Universiẗat, Diss., 2001--Frankfurt (Main). / Zsfassung in engl. und dt. Sprache.

Universiẗat, Diss., 1999--Osnabrück.

Hochaufgelöste räumlich-selektive Einzelionenimplantation ist eine Schlüsseltechnologie um Festkörper-Qubits herzustellen. Der in dieser Arbeit verwendete Nanoimplanter benutzt zur Kollimation eines niederenergetischen Ionenstrahls auf Nanometerebene eine Rasterkraftmikroskop-(AFM-)Spitze, welche mit einer Nanoapertur ausgestattet ist. Diese Technik wurde bereits für verschiedene Quantenanwendungen genutzt. In dieser Arbeit wird sie auf die Erzeugung strukturierter Stickstoff-Fehlstellen-(NV-)Zentren weiterentwickelt und optimiert. Dies umfasst unter anderem die Installation eines neuen AFM-Systems, welches den Aufbau mit zwei nützlichen Funktionen aufrüstet: die In-situ-Aperturvermessung und die Untersuchung von Ionen-sensitiven Fotolacken. Weiter werden die zwei wichtigsten limitierenden Faktoren der räumlichen Auflösung durch Simulationen und Experimente detailliert untersucht. Die Ergebnisse geben Aufschluss über optimale Nanoaperturen und Implantationsbedingungen. Streueffekte an der AFM-Spitze und Gitterführungen in Diamant können dadurch maßgeblich reduziert werden. Weiter werden NV-limitierende Effekte durch mehrere Ausheizschritte sowie Ionen- und Elektronenbestrahlungen untersucht. Zuletzt werden erstmals diamantbasierte Ionendetektoren hergestellt, welche mit Kapazität- und Strom-Spannungs-Messungen, durch Röntgenbestrahlung und Ionenstrahl-induzierter Ladung (IBIC) charakterisiert werden. Die Ergebnisse zeigen, dass die angefertigten Detektoren die Bedingungen für eine deterministische Implantation erfüllen, so dass dieses Prinzip zukünftig in den Nanoimplanter integriert werden kann. / High-resolution spatial-selective single ion implantation is a key technology to produce solid state qubits. The nanoimplanter used in this work collimates a low-energy ion beam at the nanometer level using an atomic force microscope (AFM) tip, which is provided with a nanoaperture. This technique has already been used for various quantum applications. In this thesis it is further developed and optimized for the generation of structured nitrogen vacancy (NV) centers. This includes the installation of a new AFM system, which upgrades the setup with two useful functions: in-situ aperture measurement and the investigation of ion sensitive photoresists. Furthermore, the two most significant limiting factors of spatial resolution are studied in detail by simulations and experiments. The results indicate optimized nanoapertures and implantation conditions. Scattering effects at the AFM tip and ion channeling in diamond can be significantly reduced. Moreover, NV-limiting effects are investigated by several heating steps as well as ion and electron irradiations. Finally, novel diamond based ion detectors are manufactured, that are characterized by capacitance and current-voltage measurements, by X-ray irradiation and ion beam induced charge (IBIC). The results show these detectors fulfill the conditions for a deterministic implantation, so that this concept can be integrated into the nanoimplanter in the future.

