La lithosphère continentale est physiquement et chimiquement segmentée. La cartographie des isotopes radiogéniques de roches plutoniques acides, représentatives de la croûte continentale, et de laves basiques, représentatives du manteau, possède des similarités avec la cartographie sismique de la lithosphère sous-jacente. Ces similitudes permettent d'interpréter les observations sismiques en étudiant leurs caractéristiques chimiques et leur âge. Les isotopes du plomb permettent de dater et d'identifier l'empilement de segments crustaux qui forment la croûte. L'écart des âges modèles du plomb avec d'autres systèmes identifie le recyclage crustal et le réchauffement de la croûte au dessus de la température du système plomb-plomb. Le système plomb-plomb donne également accès au sous-étudié rapport Th/U qui contraint la profondeur de la source des roches continentales. Certains échantillons de l'ouest U.S.A. proviennent de la croute inférieure, et se sont formés par l'extension crustale ou par un flux de matériel au sein de la croûte. Les isotopes du néodyme et de l'hafnium marquent la fusion du manteau lithosphérique enrichis sous le Colorado Plateau, une région où est observée le détachement du manteau lithosphérique sub-continental. Ce manteau fond par décompression adiabatique, par extension localisée ou remontée asthénosphérique engendrée par la convection locale. Au final, l'association des systèmes isotopiques du plomb, du néodyme, et de l'hafnium avec la sismologie est une approche puissante pour étudier la formation et la déformation de la lithosphère continentale.

Rome et Éphèse sont deux villes portuaires emblématiques de la Méditerranée antique ; la première fut le centre de l’Empire romain et la seconde devint la capitale romaine d’Asie mineure à la fin du 1er s. av. J.-C. Leur rayonnement économique et commercial en Méditerranée reposa notamment sur leur système portuaire. Cette étude a pour vocation de retranscrire le développement économique de ces deux cités par le signal des paléo-pollutions. Pour mener à bien ces travaux, nous avons prélevé des carottes dans les archives sédimentaires des bassins portuaires sur lesquels les isotopes du plomb ont été mesurés. La reconstitution des paléo-environnements par la géochimie élémentaire a été un préalable indispensable. Sur le temps long, la dynamique des masses d’eau portuaires fut visiblement soumise à la progradation des systèmes deltaïques, ainsi qu’aux interventions humaines qui modifièrent les environnements aquatiques initialement ouverts et bien oxygénés au profit de milieux fermés en déficit de dioxygène. Ce confinement des bassins portuaires franchit un seuil irréversible pour la navigation dès lors qu’un régime épilimnique se mit en place en raison d’une trop faible profondeur de la colonne d’eau. Les niveaux de contamination au plomb ont relativement bien enregistré l’état de santé économique de Rome et d’Éphèse qui évolua notamment au gré des périodes de prospérité et de troubles. Cependant, l’évolution des conditions environnementales et les multiples dragages semblent avoir altéré une partie de ces enregistrements. Les données isotopiques du plomb, converties en paramètres géologiques (Tmod, μ et к), nous ont également permis d’émettre des hypothèses sur les sources d’approvisionnement en minerais de plomb à l’origine de ces pollutions. On peut en retenir que les stratégies d’alimentation en plomb à l’époque romaine furent locales. En effet, il semble assez logique que ces deux cités aient dominé les espaces économiques environnants avec lesquelles elles étaient en contact. En revanche, alors que l’entrée dans le Moyen Âge s’accompagne du déclin de Rome, Éphèse retrouve sa prospérité passée avec l’importation de plomb hercynien d’Europe de l’Ouest produit massivement à la suite de la révolution économique médiévale. / Rome and Ephesus are two iconic harbor cities of the ancient Mediterranean; the first was the center of the Roman Empire and the second became the Roman capital of Asia Minor at the end of the 1st c. BC. The economic and commercial influence of these two ports in the Mediterranean depended heavily on their harbor systems. The aim of this study is to discern the economic development of Rome and Ephesus from the geochemical signals of the pollution they were exposed to. To this end, we drilled cores through the sedimentary archives of the two ancient harbors and measured major and trace element concentrations and Pb isotope compositions. Both harbors were subject to delta progradation, Rome by the Tiber and Ephesus by the Caÿster, which changed the aquatic environments from being initially open and well oxygenated to becoming closed and anoxic. The harbor basins finally shut down for shipping when an epilimnic system came into place due to too shallow a depth of the water column. Although changing environmental conditions and multiple dredgings appear to have altered some parts of the geochemical record, the pollution levels of lead quite accurately reflect the state of the economic health of Rome and Ephesus, which evolved the most during periods of prosperity and disorder. Pb isotope data, converted into geological parameters (Tmod, μ and к), further allowed deducing the provenance of the geological sources of lead ores at the origin of the pollution. Based on these results, it appears that lead ore supplies during the Roman period were of local origins, reflecting how Rome and Ephesus dominated the surrounding economic areas with which they were in contact. However, while the beginning of the Middle Ages is accompanied by a decline of Rome, Ephesus regains its past prosperity with the importation of Hercynian lead from western Europe. It was produced massively as a result of the medieval economic revolution that Europe experienced from the 10th century onward.

