Les matériaux oxydes possèdent une physique très riche et une large gamme de propriétés qui en font des matériaux très attractifs les applications. Notre but est d'utiliser ces matériaux oxydes pour améliorer les performances de capteurs magnétiques ultrasensibles appelés capteurs mixtes à 77K. Ces capteurs combineraient un transformateur flux champ supraconducteur en YBaCuO fonctionnant à 77K et la magnétorésistance d'une jonction tunnel dont les électrodes sont composées du manganite demi-métallique La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO). Durant cette thèse, nous avons développé l'élément clé de ce capteur qu'est la jonction tunnel. Toutes les hétérostructures oxydes ont été déposées par ablation laser. Après avoir vérifié les propriétés de films minces de LSMO et obtenu une couche de référence avec des bicouches LSMO dopé Ru / LSMO, nous avons étudié des jonctions tunnel de type LSMO dopé Ru / LSMO/SrTiO3/LSMO. Sur cet empilement inédit, des magnétorésistances tunnel (TMR) allant jusqu'à 300% ont été mesurés. Le bruit a été caractérisé pour la première fois dans des jonctions tunnel oxydes. Nous nous sommes aussi intéressés au couplage antiferromagnétique à l'interface du LSMO et du SrRuO3 afin de piéger un film de LSMO. Des cycles asymétriques inhabituels ont été observés sur ces bicouches. Des mesures magnétométriques, de réflectivité de neutrons polarisés et des simulations ont alors été combinées pour comprendre le comportement magnétique des bicouches. Cette étude a montré que le couplage antiferromagnétique n'est pas homogène à l'interface entre le LSMO et le SrRuO3

Le but de cette thèse est l'étude des propriétés de jonctions tunnel magnétiques à aimantation perpendiculaire, en utilisant l'anisotropie perpendiculaire présente à l'interface entre un métal magnétique et un oxyde. En théorie, dans le cas des applications mémoires, les jonctions tunnel perpendiculaires devraient nécessiter moins d'énergie (courant) pour l'écriture par courant polarisé en spin. Mais la fabrication de telles structures représente un défi et une tâche difficile puisque les propriétés de transport (TMR) et d'anisotropie imposent des contraintes sur les matériaux utilisées en limitant la fenêtre de travail, notamment en ce qui concerne l'épaisseur des couches magnétiques. Pour atteindre cet objectif nous avons tout d'abord étudié les propriétés de ces structures comme l'anisotropie de l'interface métal magnétique-oxyde, le transport tunnel et le couplage entre les couches magnétiques à travers la barrière isolante. L'amplitude de l'anisotropie d'interface entre un métal magnétique et un oxyde dépend de l'épaisseur des couches magnétiques, de la température de recuit et la concentration de l'oxygène à l'interface. Différentes structures ont été réalisées afin de choisir la structure la mieux adaptée pour les applications mémoires MRAM. Une corrélation entre la TMR et l'anisotropie a été observée permettant de valider l'origine de l'anisotropie perpendiculaire : la formation de liaisons métal magnétique-oxygène. Un couplage antiferromagnétique à été aussi observé entre les couches magnétiques à anisotropie perpendiculaire à travers l'oxyde. Une étude détaillée sur le couplage a été faite en fonction de la température de recuit et de l'épaisseur des couches magnétiques pour mieux comprendre l'origine du couplage et une possible relation avec l'amplitude de l'anisotropie perpendiculaire. Finalement des jonctions perpendiculaires ont été nano-lithographiées et des mesures de commutation d'aimantation par transfert de spin sur des piliers nanométriques ont été réalisées avec de faibles courants critiques.

