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Laser Patterned N-doped Carbon: Preparation, Functionalization and Selective Chemical Sensors

Wang, Huize 03 July 2023 (has links)
Die kürzliche globale COVID-19-Pandemie hat deutlich gezeigt, dass hohe medizinische Kosten eine große Herausforderung für unser Gesundheitssystem darstellen. Daher besteht eine wachsende Nachfrage nach personalisierten tragbaren Geräten zur kontinuierlichen Überwachung des Gesundheitszustands von Menschen durch nicht-invasive Erfassung physiologischer Signale. Diese Dissertation fasst die Forschung zur Laserkarbonisierung als Werkzeug für die Synthese flexibler Gassensoren zusammen und präsentiert die Arbeit in vier Teilen. Der erste Teil stellt ein integriertes zweistufiges Verfahren zur Herstellung von laserstrukturiertem (Stickstoff-dotiertem) Kohlenstoff (LP-NC) ausgehend von molekularen Vorstufen vor. Der zweite Teil demonstriert die Herstellung eines flexiblen Sensors für die Kohlendioxid Erfassung basierend auf der Laserumwandlung einer Adenin-basierten Primärtinte. Die unidirektionale Energieeinwirkung kombiniert mit der tiefenabhängigen Abschwächung des Laserstrahls ergibt eine neuartige geschichtete Sensorheterostruktur mit porösen Transducer- und aktiven Sensorschichten. Dieser auf molekularen Vorläufern basierende Laserkarbonisierungsprozess ermöglicht eine selektive Modifikation der Eigenschaften von gedruckten Kohlenstoffmaterialien. Im dritten Teil wird gezeigt, dass die Imprägnierung von LP-NC mit Molybdäncarbid Nanopartikeln die Ladungsträgerdichte verändert, was wiederum die Empfindlichkeit von LP-NC gegenüber gasförmigen Analyten erhöht. Der letzte Teil erläutert, dass die Leitfähigkeit und die Oberflächeneigenschaften von LP-NC verändert werden können, indem der Originaltinte unterschiedliche Konzentrationen von Zinknitrat zugesetzt werden, um die selektiven Elemente des Sensormaterials zu verändern. Basierend auf diesen Faktoren zeigte die hergestellte LP-NC-basierte Sensorplattform in dieser Studie eine hohe Empfindlichkeit und Selektivität für verschiedene flüchtige organische Verbindungen. / The recent global COVID-19 pandemic clearly displayed that the high costs of medical care on top of an aging population bring great challenges to our health systems. As a result, the demand for personalized wearable devices to continuously monitor the health status of individuals by non-invasive detection of physiological signals, thereby providing sufficient information for health monitoring and even preliminary medical diagnosis, is growing. This dissertation summarizes my research on laser-carbonization as a tool for the synthesis of functional materials for flexible gas sensors. The whole work is divided into four parts. The first part presents an integrated two-step approach starting from molecular precursor to prepare laser-patterned (nitrogen-doped) carbon (LP-NC). The second part shows the fabrication of a flexible LP-NC sensor architecture for room-temperature sensing of carbon dioxide via laser conversion of an adenine-based primary ink. By the unidirectional energy impact in conjunction with depth-dependent attenuation of the laser beam, a novel layered sensor heterostructure with a porous transducer and an active sensor layer is formed. This molecular precursor-based laser carbonization method enables the modification of printed carbon materials. In the third part, it is shown that impregnation of LP-NC with molybdenum carbide nanoparticle alters the charge carrier density, which, in turn, increases the sensitivity of LP-NC towards gaseous analytes. The last part explains that the electrical conductivity and surface properties of LP-NC can be modified by adding different concentrations of zinc nitrate into the primary ink to add selectivity elements to the sensor materials. Based on these factors, the LP-NC-based sensor platforms prepared in this study exhibited high sensitivity and selectivity for different volatile organic compounds.
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Laser-based Sustainable Electrode Design for Electrochemical Applications

Moon, Sanghwa 13 November 2024 (has links)
Laser sind seit ihrer Erfindung im Jahr 1960 essenziell für die Materialbearbeitung und bieten Präzision, Effizienz und Nachhaltigkeit. Während sie anfangs hauptsächlich für die Makrobearbeitung eingesetzt wurden, haben Fortschritte bei kurzwelligen und ultrakurz gepulsten Lasern die präzise Mikro- und Nanobearbeitung ermöglicht, was dem wachsenden Bedarf an umweltfreundlicher Fertigung entspricht. Diese Arbeit konzentriert sich auf zwei laserbasierte Techniken für die nachhaltige Elektrodenproduktion: Laser-induced forward transfer (LIFT) und Laserkohlenstoffisierung. Kapitel 1 führt diese Methoden ein. Kapitel 2 untersucht LIFT für den Polymertransfer, wobei die Oberflächenhaftung und Benetzungseigenschaften untersucht werden, um definierte Polymermikrostrukturen zu erzeugen. Die Studie bietet Einblicke in die Optimierung polymerbasierter Geräte und stellt die LIFT-unterstützte Synthese von Metalloxidmustern für Elektrodenstrukturen und Heteroübergänge vor. Kapitel 3 befasst sich mit der Laserkohlenstoffisierung unter Verwendung von sodium lignosulfonate (SLS), einem Nebenprodukt der Papierindustrie, als nachhaltigem Kohlenstoffvorläufer. Durch die Integration einer haftenden Polymerschicht werden robuste, laser patterned carbon (LP-C) in einem einzigen Schritt hergestellt. Diese LP-C-Elektroden, deren Eigenschaften anpassbar sind, zeigen eine hervorragende Leistung in Superkondensatoren und Dopaminsensoren und weisen eine hohe Kapazität, Energiedichte und Stabilität auf. Diese Arbeit hebt das Potenzial von SLS-basierten LP-C-Elektroden für nachhaltige Energiespeicherung und Biosensorik hervor und trägt zur Weiterentwicklung umweltfreundlicher elektrochemischer Systeme bei. / Lasers have been essential in materials processing since their invention in 1960, offering precision, efficiency, and sustainability. While initially used for macro processing, advances in short-wavelength and short-pulse lasers have enabled precise micro- and nano-scale processing, aligning with the growing demand for eco-friendly manufacturing. This thesis focuses on two laser-based techniques for sustainable electrode production: Laser Induced Forward Transfer (LIFT) and laser carbonization. Chapter 1 introduces these methods. Chapter 2 explores LIFT for polymer transfer, investigating surface adhesion and wetting properties to create defined polymer microstructures. The study provides insights into optimizing polymer-based devices and presents LIFT-assisted metal oxide synthesis for patterned electrode structures and heterojunctions. Chapter 3 examines laser carbonization using sodium lignosulfonate (SLS), a paper industry byproduct, as a sustainable carbon precursor. By integrating an adhesive polymer layer, robust laser-patterned carbon (LP-C) electrodes are fabricated in a single step. These LP-C electrodes, with tunable properties, show excellent performance in supercapacitors and dopamine biosensors, demonstrating high capacitance, energy density, and stability. This work highlights the potential of SLS-based LP-C electrodes for sustainable energy storage and biosensing applications, advancing eco-friendly electrochemical systems.

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