Diese Arbeit beschreibt das MBE-Wachstum und die Charakterisierung von Gruppe-III-Nitrid-Nanostrukturen. Die Arbeit beginnt mit dem katalysatorfreien Wachstum von GaN-Nanowires (NW) auf Si(111) mittels MBE. Es wird gezeigt, dass GaN NW als sph\"arische Inseln nukleieren und im weiteren Wachstum in eine NW-Geometrie übergehen. Die amorphe Zwischenschicht führt zum Verlust der epitaktischen Ausrichtung und somit zu gekippten Säulen und Koaleszenz. Diese Koaleszenz führt zur Enstehung von Versetzungen und Stapelfehlern in den Nanosäulen, welche einen starken Einfluss auf die optischen Eigenschaften haben: Während Versetzungen die Säulen optisch passivieren, haben Stapelfehler charakteristische Emissionen. Durch Kombination von Elektronenmikroskopie und Cathodolumineszenz wird die charateristische Wellenlänge eines Stapelfehlers gemessen. Epitaktisches Wachstum von GaN auf Si(111) kann durch die Verwendung einer AlN-Pufferschicht erreicht werden. Die Nukleation von GaN auf AlN/Si geschieht als linsenförmige Inseln. Im weiteren Verlauf des Wachstums erfolgen mehrere charakteristische Formübergänge, bei denen Facetten gebildet werden, um die Verspannung durch Gitterfehlanpassung elastisch zu relaxieren. Bei einer kritischen Inselgröße (und damit bei einem kritischen Spannungszustand) tritt eine platische Relaxation ein und es wird eine Versetzung an der AlN/GaN-Grenzfläche gebildet. Daraufhin tritt ein Übergang zur NW-Geometrie ein. Der dritte Teil dieser Arbeit beschreibt das Wachstum von (In,Ga)N/GaN NW Heterostrukturen. Mit MBE werden GaN NW mit zwei (In,Ga)N-Einschlüssen gewachsen. Die chemische Zusammensetzung wird mittels einer Kombination von hochauflösender Röntgenbeugung und einer Gitterverzerrungsanalyse von hochaufgelösten transmissionselektronenmikroskopischen Aufnahmen bestimmt. Die Strukturanalyse zeigt, dass die (In,Ga)N-Einschlüsse vollkommen in die GaN-Matrix eingebettet sind, und dass keine plastische Relaxation stattfindet. / This work covers the MBE growth and characterization of group III-nitride nanostructures. The work begins with the catalyst-free growth of GaN nanowires (NWs) on Si(111) by plasma-assisted MBE. The importance of substrate preparation and the formation of an amorphous SiN interlayer are described. GaN NWs are shown to nucleate as spherical islands and to furhter undergo a shape transition towards the NW geometry. The amorphous interlayer leads to a loss in epitaxial alignment and thus to NW tilt and coalescence. Coalescence leads to the formation of dislocations and stacking faults (SFs) in the NWs which greatly affect their optical properties. Dislocations are shown to have a detrimental effect on the optical quality, whereas SFs are shown to have a characteristic emission wavelength. Epitaxial growth of GaN on Si(111) can be achieved by using an AlN buffer layer. The nucleation and growth GaN NWs on AlN-buffered Si(111) is shown to happen via the pseudomorphical nucleation of spherical islands. As these islands grow, they undergo several characteristical shape changes, with the formation of facets in order to elastically relieve the lattice-mismatch induced strain. At a critical island size (and thus strain level), plastic relaxation happens by the formation of a misfit dislocation at the AlN/GaN interface. A subsequent transition to the NW geometry is observed, driven by the anisotropy of surface energies. The third part of this work covers the growth of (In,Ga)N/GaN NW heterostructures. GaN NWs with two stacked (In,Ga)N insertions are grown by MBE. The chemical composition is assessed by combining synchrotron-based HRXRD and a geometrical phase analysis of HRTEM micrographs. The structural analysis reveals that the (In,Ga)N insertions are embedded in the GaN matrix and that no plastic relaxation happens. The In content is shown to vary within a single insertion: The top region is more In rich due to In segretation during growth.