Dans une première partie, les propriétés cristallographiques et magnétiques de couches minces X/IrMn et X/IrMn/Y (X,Y= Co et/ou Py) sont présentées. Le magnétisme est expliqué à l'aide de modèles micromagnétiques. La différence de couplage d'échange aux interfaces X/IrMn et IrMn/Y est indépendante de la microstructure et uniquement liée à l'ordre d'empilement des couches. Il est démontré que déposer une couche antiferromagnétique sur une couche ferromagnétique est totalement différent d'un point de vue magnétique de l'opération inverse. Dans une seconde partie, la bicouche IrMn/Co est utilisée comme couche de détection dans une jonction tunnel magnétique pour réaliser un capteur de champ magnétique linéaire et réversible dans la gamme –50 et 50 Oe. Un choix judicieux des paramètres de la jonction tunnel a permis de rendre la sensibilité du capteur indépendante de la température. Sur cette base, un démonstrateur de capteur magnétique avec son électronique de traitement est réalisé.

L'observation du renversement d'aimantation induit par courant polarisé (CIMS) dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM) a ouvert de nouvelles perspectives d'applications pour l'électronique de spin, en particulier à travers les mémoires magnétiques (MRAM). Cette réalisation exige une bonne maîtrise de l'oxydation de la barrière tunnel mais aussi une connaissance approfondie du phénomène de transfert dans ces dispositifs.<br />En premier lieu, une étude expérimentale de l'influence de l'oxygène sur les propriétés magnétiques d'une tricouche Pt/Co/MOx (MOx est un métal oxydé) est présentée. La modification d'anisotropie magnétique due aux atomes d'oxygène peut être utilisée pour contrôler l'oxydation des barrières tunnel. Le second aspect étudié est la détermination, théorique et expérimentale, des caractéristiques du transfert de spin dans les JTM. Ces caractéristiques sont d'abord discutées à travers un modèle d'électrons libres puis estimatées expérimentalement dans des JTM à travers la réalisation de diagrammes de phase statiques.

Le sujet de cette thèse est l'élaboration par épitaxie et la caractérisation de dispositifs pour l'électronique de spin, à savoir une jonction tunnel magnétique (FePt/MgO/FePt) et une hétérostructure hybride métal ferromagnétique / semiconducteur III-V (FePt/MgO/GaAs). L'approche retenue dans les deux cas a été l'utilisation d'une barrière isolante MgO et d'électrodes ferromagnétiques présentant une aimantation perpendiculaire au plan de la couche, réalisées en alliage ordonné FePt (phase L10) ; le choix de ce matériau a été adopté dans l'optique de créer des mémoires magnétiques, sa forte anisotropie permettant de stabiliser l'information magnétique.<br />Dans le cas des jonctions tunnel magnétiques, une singularisation des propriétés magnétiques de chacune des électrodes a été mise en évidence. Des caractérisations structurales du système en cours de croissance ont permis de relier ce phénomène aux contraintes épitaxiales des films minces. De façon apparemment surprenante, le découplage magnétique du dispositif n'est pas assuré dans le cas général, la forte aimantation des électrodes étant à l'origine d'un champ de fuite très important lors des renversements d'aimantation. Nous avons mis en évidence (expérimentalement et analytiquement) un effet d'épaisseur des couches influant sur le comportement magnétique général du système. Des mesures de dynamique de renversement d'aimantation ont souligné le rôle prépondérant du piégeage des parois de domaine lors des renversements d'aimantation.<br />Les systèmes hybrides FePt/MgO/GaAs ont été élaborés en tout-épitaxie en combinant différents bâtis de dépôt. Nous avons montré la faisabilité d'un système présentant de très bonnes propriétés structurales et magnétiques.

