Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:16Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:05:15Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A amostragem ambiental por esfregaço ou swipe samples é uma metodologia que vem sendo empregada rotineiramente pela Agência Internacional de Energia Atômica (AIEA) para verificar se os Estados signatários do Acordo de Salvaguardas estão realizando atividades nucleares não declaradas. A análise dessas amostras ambientais é complementar aos procedimentos de salvaguardas convencionais para a verificação das informações cedidas pelos Estados. Neste trabalho, foi descrita uma metodologia que visa a fortalecer os processos de salvaguarda nuclear e da ciência forense nuclear no país. A proposta é estudar e avaliar a técnica de ablação à laser acoplada a um espectrômetro de massa de alta resolução com fonte de plasma indutivamente acoplado (LA-HR-ICP-MS Laser Ablation High Resolution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry), como técnica alternativa para a análise das amostras de esfregaço. Adicionalmente, foram empregadas outras técnicas complementares (atividade radioativa, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de energia dispersiva) com o intuito de garantir maior segurança ao processo de inspeção de salvaguardas e investigações forenses nucleares. A precisão, medida através do desvio padrão relativo (DPR),dos resultados obtidos para as razões isotópicas 234U/238U, 235U/238U e 236U/238U do padrão analisado (CRM -125A) para a medida do fator de discriminação de massa foram, respectivamente, 1,3 %, 0,2 % e 7,6 %. Já as incertezas percentuais (u %), que também contemplam o DPR das medições, variaram de 3,5 % a 29,8 % para as medições da razão isotópica 235U/238U e de 16,6 % a 42,9 % para a razão isotópica 234U/238U. Esses valores mostraram-se compatíveis com outros estudos que utilizaram a mesma técnica para análise de amostras reais coletadas em uma instalação nuclear. As amostras coletadas apresentaram nível de enriquecimento que variou de (2,3 ± 0,7) % (amostra 3 corredor de acesso à instalação) a (17,3 ± 2,8) % (amostra 18 bancada de recuperação de UF4). A partir da coleta de amostras nesses diversos pontos, desde a entrada da instalação até a bancada em que se manuseia o urânio enriquecido, foi possível detectar diversos níveis de enriquecimento no isótopo 235U. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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This work presents the measurement of the deuterium flux, and the deuterium-to-hydrogen flux ratio from 0.6 to 10 GeV/n, using data collected between May 2011 and May 2015 by the Alpha Magnetic Spectrometer (AMS-02), a cosmic ray detector operating aboard the International Space Station (ISS) since May 2011. The isotope separation is performed by combining the measurements performed by the AMS-02 sub-detectors. In particular, the mass measurement is carried out by taking advantage of the precise momentum measurement provided by the silicon tracker and by the velocity measurement provided by the Cherenkov detector. The event counting method is performed using reference spectra of simulated signal and background events, where the agreement between data and Monte Carlo has been carefully checked and eventual differences have been mitigate by means of corrections based on the comparison between the resolution of the velocity and momentum as obtained from data and simulated vents. Production mechanisms, acceleration and propagation of cosmic rays are not completely clear, therefore precise measurements of the flux and composition of these particles may help to understand these phenomena. In the conventional model, supernova remnants are the sources of cosmic rays in the GeV to TeV energy range. The so called primaries, such as 1H, 4He, e- and C are believed to be produced and accelerated at the sources, while secondaries, such as e+, 2H, 3He and B originate from the collisions of primary cosmic rays with the interstellar medium. Hence, secondaries carry information about the propagation of cosmic rays in the galaxy, and, the measurement of their flux is used to constrain the parameters of cosmic ray propagation models; in particular, studying secondary-to-primary ratios is useful as it factors out the unknown source spectrum of the progenitor. One of such commonly studied ratios is the B/C ratio, but other ratios, such as 2H/1H and 3He/4He, can be used to probe a different A/Z regime and test the universality of the propagation mechanisms. / Este trabalho apresenta a medida do fluxo de deutério e da razão deutério sobre hidrogênio nos raios cósmicos, de 0.6 até 10 GeV/n, utilizando dados coletados entre maio de 2011 e maio de 2015 pelo Espectrômetro Magnético Alfa (AMS-02), um detecto de raios cósmicos instalado na Estação Espacial Internacional desde maio de 2011. A separação dos isótopos é feita através da combinação de medidas feitas pelos subdetectores do AMS-02. Em particular, a medida da massa é feita utilizando as medidas do momento fornecidas pelo tracker de silício e a velocidade medida pelo detector Cherenkov. A contagem de eventos é feita através da utilização de espectros de referência obtidos a partir de simulações de eventos de sinal e fundo, os quais foram utilizados para checar a concordância entre dados e simulações de