In der vorgelegten Arbeit wurden zwei Arten von Quantendrahtstrukturen untersucht, die mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) hergestellt wurden. Erstens ist dies eine laterale Quantendrahtstruktur, die sich entlang einer Mesakante durch selektives Wachstum auf strukturierten GaAs (311)A-Substraten ausbildet. Zunächst wurden vertikal gestapelte Quantendrähte mit starker elektronischer Kopplung realisiert. Weiterhin wurden, unter Nutzung des amphoteren Einbaus von Si, p-i-n-Leuchtdioden mit einem einzelnen Quantendraht in der aktiven Zone hergestellt, die sich durch selektive Ladungsträgerinjektion in die Quantendrähte auszeichnen. Die Leuchtdioden wurden weitergehend mittels Mikrophotolumineszenz(µ-PL), Kathodolumineszenz (CL) und Elektronenstrahl-induziertem Strom (EBIC) charakterisiert. Zur Erklärung der selektiven Elektrolumineszenz (EL) wurde ein Modell, basierend auf der lateralen Diffusion von Elektronen und Löchern, vorgeschlagen. Für verspannte Systeme wurde der Einfluss von atomarem Wasserstoff auf das Wachstum von (In,Ga)As auf GaAs (311)A und die Bildung von lateralen Quantendrähten untersucht. Atomarer Wasserstoff spielt dabei die Rolle eines Surfaktanden und unterdrückt deutlich die Bildung von dreidimensionalen Inseln. Zweitens wurde das Wachstum von verspannten (In,Ga)As-Schichten auf GaAs (100) untersucht. Es zeigte sich, dass die dreidimensionale Inselbildung durch die Wachstumskinetik bestimmt ist, und ein Übergang von symmetrischen zu asymmetrisch verlängerten Inseln bei Erhöhung der Wachstumstemperatur auftritt. Dieser Prozess wird durch das Zusammenspiel von Oberflächen- und Verspannungsenergie bestimmt, wobei die experimentellen Befunde in guter Übereinstimmung mit den theoretischen Arbeiten von Tersoff und Tromp sind. Ausgehend von asymmetrischen (In,Ga)As-Inseln wurden selbstorganisierte Quantendrähte hergestellt, deren Homogenität und Länge sich durch Wachstum einer Vielschichtstruktur deutlich erhöhen. Strukturell wurden die (In,Ga)As-Quantendrähte mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM), Röntgendiffraktometrie (XRD) und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) untersucht. Der laterale Ladungsträgereinschluss in den Quantendrähten zeigte sich deutlich in polarisationsabhängigen Photolumineszenz- und Magnetophotolumineszenzmessungen. / The present work focuses on two types of quantum wire structures which were grown by molecular beam epitaxy (MBE). First, the sidewall quantum wires based on the selective growth on mesa stripe patterned GaAs(311)A are studied. Single stacked sidewall quantum wires with strong electronic coupling have been fabricated. p-i-n type LEDs of the quantum wires employing the amphoteric Si incorporation for p- and n-type doping on GaAs(311)A have been fabricated. Strong selective carrier injection into the quantum wires is observed in electroluminescence (EL) measurements. The samples are characterized by micro-photoluminescence (µ-PL), cathodoluminescence (CL), as well as electron beam induced current (EBIC) measurements. To account for the highly selective EL, a model is proposed, which is based on the lateral diffusion of electrons and holes resulting in self-enhanced carrier injection into the quantum wires. Atomic hydrogen effects in the growth of (In,Ga)As on GaAs(311)A and its application to the sidewall quantum wire are investigated. It is found that atomic hydrogen suppresses island formation. Atomic hydrogen delays the relaxation by islanding thus playing the role of a surfactant. Second, the growth of (In,Ga)As layers on GaAs(100) is investigated showing that the formation of coherent 3D islands is a kinetically limited process. The transition from square-shaped islands to elongated islands is observed by changing the growth temperature for the growth of (In,Ga)As single layers. The elongation of the islands is a tradeoff between the surface free energy and the strain energy. A quantitative comparison between the experimental results and the theoretical work done by Tersoff and Tromp shows a good agreement. Self-organized quantum wires based on elongated discolation-free islands have been fabricated. The uniformity of the quantum wires is greatly improved by a superlattice growth scheme which also makes the wires much longer. The structural characterization of the quantum wires is performed by atomic force microscopy (AFM), x-ray diffractometry (XRD), and transmission electron microscopy (TEM). The lateral carrier confinement in the quantum wires is confirmed by polarization dependent PL and magneto-PL measurements.