Les oscillateurs à transfert de spin (STO) sont des oscillateurs nanométriques (~100nm) prometteurs pour les applications radiofréquence. Ils reposent sur la précession de l'aimantation d'une couche magnétique mince induite par transfert de spin (STT). Un dispositif STO basé sur jonction tunnel magnétique (MTJ) fournira typiquement un signal électrique de l'ordre d'une dizaine de GHz et d'une puissance de plusieurs nW. Comparés aux oscillateurs contrôlés en tension (VCO) utilisés actuellement pour la génération de microondes, les STO ont l'avantage d'être hautement accordables en fréquence. Malgré cela, les critères requis en termes de qualité de signal ne sont pas encore remplis par les STO pour être compétitifs.Deux approches existent pour améliorer la qualité du signal de sortie : (i) optimisation de l'empilement magnétique d'un dispositif STO unique et (ii) synchronisation de plusieurs STOs. C'est la deuxième approche qui a été retenue dans le cadre de cette thèse : ici nous nous intéressons à la synchronisation électrique d'un STO à une source de courant RF stabilisée, dit « injection-locking ». Le cas d'un STO à aimantation homogène, de type précession dans le plan (IPP) est étudié.En particulier, la synchronisation d'un STO à 2f, c'est-à-dire lorsque la fréquence du courant injecté est proche du double de la fréquence de génération du STO, est favorisée par rapport à la synchronisation à f. Les résultats expérimentaux obtenus par plusieurs groupes montrent à la fois une gamme de synchronisation et une réduction de largeur de raie plus prononcées à 2f qu'à f.Ce comportement singulier est examiné dans un premier temps par une étude analytique de la dynamique de l'aimantation couplée aux simulations numériques macrospin dans le but d'identifier les mécanismes de synchronisation qui prennent effet au sein du système.En effet, les modèles actuels (formalisme auto-oscillateur KTS) décrivent la synchronisation d'un STO à un courant RF sans faire de distinction entre la synchronisation à f et 2f, et les prédictions qui en découlent s'avèrent être insuffisantes pour la synchronisation à 2f. Pour combler à cela, nous mettons en évidence par extension du formalisme existant les clés du processus de synchronisation à 2f : l'ajustement de fréquence par ajustement de l'amplitude d'oscillation via la non-linéarité, ainsi que la modification du terme d'anti-damping se faisant par l'intermédiaire de la différence de phase.La caractérisation expérimentale du régime synchronisé pour un STO basé sur jonction tunnel magnétique est également détaillée dans le manuscrit. Grâce aux techniques de mesures en domaine temporel et fréquentiel développées spécialement, les grandeurs caractéristiques (gamme de synchronisation et différence de phase) du système sont extraites et comparées aux prédictions théoriques. Enfin, les effets de l'injection du courant RF sur la cohérence du signal de sortie sont discutés. / Spin transfer oscillators (STOs) are promising nanometer scaled oscillators (~100nm) for radiofrequency applications. They rely on the steady precession of the magnetization of a thin magnetic layer induced by spin-transfer torque (STT). A STO device based on a magnetic tunnel junction (MTJ) will typically generate an electrical signal with a frequency of the order of ten GHz and an output power of several nW. Compared to voltage controlled oscillators (VCO) used today for microwave generation, STOs have the advantage of having an important frequency tunability with current. However, criteria in terms of the quality of the output signal are not yet fulfilled for STO to be competitive.To enhance the STO signal properties, two suggestions are proposed: (i) optimization of the magnetic stack within a single STO device and (ii) synchronization of several STOs. The second approach was examined during this thesis: here we look at the electrical synchronization of a STO to a stabilized RF current source, or “injection-locking”. The case of a STO with homogenous magnetization of in-plane precession (IPP) type is investigated.Interestingly, synchronization of a STO at 2f, i.e. when the frequency of the injected current is close to twice the generation frequency of the STO, is favored compared to synchronization at f. The experimental results from several groups have shown both enhanced synchronization range and a more pronounced linewidth reduction at 2f.This singular behavior is examined first through an analytical study of magnetization dynamics along with numerical macrospin simulations, in order to identify synchronization mechanisms taking effect in the system.Indeed, current models (in particular the KTS auto-oscillator formalism) describe synchronization of a STO with making a clear distinction between synchronization at f and 2f, and the resulting predictions turn out to be insufficient at 2f. Here, by extension of the KTS formalism, the keys to the synchronization process at 2f are presented: frequency adjustment by adjustment of the oscillation amplitude via the STO non-linearity and modification of the anti-damping term through the phase-difference.The experimental characterization of the synchronized regime in a MTJ-based STO is also detailed in the manuscript. Utilizing experimental signal processing techniques in both frequency and temporal domain, we extract characteristic quantities for synchronization such as the locking-range and the phase-difference, and we compare these quantities with the analytical predictions. Finally, the effects of current injection on the coherence of the output signal are also discussed.

