L’engouement pour l’originalité des propriétés physiques des nanoparticules s’est accompagné d’un développement de nombreuses méthodes de synthèse depuis un demi siècle. Parmi elles, l’ablation laser en liquide permet de produire des nanoparticules avec des surfaces libres de tout contaminant et ce pour une multitude de combinaisons de matériaux et de solvants. Cependant, la simplicité apparente de cette technique dissimule la complexité des mécanismes physico-chimiques, ce qui entraîne actuellement un manque de contrôle des objets synthétisés. Tout d’abord, nous nous sommes intéressés à la cinétique des bulles pour laquelle les conditionsextrêmes d’ablation laser en liquide présentent des cas originaux de cinétique dans le domaine de la mécanique des fluides. Puis, ce travail de thèse vise à donner de plus amples perspectives quant à une meilleure maîtrise de la structure cristalline des nanoparticules et de la stabilité colloïdale. Une manière plus directe de contrôler la taille, la phase cristalline et la stabilité colloïdale des solutions contenant des nanoparticules est d’ajouter des ligands. Nous avons donc étudié les mécanismes de stabilisation de ces solutions en utilisant des ions qui se complexent aux nanoparticules d’or. Nous avons aussi réussi à synthétiser des nanoparticules de rubis (alumine dopée chrome). La stabilisation de ces nanoparticules dans une phase métastable en utilisant des ligands organiques a été expliquée par une étude théorique / Laser generation of nanoparticles in liquids : new insights on crystal structure control and colloidal stability The great interest of nanoparticles for their original physical and an chemical properties has been supported by the development of numerous methods of synthesis. In the nineties, laser generation of nanoparticles in liquids appeared, including Pulsed Laser Ablation in Liquids (PLAL). The PLAL technique enables to produce surface free particles for plenty of material and solvent combinations. However, the apparent simplicity of its implementation hides complex physico-chemical mechanisms resulting in a lack of control of the final products. We firstly investigated the dynamics of the laser-generated bubbles for which the PLAL extreme conditions present new studied cases of bubbles dynamics not encountered in the field of fluid mechanics. Then, we aim to bring new insights into better control of the nanoparticles morphology and their colloidal stability. A straight way to tune sizes, crystal structures and the colloidal stability consists in the addition of stabilizing agents. Hence, we investigated the mechanisms of stabilization of colloidal gold using complexing ions. We also succeed to synthesis nano-rubies, i.e. chromium doped corundum alumina nanoparticles, unexpected at nanoscale. The stabilization of the metastable crystal structure using ligands is explained thanks to a comprehensive theoretical approach

De nos jours, les nanomatériaux inorganiques sont devenus des objets importants pour de nombreuses applications. En même temps la pureté du matériau employé est le facteur clé, et souvent les méthodes de synthèse chimiques ne peuvent assurer l'absence d'une contamination résiduelle. Dans ce contexte, nous avons investigué et développé la synthèse par laser de nanoparticules d'or et de silicium en contrôlant leurs taille et composition. Cette technique se révèle être une approche entièrement physique de la fabrication des nanoparticules pures et exemptes d'agents tensioactifs et de sous-produits toxiques. L'approche engagé comprend deux étapes : 1) la génération de la suspension de micro- et nanoparticules par broyage mécanique, et par ablation préliminaire d'une cible solide ; 2) la fragmentation laser ultra-rapide de colloïdes en suspension qui aboutit à la formation de nanoparticules stables, non agrégées, cristallines et avec une faible dispersion de taille. Ce travail se concentre sur la synthèse de nanoparticules d'or de taille contrôlable entre 7 et 50 nm en absence de ligands. De plus, cette technique nous permet d'obtenir des nano-alliages bimétalliques et d'effectuer un couplage in situ de nanoparticules d'or avec des molécules organiques. Ensuite nous montrons la possibilité d'ajuster la taille moyenne et l'épaisseur de la couche d'oxyde des nanoparticules de Si en variant la concertation des particules initiale, le pH et la quantité d'oxygène dissoutes. Enfin, nous démontrons les propriétés optiques et plasmoniques des nanoparticules obtenues au cours de ce travail et leur potentiel pour les applications catalytiques et biomédicales. / Inorganic nanomaterials are of a major interest for numerous applications, specifically bioimaging, biomedicine, catalysis, and also surface enhanced Raman scattering spectroscopy. In most cases, the purity of the employed material is a key factor. Often the conventional chemical ways of synthesis cannot provide the desirable cleanliness. The aim of this thesis is to investigate and develop a laser-based synthetic concept for the fabrication of Au and Si-based nanoparticles with controlled parameters, free of surfactants and toxic by-products. The engaged approach includes two steps: 1) the generation of a raw suspension of micro- and nanoparticles by either mechanical milling or preliminary ablation of a target; 2) ultrafast laser-induced fragmentation from the suspended colloids leading to the formation of stable, non-aggregated, low-size dispersed and crystalline nanoparticles. In particular, we focus on the technique of the synthesis of bare Au nanoparticles with tunable size between 7 and 50 nm in the absence of any ligands. Moreover, this technique allows performing the in situ coupling of the Au nanoparticles with organic molecules and alloying at the nanoscale. Furthermore, we show the possibility of tuning the mean size and the thickness of the oxide shell of Si nanoparticles by varying the initial concentration of microparticles, the pH and the amount of dissolved oxygen. Finally, we demonstrate the optic and plasmonic properties of the nanoparticles synthesized by the techniques established in our work and their potential for the applications in catalysis and biomedicine.