This diploma thesis presents experimental evidence of a theoretical concept which predicts the self-organization of delta-layers of silicon nanoclusters in the buried oxide of a MOS-like structure. This approach of "bottom-up" structuring might be of eminent importance in view of future semiconductor memory devices. Unconventionally, a 15nm thin SiO2 layer, which is enclosed by a 50nm poly-Si capping layer and the Si substrate, is irradiated with Si+ ions. Ion impact drives the system to a state far from thermodynamic equilibrium, i.e. the local composition of the target is modified to a degree unattainable in common processes. A region of SiOx (x<2) - where x is a function of depth - is formed which is not stable. During annealing, the system relaxes towards equilibrium, i.e. phase separation (via spinodal decomposition and nucleation) sets in. Within a certain time window of annealing, the structure of the system matches with a structure similar to the multidot non-volatile memory device, the principal character of which is a 2D layer of Si nanoclusters of ~3nm in diameter which is embedded in a 3D SiO2 matrix at a distance of ~3nm from the Si substrate. The physical mechanisms of ion mixing of the two Si-SiOx interfaces and subsequent phase separation, which result in the desired sample structure, are elucidated from the viewpoint of computer simulation. In addition, experimental evidence is presented based on various methods, including TEM, RBS, and SIMS. Of particular importance is a novel method of Si nanocluster decoration which applies Ge as contrast enhancing element in TEM studies of tiny Si nanoclusters.

This diploma thesis presents experimental evidence of a theoretical concept which predicts the self-organization of delta-layers of silicon nanoclusters in the buried oxide of a MOS-like structure. This approach of "bottom-up" structuring might be of eminent importance in view of future semiconductor memory devices. Unconventionally, a 15nm thin SiO2 layer, which is enclosed by a 50nm poly-Si capping layer and the Si substrate, is irradiated with Si+ ions. Ion impact drives the system to a state far from thermodynamic equilibrium, i.e. the local composition of the target is modified to a degree unattainable in common processes. A region of SiOx (x<2) - where x is a function of depth - is formed which is not stable. During annealing, the system relaxes towards equilibrium, i.e. phase separation (via spinodal decomposition and nucleation) sets in. Within a certain time window of annealing, the structure of the system matches with a structure similar to the multidot non-volatile memory device, the principal character of which is a 2D layer of Si nanoclusters of ~3nm in diameter which is embedded in a 3D SiO2 matrix at a distance of ~3nm from the Si substrate. The physical mechanisms of ion mixing of the two Si-SiOx interfaces and subsequent phase separation, which result in the desired sample structure, are elucidated from the viewpoint of computer simulation. In addition, experimental evidence is presented based on various methods, including TEM, RBS, and SIMS. Of particular importance is a novel method of Si nanocluster decoration which applies Ge as contrast enhancing element in TEM studies of tiny Si nanoclusters.

Anticiper l’évolution de la microstructure d’un matériau en condition d’usage est d’une importance cruciale pour l’industrie. Cette maîtrise du vieillissement nécessite une compréhension claire des mécanismes sous-jacents, qui agissent sur une large gamme d’échelles spatiales et temporelles. Dans cette optique, ce travail de thèse a choisi d’appliquer la méthode de champ de phase qui, en raison du saut d’échelle qu’elle réalise naturellement, est un outil intensivement employé dans le domaine des matériaux, pour prédire l’évolution en temps long de la microstructure. L’enjeu de l’étude a été d’étendre cette méthode à un système porté loin de l’équilibre thermodynamique, en particulier en présence d’irradiation. Nous avons ainsi adopté le formalisme du mélange ionique, introduit par Gras-Marti pour décrire le mélange balistique au sein d’une cascade de déplacements. Par l’utilisation conjointe d’un schéma numérique et d’une approche analytique, il nous a été possible d’établir le diagramme de phase générique d’un matériau irradié. Nous avons ensuite étudié le vieillissement de l’alliage binaire test AgCu sous irradiation, par l’utilisation conjointe de la méthode du champ de phase et d’approches atomistiques, dans une démarche multi-échelles. En fixant les paramètres de contrôle que sont le flux d’irradiation et la température, il nous a ainsi été possible de prédire la taille,la concentration ainsi que la distribution spatiale des nodules de cuivre produits sous irradiation dans cet alliage. La connaissance de ces informations a permis de simuler un diagramme de diffraction en incidence rasante, directement comparable aux diagrammes expérimentaux. / It is of dramatic matter for industry to be able to predict the evolution of material microstructure under working conditions. This requires a clear understanding of the underlying mechanisms, which act on numerous space and time scales. Because it intrinsically performs a scale jump, we chose to use a phase field approach, which is widely used amidst the condensed matter community to study the aging of materials. The first challenge of this work was to extend this formalism beyond its thermodynamic scope and embrace the case of far from equilibrium systems when subjected to irradiation. For that purpose, we adopted the model of ion mixing, developed by Gras Marti to account for ballistic exchanges within a displacements cascade. Based on a numerical scheme and ananalytical method, we were able to describe the generic microstructure signature for materials under irradiation.We then applied this formalism to the particular case of the immiscible binary alloy AgCu.With the joined use of the phase field approach and atomistic methods, we managed to predict how the temperature and the irradiation flux tailor the main microstructure features such as the size, the concentration and the distribution of copper precipitates. This eventually allowed us to simulate a diffraction pattern in grazing incidence, which is directly comparable to experimental ones.

