In dieser Arbeit werden hochgeladene, mit einer Electron Beam Ion Trap produzierte Ionen für die Erforschung des Elektroneneinfangs von Oberflächen und Gasen eingesetzt. Die Untersuchungen mit Gastargets konzentrieren sich auf die Energieabhängigkeit der Verteilung der K-Schalen-Röntgenstrahlen, die nach Elektroneneinfang in Rydberg-Zustände von Ar-17+ und Ar-18+ Ionen am Ende einer Kaskade von Elektronenübergängen entstehen. Die Ionen werden von der Ionenquelle mit einer Energie von 2 keV/u extrahiert, ladungsselektiert und anschließend bis auf 5 eV/u abgebremst, um dann mit einem Argon Gastarget zu interagieren. Für abnehmende Stoßenergien wird eine Verschiebung des Elektroneneinfangs in Zustände mit niedrigen Drehumpulsquantenzahlen beobachtet. Zum Vergleich wird auch die K-Schalen-Röntgenstrahlung auf Grund des Elektroneneinfangs bei Ar-17+ und Ar-18+ von dem Restgas in der Falle gemessen. Dabei wird eine Diskrepanz zu den Resultaten der Extraktionsversuche festgestellt. Mögliche Erklärungen werden diskutiert. In den Untersuchungen zum Elektroneneinfang von Oberflächen werden hochgeladene Ionen von der Ionenquelle mit Energien von 2 bis 3 keV/u extrahiert, ladungsselektiert und auf Targets gelenkt. Diese bestehen aus Siliziumnitridmembranen mit einer Vielzahl nanometergroßer Löcher, welche mittels eines fokussierten Ionenstrahls in Kombination mit ionenstrahlinduzierter Abscheidung dünner Filme erstellt werden. Es werden hierbei Lochdurchmesser von 50 bis 300 nm mit Formfaktoren von 1:5 bis 3:2 erreicht. Bei den hochgeladenen Ionen handelt es sich um Ar-16+ und Xe-44+. Nach dem Transport durch die Kapillare passieren die Ionen einen elektrostatischen Ladungstrenner und werden detektiert. Der Anteil des Elektroneneinfangs von den Wänden der Löcher ist weitaus geringer als Modellberechnungen vorhersagen. Die Resultate werden an Hand eines Kapillareffekts zur Ionenleitung diskutiert. / In this study highly charged ions produced in Electron Beam Ion Traps are used to investigate electron capture from surfaces and gases. The experiments with gas targets focus on spectroscopic measurements of the K-shell x-rays emitted at the end of radiative cascades following electron capture into Rydberg states of Ar-17+ and Ar-18+ ions as a function of collision energy. The ions are extracted from an Electron Beam Ion Trap at an energy of 2 keV/u, charge-selected and then decelerated down to 5 eV/u for interaction with an argon gas target. For decreasing collision energies a shift to electron capture into low orbital angular momentum capture states is observed. Comparative measurements of the K-shell x-ray emission following electron capture by Ar-17+ and Ar-18+ ions from background gas in the trap are made and a discrepancy in the results compared with those from the extraction experiments is found. Possible explanations are discussed. For the investigation of electron capture from surfaces, highly charged ions are extracted from an Electron Beam Ion Trap at energies of 2 to 3 keV/u, charge-selected and directed onto targets comprising arrays of nanoscale apertures in silicon nitride membranes. The highly charged ions implemented are Ar-16+ and Xe-44+ and the aperture targets are formed by focused ion beam drilling in combination with ion beam assisted thin film deposition, achieving hole diameters of 50 to 300 nm and aspect ratios of 1:5 to 3:2. After transport through the nanoscale apertures the ions pass through an electrostatic charge state analyzer and are detected. The percentage of electron capture from the aperture walls is found to be much lower than model predictions and the results are discussed in terms of a capillary guiding mechanism.