Die optoelektronischen Eigenschaften von inorganischen/organischen Hybridmaterialien (HIOS) sind besonders von der Kristallstruktur und der Ausrichtung der organischen Moleküle relativ zur inorganischen Oberfläche abhängig. Beides hängt von den kollektiven Wechselwirkungen der Materialien und von Transportprozessen wie etwa der Diffusion während der Deposition der organischen Materialien auf inorganischen Oberflächen ab. Durch die Komplexität solcher System sind jedoch viele Fragen im Bezug auf die gezielte Herstellung und Vorhersage von HIOS-Strukturen offen. Die Ziele dieser Arbeit sind daher (1) die theoretische Reproduktion der experimentell bekannten Einkristall-Struktur des weit verbreiteten organischen Moleküls para-Sexiphenyl (p-6P) und (2) die Untersuchung der Selbstdiffusion eines einzelnen p-6P auf einer inorganischen Zinkoxid (ZnO) Oberfläche. Die jeweiligen Systeme werden mittels klassischer atomistischer Molekulardynamik Simulationen und mit Methoden der klassischen Diffusionstheorie untersucht. Die Arbeit demonstriert, dass ein Modell basierend auf einem klassischen Kraftfeld die internen geometrischen und energetischen Eigenschaften eines realen p-6P Moleküls reproduziert. Wir simulieren die Selbstanordnung von p-6P zu Kristallen mit der experimentellen Einkristall-Struktur des p-6P und reproduzieren das reale Phasenverhalten des p-6P Kristalls. Wir untersuchen den Zusammenhang zwischen der Oberflächendiffusion eines p-6P und der elektrostatischen Kopplung zur ZnO (10-10)-Oberfläche. Wir entwickeln Strategien zur Berechnung von freie-Energie Landschaften, Diffusionskoeffizienten und Übergangsraten über Stufenkanten. Im Ergebnis hängen die Übergangsraten exponentiell von der Temperatur, der elektrostatischen Kopplung und der Höhe der Stufenkanten ab. Wir entdecken zudem zwei unterschiedliche Übergangspfade des p-6P über Stufenkanten, die von der Temperatur des Systems und von der elektrostatischen Kopplung abhängen. / The optoelectronic properties of hybrid inorganic/organic semiconductors strongly depend on the crystal structure and alignment of the molecules relative to the surface. Structure and alignment, in turn, depend on the surface-molecule and molecule-molecule interactions as well as transport processes such as diffusion during deposition of the organic molecules on an inorganic surface. However, due to their high complexity, fundamental questions pertaining to the design and prediction of HIOS structure are still unanswered. The aims of this thesis are therefore (1) to theoretically reproduce experimental bulk crystal structures of the widely used organic para-sexiphenyl molecule (p-6P) and (2) to investigate the self-diffusion of a single p-6P deposited on an inorganic Zincoxide (ZnO) surface. A multi-scale strategy is used, combining quantum density functional theory (DFT), all-atom molecular dynamics simulations, and classical diffusion theory. The thesis demonstrates that a classical force field model yields self-assembled bulk crystal structures and reproduces the real solid to liquid crystal phase behavior. The internal geometries and energies of the p-6P molecule and the structure of the p-6P bulk crystal are reproduced, all consistent with DFT and experiments. We investigate how the diffusion of the p-6P relates to the surface structure and the electrostatic coupling between the molecule and the ZnO (10-10) surface. We investigate by means of an advanced sampling strategy, free energy landscapes, diffusion coefficients and crossing rates over surface-step-edges. We find that the reciprocal values of the rates depend exponentially on the system temperature, the amplitude of the surface charges and the step-edge height, as well as linearly on the distance between equally high steps. We also discover two different crossing pathways for the molecule moving over the step, which simultaneously depend on the system temperature and the electrostatic coupling.

