Le présent travail porte sur le développement technologique pour déterminer l'âge des sources de radiostrontium à travers du rapport [Zr-90]/[Sr-90], en utilisant les techniques de spectrométrie de masse et scintillation liquide pour quantifier les deux isotopes. Parce que Sr-90 et Zr-90 sont des interférences isobariques en spectrométrie de masse, une séparation radiochimique est nécessaire pour isoler du Zr-90 avant son analyse. Parmi quatre résines commerciales, la résine DGA a fourni la meilleure performance pour isoler le Zr-90 du Sr-90. Des récupérations supérieures à 99% pour le Zr-90 ont été obtenues. La résine DGA était aussi l'approche la plus rapide et la plus efficace pour éliminer les interférences isobariques du Sr-90 et aussi de l’Y-90 potentiellement présents dans des échantillons contenant des niveaux élevés de radioactivité. Des expériences impliquant l’utilisation d’une cellule de collision pour éliminer des interférences isobariques ont fourni des facteurs de décontamination insuffisants pour des applications en criminalistique nucléaire. / In this work, a technological development to determine the age of radioactive strontium sources through the [Zr-90]/[Sr-90] ratio using mass spectrometry and liquid scintillation to quantify both isotopes is presented. Because Sr-90 and Zr-90 are isobaric interferences in mass spectrometry, a radiochemical separation to isolate Zr-90 has been shown to be mandatory prior to analysis. Four commercial resins (AG50W-X9, Dowex1-X8, Sr and DGA resins) were tested to isolate Zr-90 from Sr-90. Best performance was observed for the DGA resin, including recoveries higher than 99% for Zr-90. DGA has also demonstrated to be the faster approach and the most efficient not only to eliminate isobaric interferences from Sr-90, but also from Y-90, potentially present in samples containing high levels of radioactivity. Experiments using a collision cell to eliminate isobaric interferences in a triple quadrupole mass spectrometer (ICP-QQQMS) have also been carried out, but results have demonstrated insufficient decontamination factors for nuclear forensic applications.

La malnutrition protéino-énergétique (MPE), de diagnostic clinique, est insuffisamment recherchée à l'hôpital. Depuis 2010, nous avons initié des enquêtes annuelles multicentriques nationales puis internationales qui fixent la fréquence de la MPE chez l'enfant hospitalisé autour de 10%. La gravité de la MPE dépend de son impact sur le métabolisme protéique. Il manque actuellement un biomarqueur simple et fiable de la MPE. La mesure de l'abondance isotopique naturelle (AIN) en 15N dans les protéines totales de phanères est testée comme index du métabolisme protéique. Cette méthode innovante est non invasive et adaptée à la pédiatrie.Nous avons observé une AIN en 15N des cheveux systématiquement supérieure chez le nouveau-né par rapport à sa mère, alors que les acides aminés proviennent d'une source commune, suggérant un métabolisme protéique différent. Dans la néphropathie diabétique, l'AIN en 15N des cheveux était corrélée aux indices de filtration glomérulaire et donc à l'impact de la maladie sur le métabolisme protéique. Chez la souris, la restriction protéique pendant la gestation et/ou la lactation entrainait une modification de l'AIN en 15N à 16 mois, témoin d'une empreinte nutritionnelle à l'âge adulte. Nos données chez l'homme et chez l'animal suggèrent un fractionnement isotopique lié au métabolisme protéique. Cette propriété fait de la mesure de l'AIN en 15N un potentiel biomarqueur utile en pratique clinique. Il est nécessaire de poursuivre nos travaux de recherche chez l'animal et sur la cellule pour explorer les mécanismes biochimiques responsables. / Protein-energy malnutrition (PEM) is insufficiently investigated in pediatric wards. Since 2010, we initiated annual national then international multicentric surveys, which evaluated PEM frequency around 10%. PEM diagnosis is clinical and its severity depends on the impact on protein metabolism. It currently lacks a simple and reliable biological marker of PEM. The measurement of the hair bulk 15N natural isotopic abundance (NIA) is assessed as an index of the protein metabolism. This innovative measurement is a non-invasive method, suitable for Pediatrics.We observed a bulk hair 15N NIA systematically higher in the newborn from its mother, while amino acids come from the same source, suggesting a different protein metabolism. In diabetic nephropathy, bulk hair 15N NIA was correlated to glomerular function indices, and thus to the impact of chronic kidney disease on protein metabolism. In mice, protein restriction during gestation and/or lactation resulted in a modification of bulk hair 15N NIA at 16 months, suggesting a nutritional imprinting in adulthood. Our data in humans and animals suggest that an isotopic fractionation is linked to protein metabolism. Thus bulk 15N NIA may be a potential useful biomarker in clinical practice. Further researches in animals and cells are needed to explore the biochemical mechanisms of isotope fractionation.