Anticiper l’évolution de la microstructure d’un matériau en condition d’usage est d’une importance cruciale pour l’industrie. Cette maîtrise du vieillissement nécessite une compréhension claire des mécanismes sous-jacents, qui agissent sur une large gamme d’échelles spatiales et temporelles. Dans cette optique, ce travail de thèse a choisi d’appliquer la méthode de champ de phase qui, en raison du saut d’échelle qu’elle réalise naturellement, est un outil intensivement employé dans le domaine des matériaux, pour prédire l’évolution en temps long de la microstructure. L’enjeu de l’étude a été d’étendre cette méthode à un système porté loin de l’équilibre thermodynamique, en particulier en présence d’irradiation. Nous avons ainsi adopté le formalisme du mélange ionique, introduit par Gras-Marti pour décrire le mélange balistique au sein d’une cascade de déplacements. Par l’utilisation conjointe d’un schéma numérique et d’une approche analytique, il nous a été possible d’établir le diagramme de phase générique d’un matériau irradié. Nous avons ensuite étudié le vieillissement de l’alliage binaire test AgCu sous irradiation, par l’utilisation conjointe de la méthode du champ de phase et d’approches atomistiques, dans une démarche multi-échelles. En fixant les paramètres de contrôle que sont le flux d’irradiation et la température, il nous a ainsi été possible de prédire la taille,la concentration ainsi que la distribution spatiale des nodules de cuivre produits sous irradiation dans cet alliage. La connaissance de ces informations a permis de simuler un diagramme de diffraction en incidence rasante, directement comparable aux diagrammes expérimentaux. / It is of dramatic matter for industry to be able to predict the evolution of material microstructure under working conditions. This requires a clear understanding of the underlying mechanisms, which act on numerous space and time scales. Because it intrinsically performs a scale jump, we chose to use a phase field approach, which is widely used amidst the condensed matter community to study the aging of materials. The first challenge of this work was to extend this formalism beyond its thermodynamic scope and embrace the case of far from equilibrium systems when subjected to irradiation. For that purpose, we adopted the model of ion mixing, developed by Gras Marti to account for ballistic exchanges within a displacements cascade. Based on a numerical scheme and ananalytical method, we were able to describe the generic microstructure signature for materials under irradiation.We then applied this formalism to the particular case of the immiscible binary alloy AgCu.With the joined use of the phase field approach and atomistic methods, we managed to predict how the temperature and the irradiation flux tailor the main microstructure features such as the size, the concentration and the distribution of copper precipitates. This eventually allowed us to simulate a diffraction pattern in grazing incidence, which is directly comparable to experimental ones.

Anticiper l’évolution de la microstructure d’un matériau en condition d’usage est d’une importance cruciale pour l’industrie. Cette maîtrise du vieillissement nécessite une compréhension claire des mécanismes sous-jacents, qui agissent sur une large gamme d’échelles spatiales et temporelles. Dans cette optique, ce travail de thèse a choisi d’appliquer la méthode de champ de phase qui, en raison du saut d’échelle qu’elle réalise naturellement, est un outil intensivement employé dans le domaine des matériaux, pour prédire l’évolution en temps long de la microstructure. L’enjeu de l’étude a été d’étendre cette méthode à un système porté loin de l’équilibre thermodynamique, en particulier en présence d’irradiation. Nous avons ainsi adopté le formalisme du mélange ionique, introduit par Gras-Marti pour décrire le mélange balistique au sein d’une cascade de déplacements. Par l’utilisation conjointe d’un schéma numérique et d’une approche analytique, il nous a été possible d’établir le diagramme de phase générique d’un matériau irradié. Nous avons ensuite étudié le vieillissement de l’alliage binaire test AgCu sous irradiation, par l’utilisation conjointe de la méthode du champ de phase et d’approches atomistiques, dans une démarche multi-échelles. En fixant les paramètres de contrôle que sont le flux d’irradiation et la température, il nous a ainsi été possible de prédire la taille,la concentration ainsi que la distribution spatiale des nodules de cuivre produits sous irradiation dans cet alliage. La connaissance de ces informations a permis de simuler un diagramme de diffraction en incidence rasante, directement comparable aux diagrammes expérimentaux. / It is of dramatic matter for industry to be able to predict the evolution of material microstructure under working conditions. This requires a clear understanding of the underlying mechanisms, which act on numerous space and time scales. Because it intrinsically performs a scale jump, we chose to use a phase field approach, which is widely used amidst the condensed matter community to study the aging of materials. The first challenge of this work was to extend this formalism beyond its thermodynamic scope and embrace the case of far from equilibrium systems when subjected to irradiation. For that purpose, we adopted the model of ion mixing, developed by Gras Marti to account for ballistic exchanges within a displacements cascade. Based on a numerical scheme and ananalytical method, we were able to describe the generic microstructure signature for materials under irradiation.We then applied this formalism to the particular case of the immiscible binary alloy AgCu.With the joined use of the phase field approach and atomistic methods, we managed to predict how the temperature and the irradiation flux tailor the main microstructure features such as the size, the concentration and the distribution of copper precipitates. This eventually allowed us to simulate a diffraction pattern in grazing incidence, which is directly comparable to experimental ones.