Le Pb est omniprésent dans les échantillons terrestres et sa relation avec ses ascendants radioactifs, l’U et le Th, en fait un marqueur de choix des processus géodynamiques.L’équipe lyonnaise de Janne Blichert-Toft et Francis Albarède a démontré, à travers une vaste compilation de données bibliographiques accompagnée de la production de nouvelles mesures, une correspondance entre la répartition des valeurs de composition isotopique du Pb dans la croûte continentale et la localisation de figures tectoniques majeures sur plusieurs continents (Bouchet et al., 2014 ; Blichert-Toft et al., 2016 ; Delile et al., 2014). L’existence de ces "provinces géochimiques" démontre l’intérêt des isotopes du Pb comme outil pour mieux comprendre comment l’histoire tectonique d’une région façonne la géochimie de ses continents. Un premier volet de ces travaux de thèse visait à compléter la base de données existante des compositions isotopiques du Pb dans la croûte continentale européenne, grâce à l’analyse de 104 échantillons de feldspaths potassiques issus de granites principalement originaires de Catalogne, de Corse, de Galice et de Kabylie, jusqu’ici restées en blanc sur les cartes précédemment établies. Les cartes ainsi obtenues, illustrant la répartition à travers l’Europe et le bassin méditerranéen des valeurs des "paramètres géochimiques" définis par Albarède et al. (2012), exprimant à partir des rapports isotopiques du Pb mesurés l’âge modèle de la roche et les fractionnements entre l’U, le Th et le Pb enregistrés en son sein, confirment le potentiel des isotopes du Pb comme traceurs robustes de l’héritage tectonique d’une région.Mais le cœur de cette thèse a été d’appliquer cet outil reliant chimie et histoire géodynamique que sont les isotopes du Pb à un type d’échantillon géologique pour lequel des analyses de haute précision de la compositions isotopique en Pb n’avaient jamais été entreprises jusqu’à maintenant : les pétroles bruts. Pour cela, il a fallu développer une méthode analytique novatrice permettant d’extraire le Pb de quelques millilitres de pétrole brut vers une solution aqueuse adaptée aux protocoles habituels de purification indispensables à des analyses isotopiques du Pb à haute précision par MC-ICP-MS (Fetter et al., 2019). Cette méthode a ensuite été appliquée à un total de 211 échantillons de pétrole brut issus de partout dans le monde. Des échantillons de roches mères d’hydrocarbures (schistes noirs) ont également été analysés afin de compléter les premières interprétations des résultats. Ce jeu de données unique met en évidence que le Pb contenu dans les pétroles bruts résultait du mélange d’au moins trois composantes d’âges modèles distincts : le pôle le plus radiogénique a été identifié comme associé aux roches mères des pétroles, tandis que les deux autres, d’âges modèles paléozoïque et protérozoïque, suggèrent des interactions conséquentes entre le pétrole et les roches encaissantes et sous-jacentes. Un nouveau modèle de migration du pétrole depuis sa roche mère a donc été proposé (Fetter et al., soumis), prenant en compte la forte implication des eaux circulant en profondeur dans les bassins sédimentaires en faisant intervenir un phénomène grandement négligé jusqu’à maintenant : la solubilité mutuelle de l’eau et du pétrole à haute température.La mise en évidence d’une dynamique complexe du Pb dans les pétroles bruts invalide une utilisation de ces derniers comme alternative aux feldspaths potassiques pour obtenir des données isotopiques en Pb fiables sur la croûte continentale européenne située sous les bassins sédimentaires. Cependant, elle ouvre de nouvelles portes quant à l’utilisation jusqu’ici inexplorée des isotopes du Pb comme traceurs de phénomènes de pollution associés à une prospection pétrolière peu responsable. / Lead is ubiquitous in terrestrial samples and its relationship to its radioactive ascendants, U and Th, makes it a prime tracer of geodynamic processes.The team of Janne Blichert-Toft and Francis Albarède, based in Lyon (France), has demonstrated on several continents, through large compilations of literature data supplemented by new measurements, a correspondence between the distribution of Pb isotopic compositions in the continental crust and major tectonic features (Bouchet et al., 2014 ; Blichert-Toft et al., 2016 ; Delile et al., 2014). The existence of these "geochemical provinces" has firmly established the potential of Pb isotopes as a tool for understanding how the tectonic history of a given region shaped its geochemistry. A first aspect of this PhD aimed at complementing the existing database of Pb isotopic compositions of the European continental crust through the analysis of 104 K-feldspar samples separated from granites originating mainly from Catalonia, Corsica, Galicia, and Kabylie, up until this PhD blank areas on the compiled map. The resulting updated maps showing the distribution throughout Europe and the