Le centre de production de faisceaux d'isotopes rares situé sur le site de TRIUMF, utilise la méthode de séparation isotopique en ligne (ISAC) pour produire des faisceaux exotiques, c'est-à-dire des faisceaux d'ion hors de la vallée de stabilité. Pour ce faire, ils utilisent un faisceau de protons, provenant du cyclotron principal, d'intensité allant jusqu'à 100 uA et d'une énergie de 500 MeV. Présentement, les faisceaux sont produits soit à l'aide d'une source d'ionisation à surface chaude, d'une source d'ionisation résonante par laser ou d'une FEBIAD (Forced Electron Beam Induced Arc Discharged). Malheureusement, ces sources d'ionisation ne sont pas adéquates pour les éléments gazeux. Un nouveau type de source est donc nécessaire. La source ECR (Electron Cyclotron Resonance) peut produire des électrons de haute énergie en superposant une onde électromagnétique haute fréquence à un confinement par champ magnétique. Ces électrons d'haute énergie sont essentiels pour l'ionisation d'éléments gazeux. Les ions sont créés à l'intérieur du plasma lorsque les électrons entre en collision avec les atomes neutres. L'absence d'une cathode chaude près de la cavité d'ionisation, permet à la source ECR de produire un faisceau intense d'éléments de forte électronégativité, tel que l'azote, l'oxygène, le fluor, le soufre, etc. Dans ISAC, le taux élevé de radiation due à la proximité de la cible prévient l'utilisation d'une source ECR conventionnelle. À cette fin, MISTIC (Monocharged Ion Source for TRIUMF and ISAC Complex), une source ECR prototype, a été construit à TRIUMF utilisant un concept similaire d'une source conçue au GANIL. Afin d'obtenir une source résistante aux radiations, des électro-aimants sont préférés à l'utilisation d'aimants permanents pour la production du champ de confinement magnétique. Les tests sur la source sont effectués sur un banc d'essai pourvu des instruments nécessaires à l'évaluation des ses performances. Les tests consistent en des mesures d'efficacité d'ionisation et d'émittance pour différentes configurations des paramètres de la source, tel que la force du champ magnétique, la fréquence des micro-ondes et leur puissance et la composition et la densité du plasma. Une sonde de Langmuir fut aussi utilisée afin de mesurer certains paramètres du plasma. Les résultats des expérimentations sur le prototype vont aider à définir les paramètres de la version en ligne de MISTIC. De plus, un travail extensif a été accompli sur une autre source plasma retrouvée à TRIUMF, la FEBIAD, afin d'améliorer ses performances et sa durabilité. Les résultats des mesures d'efficacité effectuées hors ligne vont servir à comparer les performances entre les deux sources.

Les sources de radiocésium-137 (137Cs) sont utilisées commercialement dans les domaines médicaux et industriels. Il existe plusieurs méthodes, telle la spectroscopie-γ, permettant de détecter de faibles concentrations de 137Cs. Cependant, l’analyse du ratio 135Cs/137Cs, qui permet de caractériser la source, ne peut être obtenue que par spectrométrie de masse, et seulement si l’élément a été préalablement séparé chimiquement, et ce, pour éviter les interférences isobariques. Ce mémoire porte sur la séparation du Cs+ par l’utilisation d’adsorbants à base de molybdophosphate d’ammonium (AMP), sel connu pour être sélectif au Cs+, supportés sur silice mésoporeuse (SBA-15). Les silices mésoporeuses permettent d’augmenter la surface de contact avec l’échantillon et de stabiliser l’échangeur de cations pour des perspectives de régénération. Des analyses ont été faites quant aux caractéristiques chimiques des matériaux par plasma à couplage inductif-spectrométrie de masse, diffraction des rayons X, thermogravimétrie et spectroscopie de photoélectrons induits par rayons X. Les caractéristiques physiques des matériaux ont quant à elles été déterminées par microscopie électronique et par physisorption d’azote à -196 °C. Finalement, les capacités des matériaux ont été évaluées par analyse élémentaire par plasma à couplage inductif-spectrométrie de masse. / Radiocesium (137Cs) sources are commercially used in medical and industrial domains. Several methods, including γ-spectroscopy, can detect low concentrations of 137Cs. However, only mass spectroscopy can achieve the determination of the 135Cs/137Cs, which is important to characterize the radiosource. Radiocesium having several isobaric interferences, it is hence necessary to chemically separate the cesium from its matrix. Cesium separation has been studied by using ammonium molybdophosphate (AMP) based adsorbents, this salt being known to be selective to Cs+. These sorbents are supported on mesoporous silicas (SBA-15), which allows to enhance the specific surface of the material and thus stabilizes the cationic exchanger, allowing regeneration. Materials have been analysed by inorganic mass spectrometry, X-ray diffration, thermogravimetric analysis and by X-ray photoelectron spectroscopy to determine their chemicals characteristics. Physical characteristics have been determined by electronic microscopy and by nitrogen physisorption at -196 °C. Extraction capacities have also been studied by inorganic mass spectrometry.