Monte Carlo, corrigindo eventuais diferenças através de correções baseadas em comparações das resoluções de velocidade e momento obtidas nos dados e em simulações. Mecanismos de produção, aceleração e propagação dos raios cósmicos partículas não são completamente claros, portanto medidas precisas dos fluxos e composição dessas partículas podem auxiliar na compreensão desses fenômenos. Remanescentes de supernovas são as fontes de raios cósmicos com energias entre GeV e TeV. Acredita-se que os chamados raios cósmicos primários, tais como 1H, 4He, e- e C são produzidos e acelerados nas fontes, enquanto os secundários, tais como e+, 2H, 3He e B, têm origem na colisão dos raios cósmicos primários com o meio interestelar. Portanto, os secundários carregam informação sobre a propagação dos raios cósmicos na galáxia, sendo as medidas dos seus fluxos utilizada para restringir os parâmetros de modelos de propagação de raios cósmicos; em particular, estudar a razão entre secundários e primários é útil pois remove o desconhecido espectro da fonte da espécie progenitora. Uma das razões comumente utilizadas é B/C, mas outras, tais como 2H/1H e 3He/4He podem ser utilizadas para estudar outro regime de A/Z e testar a universalidade dos mecanismos de propagação.

This thesis combines synthetic studies for isotopic enrichment with solid-state characterisation techniques to investigate two classes of microporous materials: zeolites and metal-organic frameworks (MOFs). These materials have a wide range of successful applications, from industrial catalysis to medicine, resulting in the increasing need for both a complete understanding of their unique structural features and synthetic methods to target new frameworks. Nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy, thanks to its sensitivity to the local, atomic-scale, environment and its element specificity, is applied, in combination with powder X-ray diffraction (PXRD), electron microscopy, N2 adsorption and mass spectrometry, to the study of these materials. Oxygen atoms play a crucial role in the structure and chemistry of zeolites and MOFs, making 17O NMR an excellent tool for chemical and structural investigations. However, the low natural abundance of this isotope (0.037%) and the cost of 17O-enriched reactants require the development of atom-efficient synthetic processes for isotopic enrichment. In the first part of this work, the unconventional assembly-disassembly-organisation-reassembly (ADOR) method is applied to the Ge-doped UTL framework and optimised in reduced-volume conditions for economic enrichment to obtain 17O- and 29Si-enriched UTL-derived zeolites. In situ and ex situ solid-state characterisation studies show that isotopic enrichment not only enables a more detailed spectroscopic investigation, but also provides new insights into the mechanism of the ADOR process and its sensitivity to experimental conditions. In the second part of this work, dry gel conversion synthesis and a novel steaming procedure are studied as cost-effective 17O-enrichment pathways for Al, Ga and Sc mixed-metal terephthalate MOFs. 17O solid-state NMR spectroscopy, in combination with PXRD and electron microscopy, is employed to investigate cation disorder and 17O NMR spectra are shown to be sensitive to substitution of metal centers and conformational changes upon interaction with guest molecules.

The enrichment of heavy hydrogen isotopes (deuterium, tritium) is required to fulfill their increasing application demands, e.g., in isotope related tracing, cancer therapy and nuclear reaction plants. However, their exceedingly low natural abundance and the close resemblance of physiochemical properties to protium render them extremely difficult to be separated. In this thesis, we investigate hydrogen isotope transport and separation via layered and two-dimensional materials. Three different theoretical challenges are undertaken in this work: (1) identification of the transported hydrogen species (proton H+ or protium H atom) inside interstitial space of layered materials (hexagonal boron nitride, molybdenum disulfide and graphite) and elucidation of their transport mechanism; (2) separation of hydron (proton H+, deuteron D+, and triton T+) isotopes through vacancy-free graphene and hexagonal boron nitride monolayers; (3) capture of the extremely rare light helium isotope (3He) with atomically thin two-dimensional materials. In the case of hydrogen transport, the essential challenges are investigation of its mechanism as well as the identification of transported particles. Regarding the case of hydron isotope separation, the essential questions are whether or not pristine graphene is permeable to the isotopes, and how quantum tunneling and topological Stone-Wales 55-77 defects affect their permeation and separation through graphene. In the last case, to capture the light helium isotope, quantum tunneling, which favors the lighter particles, is utilized to harvest 3He using graphdiyne monolayer. Our results provide novel theoretical insights into hydrogen particle transport inside the interstitial space of van der Waals materials; they uncover the mechanism of hydron isotope separation through 2D graphene and hexagonal boron nitride monolayers; and they predict the influence of pure quantum tunneling on the enrichment of 3He through graphdiyne membrane.