In dieser Forschungsarbeit wird das selbstorganisierte Wachstum von InP/InGaP-Quantenpunkten (QP) sowie ihre optischen und strukturellen Eigenschaften untersucht. Die QP wurden auf GaAsgitterangepasstem InGaP gewachsen.Selbstorganisierte InP-QP werden mittels Gasquellen-Molekularstrahlepitaxie gewachsen, wobei die InP-Abscheidungsrate uber einen weiten Bereich variiert wird. Bei besonders geringer Wachstumsratevon rund 0,01 Atomlagen/s wird eine Flachendichte von 1 QP/μm2 erreicht. Die daraus resultierenden InP QP, konnen einzeln charakterisiert werden ohne vorher das Substrat lithografisch behandeln zu mussen. Sowohl exzitonische als auch biexzitonische Emission kann dabei an einzelnen QPn als Doublett mit einer Feinstrukturaufspaltung von 320μeV beobachtet warden. Hanbury-Brown-Twiss Korrelationsmessungen der exzitonischen Emission unter Dauerstrichanregung zeigen Antibunching mit einem Autokorrelationskoeffizienten von g(2)(0)=0.2. Dieses System liee sich beispielsweise als Einzelphotonenquelle in Anwendungsbereichen wie der Quantenkryptographie einsetzen. Daruber hinaus wird die Bildung wohlgeordneter Quantenpunktketten auf GaAs (001)-Substraten unter Ausnutzung einer selbstorganisierten InGaP-Oberflachenwellung demonstriert. Diese Anordnung basiert weder auf gestapelten Quantenpunktschichten noch einem intentionalen Substratschragschnitt. Die Strukturen warden mittels polarisationsabhangiger Photolumineszenzspektroskopie sowie Transmissionselektronenmikroskopie untersucht. Die Lumineszenz der InGaP-Matrix ist in eine kristallografische Richtung polarisiert, bedingt durch anisotrope Verspannung, welche ihrerseits aus der lateralen Variation der Materialzusammensetzung entsteht. Photolumineszenzmessungen der QP zeigen eine lineare Polarisation entlang [-110], der Richtung der Ketten. Der Polarisationsgrad liegt bei 66%. Diese optische Anisotropie wird direkt in einer Heterostruktur hervorgerufen, die lediglich eine Quantenpunktschicht beinhaltet. / In this work the growth of self-assembled InP/InGaP quantum dots, as well as their optical and structural properties are presented and discussed. The QDs were grown on InGaP, lattice matched to GaAs.Self-assembled InP quantum dots are grown using gas-source molecular beam epitaxy over a wide range of InP deposition rates, using an ultra-low growth rate of about 0.01 atomic monolayers/s, a quantum-dot density of 1 dot/μm2 is realized. The resulting isolated InP quantum dots are individually characterized without the need for lithographical patterning and masks on the substrate. Both excitionic and biexcitonic emissions are observed from single dots, appearing as doublets with a fine-structure splitting of 320 μeV. Hanbury Brown-Twiss correlation measurements for the excitonic emission under cw excitation show anti-bunching behavior with an autocorrelation value of g(2)(0)=0.2. This system is applicable as a single-photon source for applications such as quantum cryptography. The formation of well-ordered chains of InP quantum dots on GaAs (001) substrates by using self-organized InGaP surface undulations as a template is also demonstrated. The ordering requires neither stacked layers of quantum dots nor substrate misorientation. The structures are investigated by polarization-dependent photoluminescence together with transmission electron microscopy. Luminescence from the InGaP matrix is polarized in one crystallographic direction due to anisotropic strain arising from a lateral compositional modulation. The photoluminescence measurements show enhanced linear polarization in the alignment direction of quantum dots, [-110]. A polarization degree of 66% is observed. The optical anisotropy is achieved with a straightforward heterostructure, requiring only a single layer of QDs.