L’objectif de la thèse est de développer un système de type jonction tunnel tout oxyde à base de La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) où il serait possible de contrôler l’aimantation des électrodes magnétiques par des processus à faible consommation d’énergie. Des jonctions tunnel épitaxiées de LSMO/SrTiO3/LSMO ont été obtenues montrant un double renversement de l’aimantation à température ambiante et un taux de magnétorésistance de 71 % à 10 K. En exerçant une contrainte sur le LSMO par le substrat il a été possible de moduler l’anisotropie des couches magnétiques. Des anisotropies perpendiculaire ou dans le plan ont pu être obtenues. Afin de contrôler le renversement des moments magnétiques dans une des électrodes ferromagnétiques trois options ont été envisagées : l’utilisation de l’injection de spin à partir d’un métal à fort couplage spin-orbite (Pt, Ir) ou d’un oxyde contenant de tels ions (ici Ru dans SrRuO3), et l’utilisation du Bi2FeCrO6, un oxyde multiféroïque pouvant présenter un couplage magnétoélectrique. Malgré des résultats prometteurs, aucune solution n’a permis des tests sur des jonctions afin d’estimer leur efficacité. L’objectif final n’est pas encore atteint mais des avancées intéressantes ont été faites afin d’envisager des dispositifs permettant le stockage et la manipulation de l’information. / The objective of this work is to develop La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) based all-oxide magnetic tunnel junction systems where it would be possible to control the magnetization of magnetic electrodes by low energy consumption processes. Epitaxial tunnel junctions of LSMO/SrTiO3/LSMO were obtained showing a double magnetization switching at room temperature and a magnetoresistance ratio of 71 % at 10 K. Using strain engineering, it was possible to modulate the anisotropy of the LSMO magnetic layers. Perpendicular or in plane anisotropies could be thus obtained. In order to control the reversal of the magnetic moments in one of the ferromagnetic electrodes three options were considered : the use of spin injection from a metal with a strong spin-orbit coupling (Pt, Ir) or an oxide containing this type of ions (here Ru in SrRuO3), and the use of Bi2FeCrO6 multiferroic oxide that may exhibit a magnetoelectric coupling. Despite promising results, no solution has allowed tests on junctions to be carried out to estimate their effectiveness. Although the final objective is not yet achieved, interesting progress has been made on the way to information storage and manipulation devices.

Aujourd'hui se pose une question fondamentale sur le futur de l'électronique actuelle. De plus en plus, des circuits hybrides intégrant de nouvelles fonctionnalités sont fabriqués. On envisage même, à plus long terme, des circuits basés sur une technologie différente de l'approche CMOS utilisée actuellement. Une de ces technologies est la spintronique qui tire profit du spin, degré de liberté supplémentaire de l'électron. Elle a rapidement fait ses preuves par le passé dans le stockage non volatile binaire (disques durs) et s'oriente aujourd'hui vers de nouvelles mémoires magnétiques ultra-performantes et basse consommation les MRAMs (Magnetic Random Access Memories). En parallèle, une nouvelle catégorie de matériaux à fort potentiel a émergé : les matériaux bidimensionnels (2D). Ces matériaux, dont le fer de lance est le graphène (une couche d'un atome d'épaisseur de graphite), offrent de nouvelles propriétés inégalées. Leur combinaison via la fabrication d'hétérostructures et la capacité d'avoir un contrôle de leur épaisseur à l'échelle atomique pourrait devenir un atout majeur en électronique et plus particulièrement en spintronique. L'objectif de cette thèse a été l'étude de l'intégration et la démonstration du potentiel en termes de fonctionnalités et de performances de ces nouveaux matériaux 2D au sein de jonctions tunnel magnétiques (MTJs), le dispositif prototype de la spintronique. Au cours de cette thèse, nous avons poursuivi les travaux initiés au laboratoire sur l'intégration dans des MTJs du graphène obtenu via une méthode de dépôt CVD (dépôt chimique en phase vapeur) directe sur l’électrode ferromagnétique inférieure. Nous avons démontré que les propriétés de filtrage en spin et de membrane protectrice contre l'oxydation de l'électrode ferromagnétique (FM) sous-jacente s'étendaient à une unique couche de graphène. Par ailleurs, nous avons aussi pu