Diese Arbeit untersucht den Einfluss der elektronischen Bandstruktur von Festkörperoberflächen auf den resonanten Ladungsaustausch zwischen Festkörpern und atomaren Projektilen. Dazu wurden diese atomaren Projektile an einkristallinen Cu(111)- und Cu(110)-Oberflächen gestreut. Die Streuung erfolgt unter streifendem Einfall, typischerweise bei Einfallswinkeln zwischen 0.5 bis zu 4 Grad zur Oberfläche bei Projektilgeschwindigkeiten von 0.05 bis zu 1.4 atomaren Einheiten. Unter diesen Bedingungen erfolgt kein Eindringen des Projektils in den Festkörper, sondern eine Reflektion des Projektils von der Oberfläche. Somit können die Ladungszustände der auslaufenden Projektile als Funktion von Projektilgeschwindigkeit und Einfallswinkel untersucht werden. Die Verteilung der Ladungszustände nach der Streuung hängt theoretischen Vorhersagen zufolge signifikant von der Bandstruktur der Festkörperoberfläche ab. Die Experimente wurden an zwei verschiedenen Cu-Oberflächen durchgeführt. Während die Cu(110)-Oberfläche gut durch das Modell des freien Elektronengases (jellium-Modell) beschrieben werden kann, ist die Cu(111)-Oberfläche durch eine Bandlücke im Bereich der Fermienergie sowie durch einen in der Bandlücke liegenden Oberflächenzustand gekennzeichnet. Um den Effekt der elektronischen Bandstruktur auf den resonanten Ladungsaustausch zwischen Festkörperoberflächen und atomaren Zuständen deutlich herauszustellen, wurden atomare Zustände, die sich energetisch in Resonanz zur Bandlücke befinden, untersucht. Insbesondere wurde der Ladungsaustausch von negativen Wasserstoff-, Fluor-, Chlor-, Sauerstoff-, Kohlenstoff- und Schwefelionen sowie der Grund- und angeregten Zustände von Lithium, Natrium und Kalium mit Cu(110)- und Cu(111)-Oberfläche experimentell untersucht. Die Neutralisation hochgeladener Ionen an einer Cu(111)-Fläche wurde stellvertretend am Beispiel von bis zu 21-fach geladenen Xenonionen studiert. Gravierende Effekte der elektronischen Bandstruktur der Cu(111)-Oberfläche wurden durch die Theorie für die Formierung negativer Wasserstoffionen vorhergesagt. Nach den Ergebnissen der WPP-Methode wird das Maximum der Abhängigkeit der H- -Ausbeute von der Parallelgeschwindigkeit bei 6% erwartet, während bei einer jellium-Oberfläche gleicher Austrittsarbeit und Fermienergie nur etwa 0.3% negativer Ionen vorhergesagt werden. Mit einer experimentell ermittelten H- -Ausbeute von maximal 1% wird ein signifikanter Einfluß der elektronischen Bandstruktur auf den Ladungsaustausch bestätigt. Der Verlauf der Geschwindigkeitsabhängigkeit der Ausbeute an negativen Ionen, insbesondere die Breite der Resonanzstruktur, deutet in Übereinstimmung mit der theoretischen Vorhersage auf eine dominante Beteiligung des Oberflächenzustandes am resonanten Ladungsaustausch hin. Die Differenz zwischen experimentellen und theoretischen Ergebnissen wird durch die Existenz eines zusätzlichen Elektronen-Verlustkanals erklärt. Die Berücksichtigung der Streuung an Festkörperelektronen führt zu einer wesentlichen Verbesserung der Übereinstimmung zwischen Experiment und Theorie. Die experimentelle Untersuchung der Neutralisation der Alkaliatome Lithium, Natrium und Kalium bestätigt einen signifikanten Einfluß der Bandlücke der Cu(111)-Oberfläche auf den resonanten Ladungsaustausch: Im Vergleich zur Vorhersage des jellium-Modells treten deutlich erhöhte Ausbeuten an neutralisierten Projektilen auf. Weiterhin finden sich in der Abhängigkeit der Neutralausbeuten von der Parallelgeschwindigkeit mehrere Maxima bzw. Schulterstrukturen, die auch von der WPP-Theorie qualitativ vorhergesagt werden. Die bei der Formierung negativer Halogenionen experimentell beobachtete Signatur der elektronischen Bandstruktur ist schwächer, als dies bei der Neutralisation von Alkaliatomen und der Formierung negativer Wasserstoffionen beobachtet werden konnte. Ein deutlicher Effekt der Bandlücke kann aber auch hier, wie auch bei der Streuung von Sauerstoff-, Kohlenstoff- und Schwefelionen, konstatiert werden. Die Untersuchung des Ladungsaustausches an der Cu(110)-Oberfläche ergab in allen Fällen eine gute Übereinstimmung mit der Vorhersage des jellium-Modells. Die in dieser Arbeit vorgestellten experimentellen Ergebnisse zeigen, daß die elektronische Bandstruktur der Cu(111)-Oberfläche den resonanten Ladungsaustausch substantiell beeinflußt. Das wurde besonders am Beispiel der Formierung negativer Wasserstoffionen und der Neutralisation von Alkaliatomen überzeugend demonstriert. Die Überzeugungskraft der experimentellen Ergebnisse wird durch die gute Übereinstimmung der an der (110)-Fläche des gleichen Metalls erzielten experimentellen Resultate mit den Vorhersagen des jellium-Modells erhöht. / This thesis investigates the influence of the electronic band structure of single crystal surfaces on the resonant charge transfer between solid and atomic projectiles. Atoms and ions were scattered off Cu(111)- and Cu(110) surfaces