The Alpha Magnetic Spectrometer (AMS-02) is a cosmic ray detector operating aboard the International Space Station (ISS) since May 2011. The identification of cosmic ray deuterium and hydrogen particles is the main goal of this work. Using the data collected by the AMS-02 experiment between May 2011 and May 2014 we provide the measurement of the 2H to the 1H ratio between 0.7 and 7 GeV/n. Cosmic rays are mainly composed of hydrogen nuclei. No significant amount of deuterium nuclei is expected to be released from galactic sources since they are destroyed rather than formed in thermonuclear reactions inside stars. As a consequence of their production history, they are part of a class of secondary stable nuclei that provide information on the propagation of cosmic rays in the galaxy. Despite their relevance for propagation studies, very few measurements of deuterium exist above 1 GeV/n, due to the poor isotopic separation capacity of previous experiments. For this reason, the deuterium to hydrogen flux ratio is a very important measurement to be carried out using the data collected by the AMS-02 experiment. The mass and the isotopic composition of cosmic-rays nuclei can be measured by the AMS-02 experiment using measurements of the momentum (provided by the tracker) and velocity of the particles (provided by the Time-of-Flight and the RICH). This analysis is one of the first to be focused on hydrogen isotopic composition with AMS-02 data, and our results are in fair agreement with a similar and independent analysis that has been carried out within the Collaboration. / O Espectômetro Magnético Alpha (AMS-02) é um detetor de raios cósmicos operando na Estação Espacial Internacional (ISS) desde maio de 2011. O principal objetivo deste trabalho é a identificação de deutério e hidrogênio nos raios cósmicos. Usando dados coletados pelo experimento AMS-02 entre maio de 2011 e maio de 2014 foi medida a razão entre os fluxos de 2H e 1H entre 0.7 e 7 GeV/n. Raios cósmicos são compostos, principalmente, por núcleos de hidrogênio. Não é esperado que fontes galácticas de raios cósmicos liberem uma quantidade significativa de núcleos de deutério, já que eles são destruidos, em vez de formados, nas reações termonucleares no interior de estrelas. Assim, eles fazem parte de uma classe de partículas secundárias estáveis que fornecem informações acerca da propagação de raios cósmicos na galáxia. Apesar da relevância para o estudo da propagação de raios cósmicos, poucas medidas da sua quantidade acima de 1 GeV/n existem, devido à baixa capacidade de separação de isótopos de prévios experimentos. Por isso a razão entre os fluxos de deutério e hidrogênio é uma importante medida a ser feita com os dados do AMS-02. A massa, e portanto a composição isotópica dos raios cósmicos, pode ser medida pelo AMS-02 a partir das medições de momento (realizada pelo tracker) e velocidade (realizadas pelo ToF e RICH). Essa análise é uma das primeiras a focar na composição isotópica do hidrogênio com dados do AMS-02, e os resultados estão razoavelmente em acordo com análises independendes semelhantes realizadas na colaboração AMS.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:03Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

The Alpha Magnetic Spectrometer (AMS-02) is a cosmic ray detector operating aboard the International Space Station (ISS) since May 2011. The identification of cosmic ray deuterium and hydrogen particles is the main goal of this work. Using the data collected by the AMS-02 experiment between May 2011 and May 2014 we provide the measurement of the 2H to the 1H ratio between 0.7 and 7 GeV/n. Cosmic rays are mainly composed of hydrogen nuclei. No significant amount of deuterium nuclei is expected to be released from galactic sources since they are destroyed rather than formed in thermonuclear reactions inside stars. As a consequence of their production history, they are part of a class of secondary stable nuclei that provide information on the propagation of cosmic rays in the galaxy. Despite their relevance for propagation studies, very few measurements of deuterium exist above 1 GeV/n, due to the poor isotopic separation capacity of previous