étudier et améliorer significativement l'amplitude du filtrage en spin et du signal de magnétorésistance observé via l'optimisation des procédés de croissance et d'intégration et le choix de différentes configurations de matériaux ferromagnétiques (Ni(111), Co...). De forts effets de filtrage de spin ont ainsi pu être observés avec des magnétorésistances allant de -15% à plus de +80%, soit presque trois fois l'état de l'art. En parallèle, nous nous sommes aussi intéressés à un autre matériau 2D, le nitrure de bore hexagonal (h-BN), isolant isomorphe du graphène qui s'apparenterait à une barrière tunnel d'un seul atome d'épaisseur. Afin d’étudier le h-BN dans une MTJ, nous avons décidé d’exploiter à nouveau le principe d’une croissance directe par CVD du matériau 2D sur le matériau FM. Des mesures CT-AFM (Conductive Tip Atomic Force Microscopy) nous ont permis de démontrer les propriétés de barrière tunnel homogène du h-BN ainsi que le contrôle possible de la hauteur de barrière avec le nombre de couches de h-BN. De plus, des mesures électriques et de magnétotransport nous ont permis de confirmer l’intégration réussie de la barrière tunnel h-BN dans notre MTJ. Nous avons pu obtenir les premiers résultats de forte magnétorésistance pour du h-BN avec une amplitude de la magnétorésistance de +50%, plus d'un ordre de grandeur au-dessus de l'état de l'art, révélant le potentiel du h-BN. Nous avons enfin aussi pu démontrer l'importance du couplage entre le h-BN et l'électrode FM offrant un potentiel de contrôle inédit sur les effets de filtrage en spin et allant jusqu'à rendre le h-BN métallique. Lors de cette thèse, nous avons pu montrer que l’intégration du graphène et du h-BN dans des MTJs via la croissance directe par CVD est un procédé privilégié pour tirer pleinement profit de leurs propriétés. Les résultats obtenus de forte magnétorésistance et de filtrage en spin laissent entrevoir le fort potentiel du graphène, du h-BN mais aussi des autres nouveaux matériaux 2D à venir pour les MTJs. Ces études ouvrent une nouvelle voie d’exploration pour les MTJs : les 2D-MTJs. / Nowadays a critical issue is raised concerning the future of current electronics. Increasingly, hybrid circuits with new functionalities are manufactured. A longer term approach is even contemplated with circuits based on a technology different from the one currently used (CMOS technology). One of these envisioned technologies is spintronics, which benefits from the spin properties, the electron additional degree of freedom. Spintronics has quickly proven its worth in the past in the field of non volatile data storing (hard drives) and is today moving towards new fast and ultra-low-power magnetic random access memories the MRAMs. Meanwhile, these last few years, a new category of materials with high potential has emerged : the bidimensional materials (2D). These materials, with graphene (one atomically thick layer of graphite) as the forerunner, provide new unrivaled properties. Their combination in the form of heterostructures and the ability to obtain a control of their thickness at the atomic scale could be a major asset for electronics and more specifically spintronics. The purpose of this thesis has been the study of the integration and the demonstration of the potential in terms of functionalities and performances of these new 2D materials inside the prototypical spintronic device: the magnetic tunnel junction (MTJ). During this thesis, we have pursued the work initiated by the laboratory on the integration of graphene in MTJs with direct CVD deposition method (chemical vapor deposition) on the underlying ferromagnetic electrode. We demonstrated that the spin filtering and protective membrane properties (preventing the oxidation of the underlying ferromagnetic electrode (FM)) observed earlier expand to a graphene monolayer. Furthermore, we have also studied and improved significantly the amplitude of the spin filtering and the magnetoresistance signal observed. This was done thanks to the optimization of the growth process, integration, and choice of the different configurations of ferromagnetic materials in our structures (Ni(111), Co...). High spin filtering effects have been observed as a function of the configurations with magnetoristances ranging from -15% to beyond +80%, which is almost three times the state of the art. Meanwhile, we looked at another 2D material, the hexagonal boron nitride (h-BN), an insulating