under grazing incidence conditions with angles of incidence between 0.5 to 4 degrees. Projectile velocities were varied between 0.05 and 1.4 atomic units. In this regime no penetration of the projectile into the solid occurs. Instead, the projectile is reflected from the crystal surface. Therefore the charge state distribution of scattered projectiles can be investigated as a function of the incidence conditions. According to theoretical predictions this charge state distribution strongly depends on the electronic band structure of the surface. The experiments were performed on 2 different Cu surfaces. While the Cu(110) surface can be well described by the free electron gas model (also refered to as jellium model), the Cu(111) surface is characterized by a bandgap around the Fermi energy and a surface state within this bandgap. To investigate the effect of the electronic band structure on the resonant charge transfer between solids and atoms/ions, the projectiles were choosen in a way that the atomic valence state is in resonance to the bandgap. In particular the formation of negative hydrogen, fluorine, chlorine, oxygen, carbon and sulfur ions as well as the population of ground and excited states of lithium, sodium and potassium in front of Cu(110) and Cu(111) surfaces was investigated. The neutralization of highly charged (up to 21 times positively charged) xenon ions in front of a Cu(111) surface was studied as well. A significant impact of the band structure of the Cu(111) surface has been theoretically predicted for the formation of negatively charged hydrogen ions. From wave packet propagation calculations 6% negative hydrogen ions are expected in front of a Cu(111) surface, compared to 0.3% that are expected for a jellium surface of the same work function and Fermi level. The experimental result of 1% confirms a significant influence of the electronic band structure on the charge exchange. The shape of the velocity dependence of the negative ion yield, in particular the width of this dependence, implies a dominant contribution of the surface state to resonant charge exchange in compliance with the theoretical predicition. The discrepancy between experimental data and theoretical prediction is explained by taking an additional electron loss channel into account. The consideration of scattering from electrons in the solid conduction band significantly improves the agreement between experimental and theoretical data. The investigation of the neutralization of the alkali atoms lithium, sodium and potassium confirms a significant influence of the electronic band structure of the Cu(111) surface on the resonant charge transfer. Significantly higher yields of neutralized projectiles as compared to the prediction of the jellium model are found. Furthermore the parallel velocity dependences of the neutral atom yield shows maxima or shoulder structures which are qualitavely reproduced by wave packet propagation calculations. The formation of negative halogen ions shows less pronounced effects of the Cu(111) surface band structure. However, also for these projectils a significant influence of the band structure on the resonant charge transfer is experimentaly confirmed. This holds as well for the formation of negatively charged oxygen, carbon and sulfur ions. The investigation of the resonant charge transfer in front of a Cu(110)surface resulted for all ions investigated in a good agreement between experiment and theory. The experimental results presented in the framework of this thesis show, that the electronic band structure of the Cu(111) surface has a substantiell impact on the resonant charge transfer. This has been presented in a particularly convincing way by the investigation of negative hydrogen ion and neutral alkali atom formation in front of a Cu(111) surface. The cogency of the experimental results is improved by the good agreement between the experimental results achieved at the Cu(110) surface and the theoretical prediction for a jellium metal.

Graphene-directed two-dimensional (2D) nitrogen-doped porous carbon frameworks (GPF) as the hosts for sulfur were constructed via the ionothermal polymerization of 1,4-dicyanobenzene directed by the polyacrylonitrile functionalized graphene nanosheets. As cathodes for lithium–sulfur (Li–S) batteries, the prepared GPF/sulfur nanocomposites exhibited a high capacity up to 962 mA h g⁻¹ after 120 cycles at 2 A g⁻¹. A high reversible capacity of 591 mA h g⁻¹ was still retained even at an extremely large current density of 20 A g⁻¹. Such impressive electrochemical performance of GPF should benefit from the 2D hierarchical porous architecture with an extremely high specific surface area, which could facilitate the efficient entrapment of sulfur and polysulfides and afford rapid charge transfer, fast electronic conduction as well as intimate contact between active materials and the electrolyte during cycling.