Die vorliegende Arbeit untergliedert sich in drei aufeinander aufbauende Themenkomplexe. Der erste Komplex umfasst Untersuchungen zum Nachweis und zur Quantifizierung von Beugungsanteilen in der ioneninduzierten Elektronenemission (IILEED). Dazu wurden bei der streifenden Streuung schneller He und H -Ionen an Cu(001) energiedispersive zweidimensionale Winkelverteilungen emittierter Elektronen aufgenommen. Es konnten reflexartige Intensitäten in der ioneninduzierten Elektronenemission nachgewiesen werden, deren Raumwinkeländerungen in Abhängigkeit von Anregungsrichtung und Detektionsenergie mittels einer modifizierten Ewaldkonstruktion quantitativ nachvollziehbar sind. Die beobachteten Beugungsstrukturen geben Aufschluss über den ursächlichen elektronischen Anregungsprozess an der Oberfläche. Im zweiten Teil wird die ioneninduzierten Elektronenemission beim Wachstum ultradünner 3d-Übergangsmetallfilme (Co, Fe, Mn) auf Cu(001) untersucht. Die streng zum jeweiligen Wachstumsstadium korrelierten Änderungen der Energiespektren und Anzahlverteilungen emittierter Elektronen (SEE-Oszillationen), sind hauptsächlich auf binäre Stossprozesse der Projektile mit Stufenkanten zurückzuführen. Die SEE-Oszillationen können zur in-situ Wachstumsanalyse und Bedeckungsbestimmung ultradünner Filme herangezogen werden. Im dritten Abschnitt wird eine neue Messmethode zur Analyse komplex rekonstruierter Oberflächenstrukturen vorgestellt. Die Methode der „Ionenstrahltriangulation“ (IST) basiert auf der relativen Änderung der Anzahlverteilung emittierter Elektronen bei azimutaler Drehung der Probenoberfläche. Bestimmt werden die azimutale Richtung und die relative Breite von Oberflächenkanälen in der obersten atomaren Lage. Die Registrierung der pro Streuprozess emittierten Elektronenanzahl eröffnet erstmalig eine quantitative Simulation von IST-Messkurven. Auf dieser Grundlage können mittels IST die lateralen Atompositionen langreichweitig geordneter Oberflächenstrukturen auf mehrere hundertstel Angström genau festgelegt werden. Das hohe strukturanalytische Potential dieser Messmethode demonstrieren IST-Untersuchungen an den Strukturphasen der Systeme Mn/Cu(001) und Fe/Cu(001). / H+ and He+ ions with an energy of 25 keV are scattered under a grazing angle of incidence from a clean and flat Cu(001) surface. For specific azimuthal orientations of the crystal surface with respect to low index directions in the surface plane we observe the ion induced emission of electrons with a conventional LEED (low energy electron diffraction) setup. By operating the instrument in an energy dispersive mode we find intensity distributions of emitted electrons which can unequivocally be ascribed to diffraction effects at the target surface. From this ion induced LEED-reflexes (IILEED) we get important information about the electron excitation- and emission effects during the scattering process. In the second part of this work we investigate the correlation between thin-film growth (Co, Fe, Mn on Cu(001)) and electron emission in the regime of grazing ion scattering. The “rough” surface of uncompleted layers increase the probability of binary collisions of incident ions with individual atoms at the surface. The energy spectras and the number distribution of emitted electrons are substantially influenced by these “violent” collisions and allow us to monitor growth of thin films via simple measurements of target current or from energy spectra of emitted electrons. The method provides excellent signals and is also applicable in the regime of poor layer growth. By making use of ion beam triangulation (IBT), direct information on the atomic structure of thin films and substrate surfaces is obtained. We discuss in the third part of this work a new variant of this method based on the detection of the number of emitted electrons. The data are analyzed via computer simulations using classical mechanics which provides a quantitative analysis with respect to projectile trajectories. This new detection scheme allows the determination of the in-plane structure of reconstructed thin films and surfaces with high precision. The impressed potential of this method is demonstrated by quantitative analysis of the structural phases of Fe and Mn on Cu(001).