experiments. For this reason, the deuterium to hydrogen flux ratio is a very important measurement to be carried out using the data collected by the AMS-02 experiment. The mass and the isotopic composition of cosmic-rays nuclei can be measured by the AMS-02 experiment using measurements of the momentum (provided by the tracker) and velocity of the particles (provided by the Time-of-Flight and the RICH). This analysis is one of the first to be focused on hydrogen isotopic composition with AMS-02 data, and our results are in fair agreement with a similar and independent analysis that has been carried out within the Collaboration. / O Espectômetro Magnético Alpha (AMS-02) é um detetor de raios cósmicos operando na Estação Espacial Internacional (ISS) desde maio de 2011. O principal objetivo deste trabalho é a identificação de deutério e hidrogênio nos raios cósmicos. Usando dados coletados pelo experimento AMS-02 entre maio de 2011 e maio de 2014 foi medida a razão entre os fluxos de 2H e 1H entre 0.7 e 7 GeV/n. Raios cósmicos são compostos, principalmente, por núcleos de hidrogênio. Não é esperado que fontes galácticas de raios cósmicos liberem uma quantidade significativa de núcleos de deutério, já que eles são destruidos, em vez de formados, nas reações termonucleares no interior de estrelas. Assim, eles fazem parte de uma classe de partículas secundárias estáveis que fornecem informações acerca da propagação de raios cósmicos na galáxia. Apesar da relevância para o estudo da propagação de raios cósmicos, poucas medidas da sua quantidade acima de 1 GeV/n existem, devido à baixa capacidade de separação de isótopos de prévios experimentos. Por isso a razão entre os fluxos de deutério e hidrogênio é uma importante medida a ser feita com os dados do AMS-02. A massa, e portanto a composição isotópica dos raios cósmicos, pode ser medida pelo AMS-02 a partir das medições de momento (realizada pelo tracker) e velocidade (realizadas pelo ToF e RICH). Essa análise é uma das primeiras a focar na composição isotópica do hidrogênio com dados do AMS-02, e os resultados estão razoavelmente em acordo com análises independendes semelhantes realizadas na colaboração AMS.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:03Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O uso das amostragens ambientais para fins de salvaguardas vêm sendo aplicadas pela Agência Internacional de Energia Atômica AIEA desde 1996 e estão sendo rotineiramente utilizadas como uma medida de fortalecimento complementar aos procedimentos tradicionais de salvaguardas de materiais nucleares. O intuito é verificar se os Estados signatários aos acordos de salvaguardas não estão divergindo suas atividades nucleares pacíficas para atividades nucleares não declaradas. O presente trabalho apresenta um novo protocolo de coleta e análise de esfregaços para identificação de assinaturas nucleares que possam relacionar-se com as atividades nucleares desenvolvidas na instalação inspecionada. Neste trabalho foi utilizada como estudo de caso uma planta real de reconversão de urânio do ciclo do combustível nuclear do IPEN. A estratégia analítica proposta utiliza diferentes técnicas, como medidor de radiação alfa, MEVEDS e ICPMS para identificar assinaturas do urânio aderido ao esfregaço. Na análise dos esfregaços, foi possível identificar partículas de UO2F2 e UF4 através da comparação morfológica e análises semi-quantitativas utilizando a técnica de MEVEDS. Nesse trabalho, utilizaram-se métodos que como resultado tem-se a composição isotópica média da amostra, onde o enriquecimento (fração atômica molar) variou de 1,453 ± 0,023% a 18,24 ± 0,15% no isótopo 235U. Através das coletas realizadas externamente, uma forma não intrusiva de amostragem, foi possível à identificação de atividades de manuseio de material enriquecido com medidas de fração atômica molar de 1,453 ± 0,023% a 6,331 ± 0,055% no isótopo 235U, bem como uso de material reprocessado, através da identificação do isótopo 236U. As incertezas obtidas neste trabalho para a razão n(235U)/n(238U) variaram de 0,40% a 1,68%. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

科学研究費補助金 研究種目:基盤研究(A)(2) 課題番号:13308026 研究代表者:山本 一良 研究期間:2001-2003年度