isomorph of graphene which could be considered as an atomically thin tunnel barrier. In order to study h-BN into a MTJ, we took again advantage of direct CVD growth of the 2D material on a ferromagnet. CT-AFM (Conductive Tip Atomic Force Microscopy) measurements allowed us to demonstrate the homogeneous tunnel barrier properties of h-BN and the possible control of the barrier height with the number of h-BN layers. Simultaneously, electrical and magnetotransport measurement in the complete junction allowed us to confirm the achieved integration of the h-BN tunnel barrier into our MTJ. We have been able to obtain the first results of high magnetoresistance for h-BN with values one order of magnitude beyond the state of the art. A magnetoresistance of +50% has been reached, thanks to the optimization of the growth process revealing the potential of h-BN. We have also been able to show the important role of the coupling between h-BN and the FM electrode offering an unprecedented potential of control on the spin filtering effects, ranging up to making the h-BN metallic. During this thesis, we have been able to demonstrate that the integration of graphene and h-BN in MTJs through direct CVD growth is a promising process in order to fully exploit their properties. The results obtained of high magnetoresistance and spin filtering point to the high potential for MTJs of graphene and h-BN but also to all the new 2D materials to come. These studies pave the way for exploring a new path for MTJs : the 2D-MTJs.

Dans le cadre de l'augmentation de la densité de stockage des mémoires magnétorésistives à accès direct (MRAM), les matériaux à anisotropie magnétique perpendiculaire sont particulièrement intéressants car ils possèdent une très forte anisotropie. Cependant, cette augmentation d'anisotropie induit également un accroissement de la consommation d'écriture. Un nouveau concept d'écriture assistée thermiquement a été proposé par le laboratoire SPINTEC. Le principe est de concevoir une structure très stable à température ambiante, mais qui perd son anisotropie lorsqu'elle est chauffée, facilitant ainsi l'écriture. Le but de cette thèse est de valider expérimentalement ce concept. Les premiers chapitres sont consacrés à l'optimisation des matériaux à anisotropie perpendiculaire que sont les multicouches (Co/Pt), (Co/Pd) et (Co/Tb). Leur intégration dans une jonction tunnel magnétique est ensuite présentée. L'évolution de l'anisotropie en température, paramètre crucial au bon fonctionnement de l'assistance thermique, a également été étudiée. Enfin, il est démontré que l'écriture thermiquement assistée est particulièrement efficace : les structures développées présentent une consommation d'écriture réduite par rapport aux structures classiques et une forte stabilité à température ambiante.

Dans le manuscrit, nous étudions l'impact des défauts sur le transport électronique dépendant du spin dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM). Ces études ont été effectuées sur des hétérostructures possédant des barrières tunnel composé de SrTiO3, TiO2 et de MgO. Dans le cas des deux premières structures, nous montrons comment l'oxydation à l'interface induit réduction très prononcée de la magnétorésistance tunnel (TMR). Dans le cas du MgO, des études optiques sur les états induits par les défauts dans la barrière isolante ont été effectué. Nous avons montré qu'il est possible de contrôler la densité de certain type de défaut (lacune d'oxygène) en altérant les conditions de dépôts du MgO. Les études électriques et optiques effectué sur ces échantillons permettent de remonter à l'énergie des défauts au sein de la barrière. Les méthodes d'analyses des mesures électrique Î (I chapeau), qui représente la variation relative ou absolue du courant électrique en fonction de la température, permet de définir différents régime de transport à travers les jonctions CoFeB/MgO/CoFeB. Le régime intrinsèque observé à basse température s'explique par les effets de structure de bande du CoFeB et du MgO (filtrages des électrons de différente symétrie par la barrière de MgO), tandis que le régime " extrinsèque " observé aux températures intermédiaires résulte d'une activation thermique progressive des lacunes d'oxygène et est accompagné d'une réduction de la résistance ainsi que du signal TMR. Nous avons également montré dans des études préliminaires qu'une excitation optique des défauts a un impact sut le magnéto-transport.