Ultradünne Filme der 3d-Metalle auf einem magnetischen Substrat können durch die magnetische Kopplung ebenfalls eine Magnetisierung erfahren. Im allgemeinen ist die Art und Stärke der induzierten magnetischen Momente von der Dicke und der Struktur dieser Filme abhängig. In dieser Arbeit wurden speziell die Wachstumseigenschaften von Fe, Cr, Mn und V auf einem Fe(100)-Substrat bezüglich ihrer Morphologie und der Grenzflächeninter-diffusion sowie die magnetische Kopplung der Filme zum Substrat untersucht. Bei diesen Studien kam primär die streifende Oberflächenstreuung schneller Ionen (H+, He+, Ar+) mit Primärenergien von bis zu 25keV unter typischen Einfallswinkeln von 1..2° zur Oberfläche zum Einsatz. Bei einer solchen Streuung können die Projektile nicht in die Oberfläche eindringen, sondern werden von dieser reflektiert. Insbesondere die Aufnahme der spekularen Streuintensität und die Halbwertsbreite der resultierenden Streuverteilung erlaubten die Beobachtung des Wachstums-pro-zesses in Echtzeit sowie die quantitative Bestimmung von Stufendichten, kritischen Keim-größen, den Füllungsgrad atomarer Filmlagen, Aktivierungsenergien der lateralen Diffusion, die Änderung der Austrittsarbeit, sowie die Größe der thermischen Auslenkungen der Oberflächenatome. Die Anregung von Auger-Elektronen an der Oberfläche bei der streifenden Streuung von Protonen erlaubte in Verbindung mit der konventionellen Auger-Spektroskopie nach Anregung durch steil einfallende Elektronen die Bestimmung der Konzentra-tionsprofile an der Grenzfläche des Films zum Substrat bei unterschiedlich starker Grenzflächeninterdiffusion. Die Charakterisierung der magnetischen Oberflächenmomente des Fe(100) und der darauf gewachsenen 3d-Metallfilme erfolgte indirekt aus der Polarisation des Fluo-res-zenzlichts aus dem Zerfall des HeI3³P-Zustandes nach der Streuung, der durch den Einfang der polarisierten Elektronen von der Oberfläche entsprechend der dort vorhandenen Zustandsdichte besetzt wird. Grundlegende Zusammenhänge zwischen der Spin-Polarisation des HeI3³P-Zustandes und der Magnetisierung der streuenden Oberfläche wurden am Fe(100) studiert. Mittels einfacher Modelle konnte in diesen Studien die extreme Oberflächen-empfindlichkeit der angewendeten Meßmethode wie auch die qualitative Abhängigkeit der Spin-Polarisation von der elektronischen Zustandsdichte der Festkörper-Oberfläche nachgewiesen werden. Für die Interpretation der Polarisationsdaten beim heteroepitaktischen Filmwachstum war es notwendig, das Wachstum möglichst realitätsnah in einem Modell abzubilden. Dazu wurde ein bereits bestehendes Modell zur Beschreibung des homoepitakti-schen Filmwachstums auf niedrigindizierten Oberflächen weiterentwickelt, so daß auch die zeitliche Entwicklung der Interdiffusion bei heteroepitaktischem Wachstum beschrieben werden kann. Die Eichung des Modells erfolgte mit den Ergebnissen aus der Untersuchung des Wachstums mit der streifenden Ionenstreuung und der Auger-Spektroskopie. Damit wurde es erstmals möglich, die Magnetisierung der heteroepitaktisch gewachsenen 3d-Metallfilme bei nicht idealem Filmwachstum und deutlicher Grenz-flächeninterdiffusion anhand experimenteller Ergebnisse von ein und derselben Probe zu beschreiben sowie den Zusammenhang zwischen Struktur, Interdiffusion und Magnetisierung nachzuweisen. / Ultrathin films of 3d-metals on a magnetic substrate can experience a magnetization due to magnetic coupling. Commonly the induced magnetic moments depend on the thickness and the structure of these films. This work is focussed on the growth properties of Fe, Cr, Mn, and V on the Fe(100) surface with respect to the morphology and the interdiffusion at the interface as well as the magnetic coupling of the film to the substrate. In the experiments mainly the grazing surface scattering of fast ions (H+, He+, Ar+) was applied with primary energies up to 25keV and typical incidence angles of 1..2° to the surface. Using this grazing scattering geometry the projectiles cannot penetrate into but are reflected from the surface. Especially the monitoring of the specular intensity and halfwidth of the resulting scattering distribution enabled the observation of growth processes in real time as well as the quantitative determination of step density, critical growth nuclei, filling of atomic layers, activation energy of lateral diffusion on the surface, change of workfunction, and the size of thermal vibrational amplitudes of the surface atoms. The excitation of Auger electrons at the surface on one hand side by grazing scattering of protons and on the other hand side by electrons at large incidence angles was used to determine the concentration profile at the interface between film and substrate at different degrees of interdiffusion. The magnetic moments of the Fe(100) surface and the 3d-metal films grown on it was indirectly characterized by the polarization of fluorescence light from the deexcitation of HeI3³P-state after the scattering. This atomic state was filled by spin polarized electrons from the surface corresponding to the surface state densities. Basic relations between the spin polarization of the HeI3³P-state and the magnetization of the scattering surface was tested at the Fe(100) surface. Applying simple models an extreme surface sensitivity of the method used here as well as the qualitative dependence of the spin polarization from electron density of states of the surface layer was observed. For the interpretation of the polarization data recorded during heteroepitactical film growth it was necessary to model the growth realistically. Therefore an existing model for homoepitactical film growth on low index surfaces was further developed in order to describe the history of interdiffusion during heteroepitactical film growth. The parameters in the model were adjusted by means of the results from the growth studies with grazing surface scattering and Auger spectroscopy. So for the first time the description of the magnetization of heteroepitactically grown 3d-metal films with nonideal layer growth and interdiffusion both related to experimental results at the same specimen was made possible. Furthermore the interaction between film structure, interdiffusion and magnetization was shown.