circum-Mediterranean area of the "geochemical parameters" defined by Albarède et al. (2012), which derive a model age and fractionations between U, Th, and Pb from measured Pb isotopic ratios, confirm the potential of Pb isotopes as powerful tracers of the tectonic heritage of a given region.The core of this PhD, however, was to apply this tool connecting chemistry and geodynamic history to a type of geological sample so far never analyzed for high-precision Pb isotopic compositions: crude oil. To achieve this goal, a novel analytical method was developed which allows the extraction of Pb from a few milliliters of crude oil into an aqueous solution suitable for the standard Pb purification protocol essential for high-precision Pb isotope analysis by MC-ICPMS (Fetter et al., 2019). This method was then applied to a total of 211 crude oil samples from around the world. Hydrocarbon source rocks (black shales) also were analyzed. This unique data set reveals that Pb in crude oil results from the mixing of at least three endmembers of distinct model ages: the more radiogenic endmember is identified as the oil source rocks, while the other two components, of Paleozoic and Proterozoic ages, suggest considerable interactions between crude oil and the surrounding and underlying rocks. A new model was hence proposed for oil migration (Fetter et al., submitted), taking into account the key role of deep-seated waters circulating through the sedimentary basin by calling on a long-neglected phenomenon: mutual solubility of water and oil at high temperatures.Bringing to light the complex dynamics of Pb in crude oil invalidates the use of crude oil as an alternative to K-feldspars to obtain the Pb isotopic signature of the continental crust underlying sedimentary basins. However, it opens up new promising avenues for the yet unexplored use of Pb isotopes as tracers of irresponsible oil prospection related pollution.

La lithosphère continentale est physiquement et chimiquement segmentée. La cartographie des isotopes radiogéniques de roches plutoniques acides, représentatives de la croûte continentale, et de laves basiques, représentatives du manteau, possède des similarités avec la cartographie sismique de la lithosphère sous-jacente. Ces similitudes permettent d’interpréter les observations sismiques en étudiant leurs caractéristiques chimiques et leur âge. Les isotopes du plomb permettent de dater et d’identifier l’empilement de segments crustaux qui forment la croûte. L’écart des âges modèles du plomb avec d’autres systèmes identifie le recyclage crustal et le réchauffement de la croûte au dessus de la température du système plomb-plomb. Le système plomb-plomb donne également accès au sous-étudié rapport Th/U qui contraint la profondeur de la source des roches continentales. Certains échantillons de l’ouest U.S.A. proviennent de la croute inférieure, et se sont formés par l’extension crustale ou par un flux de matériel au sein de la croûte. Les isotopes du néodyme et de l’hafnium marquent la fusion du manteau lithosphérique enrichis sous le Colorado Plateau, une région où est observée le détachement du manteau lithosphérique sub-continental. Ce manteau fond par décompression adiabatique, par extension localisée ou remontée asthénosphérique engendrée par la convection locale. Au final, l’association des systèmes isotopiques du plomb, du néodyme, et de l’hafnium avec la sismologie est une approche puissante pour étudier la formation et la déformation de la lithosphère continentale. / Continental lithosphere is physically and chemically segmented. The mapping at a continent size scale of radiogenic isotopes from plutonic acid rocks, sampling the continental crust, and from mafic lavas, sampling the mantle, has similarities with the seismic mapping of the underlying lithosphere. These similarities allow to interpret the seismic observations by studying their chemical characteristics and age. Lead isotopes are used to date and identify the stacking of crustal segments that form the crust. The deviation of Lead model ages with other system is used to identify crustal recycling and the heating of the crust above the Lead-Lead system closing temperature. The Lead-Lead system also give access to the under-studied Th/U ratio that constrains the depth of the continental rock sources. Somes samples from the Western U.S. are coming from the lower crust, formed by crustal extension or crustal flowing within the crust. Neodymium and Hafnium isotopes identify the fusion of an enriched lithospheric mantle under the Colorado Plateau, a place where lithospheric delamination has been observed. This mantle melts by adiabatic decompression due to localized expansion or asthenospheric upwelling caused by secondary convection. At the end, the merging of Lead, Neodymium, and Hafnium isotopic systems with seismology is a powerful tool to study the formation and deformation of the continental lithosphere.