Die Streuung niederenergetischer Ionen zur chemischen Analyse und Strukturbestimmung von Festkörperoberflächen gehört mittlerweile zu den Standardverfahren der Oberflächenphysik. Weniger bekannt ist sicherlich, daß die Ionenstreuung auch zur Untersuchung magnetischer Oberflächen eingesetzt werden kann. Diese Methode beruht auf dem Einfang spinpolarisierter Elektronen von einer Festkörperoberfläche und trägt daher den Namen Elektroneneinfangsspektroskopie (engl.: Electron Capture Spectroscopy, ECS). Das verwendete Verfahren zum (indirekten) Nachweis einer Spinpolarisation der Oberflächenelektronen basiert auf dem Effekt, daß ein geringer Teil der Ionen nach der Wechselwirkung mit der Oberfläche ein Elektron in einen angeregten Projektilzustand eingefangen hat. Die nachfolgende Abregung kann durch die Emission polarisierter Strahlung erfolgen. Der Grad der Zirkularpolarisation hängt unter anderem vom Magnetisierungszustand der Oberfläche ab. In dieser Arbeit wurden Experimente an drei verschiedenen Systemen durchgeführt. Als Projektile dienten dabei einfach geladene Heliumionen mit Primärenergien zwischen 2 und 14 keV, die unter verschiedenen Einfallswinkeln an der Probe gestreut wurden. Die Lichtemission eines Triplett-Übergangs im sichtbaren Spektralbereich (Wellenlänge: 587.6 nm) wurde im Experiment analysiert. Zunächst wurden ECS-Messungen an einer unmagnetischen Kupfer(111)-Oberfläche durchgeführt. Dabei konnte gezeigt werden, daß die Emission polarisierter Strahlung von verschiedenen experimentellen Parametern abhängt. Dazu gehört neben der Primärenergie der Projektilionen auch deren Einfallswinkel. Ein statisches Magnetfeld, das mit einem Weicheisenjoch erzeugt wird, hat keinen Einfluß auf die Lichtpolarisation bei einer unmagnetischen Probe. Die ECS-Messungen an einer amorphen ferromagnetischen Oberfläche ergaben, daß mit dieser Methode prinzipiell auch Ummagnetisierungskurven ferromagnetischer Festkörperoberflächen bestimmt werden können. Die im Vergleich zu den ebenfalls untersuchten MOKE-Hysteresen charakteristische, leicht abgerundetete Form der Kurven ist ein experimenteller Nachweis dafür, daß die Elektroneneinfangsspektroskopie eine extrem oberflächensensitive Meßmethode ist. Diese Oberflächenempfindlichkeit ist eine unmittelbare Konsequenz des Formierungsabstands des angeregten Heliumzustands. Die Messungen am System Co/Cu(111) konnten zeigen, daß die ECS-Methode prinzipiell auch bei dünnen ferromagnetischen Schichten anwendbar ist, die auf ein unmagnetisches Substratmaterial gedampft wurden. Hier ergaben sich u.a. interessante Abhängigkeiten des magnetischen Signals von der Dicke der aufgedampften Schicht, die sich erstaunlich gut mit den mikromorphologischen Eigenschaften des Kobaltfilms korrelieren ließen. Ferner wurde gezeigt, daß mit der ECS-Methode auch Hysteresen dünner ferromagnetischer Schichten gemessen werden können.