In schwach gekoppelten Halbleiterübergittern können die Elektronen resonant von dem untersten Subband eines Quantentopfes in verschiedene höhere Subbänder des benachbarten Topfes durch die Potenzialbarriere tunneln. In stark dotierten Übergittern kann sich eine Ladungsakkumulationsschicht im Übergitter ausbilden, die es in zwei Felddomänen mit verschiedenen Feldstärken teilt. Aus der detaillierten Untersuchung des Stromverhaltens bei schnellen Spannungsänderungen konnten wichtige Erkenntnisse über die Dynamik der Akkumulationsschicht gewonnen werden, die zum besseren Verständnis von selbstgenerierten Stromoszillationen beitragen. Die beobachteten Stromoszillationen liegen in einem Frequenzbereich von einigen hundert kHz bis zu einigen GHz. Es werden zwei Oszillationsmoden ausführlich beschrieben und gezeigt, wie man sie unterscheiden kann. Die erste Mode tritt bei Proben mit einer gut leitenden Kontaktschicht und moderater Dotierung auf, bei denen die Feldverteilung im Übergitter instabil ist. Die zweite Mode kann dagegen auch bei stark dotierten Übergittern auftreten. Die Voraussetzung ist, dass die Emitterkontaktschicht einen genügend großen spezifischen Widerstand besitzt. Mit dem dargestellten Escape-Time-Modell kann man aus den Übergitterparametern die Oszillationsfrequenzen und die zu erwartenden Stromdichten in den verschiedenen Plateaus abschätzen. Weiterhin wird gezeigt, wie sich die äußere Beschaltung auf die Eigenschaften auswirkt. Durch den Einbau des Übergitters in einen Resonator können diskrete Frequenzen mit einem konstanten Frequenzabstand erzeugt werden. In der Arbeit wird auch der Einfluss von DX-Zentren in den Kontaktschichten beschrieben, welche die Eigenschaften der Proben bei tiefen Temperaturen stark beeinträchtigen können. Durch die Verbesserung der Probeneigenschaften oszilliert der Strom in den Übergittern auch bei Raumtemperatur. Die Frequenz ist mit Hilfe der angelegten Spannung innerhalb eines Plateaus kontinuierlich um bis zu einem Faktor vier durchstimmbar. Es wird die Verwendung von Oszillatoren, basierend auf schwach gekoppelten Halbleiterübergittern, als Bauelement für die Nachrichtenübermittlung vorgeschlagen. / In weakly coupled semiconductor superlattices, the electrons can resonantly tunnel from the first subband of a quantum well into a higher subband of the adjacent well. In highly doped superlattices, a charge accumulation layer can be formed, which divides the superlattice in two field domains of different field strengths. From detailed investigations of the current transients after fast voltage switches, one can obtain important insights into the dynamics of the accumulation layer, which is important for the understanding of self-sustained current oscillations. The frequencies of the resulting current oscillations of the investigated samples are in the range between several hundred kHz and a few GHz. Two possible oscillation modes and their identification from the oscillation characteristics are described. The first mode is observed in samples with contacts with a small resistance and moderately doped superlattices with an unstable field distribution. The second mode appears, if the resistance of the emitter contact layer is sufficiently large and a depletion layer can be injected. A semiclassical model is introduced for the estimation of the oscillation frequencies and the current density in the different plateaus from the superlattice parameters. Finally, the influence of the electrical circuit on the properties of the oscillations will be shown. If the superlattice is put into a resonator, discrete frequencies with constant distances are observed. In this thesis also the influences of DX-centers in the contact layers are described, which can significantly alter the properties of the samples at low temperatures. By applying a larger voltage or by illumination, the contact resistance can be recovered to a common value. Due to the improvement of the sample parameters, the samples also oscillate at room temperature and above. The frequency within a plateau is continuously tunable by a factor of two to four. An application as a tunable oscillator device for wireless and optical communication is proposed.

Diese Arbeit stellt eine gründliche Analyse der Schwerpunktsbewegung von Exzitonen in Halbleiter-Quantengräben und -Quantendrähten dar. Dabei wurde die k.p-Kopplung der schweren und leichten Löcher im Valenzband sowie das Coulomb-Potential voll berücksichtigt. Die Optimierung der Schwerpunktstransformation auf der Basis eines Ansatzes für die Abhängigkeit des Grundzustands des Exzitons vom Schwerpunktsimpuls Q ermöglichte numerische Ergebnisse hoher Qualität. Es zeigt sich nämlich, daß in einer Subbandentwicklung die Enveloppe des Grundzustands des Exzitons in guter Näherung unabhängig vom Schwerpunktsimpuls ist. So konnten erstmalig Multiband-Exziton-Berechnungen in Quantendrähten mit voller Berücksichtigung der Coulomb-Wechselwirkung durchgeführt werden. Die in dieser Arbeit dargestellten Untersuchungen zeigen interessante physikalische Effekte auf, wie beispielsweise eine nichtmonotone Zunahme der Bindungsenergie des exzitonischen Grundzustands mit wachsendem Q und einen zur entsprechenden Kontinuumskante weitestgehend parallelen Verlauf der Dispersion des exzitonischen Grundzustands. Die Optimierung der Schwerpunktstransformation führt außerdem zu einem analytischen Ausdruck für eine mittlere Masse, die relevant für den exzitonischen Grundzustand ist. / This thesis presents a thorough investigation of the center-of-mass dispersion properties of excitons in semiconductor quantum wells and quantum wires. The k.p coupling of heavy and light holes as well as the Coulomb coupling are taken fully into account. High-quality numerical calculations of the exciton center-of-mass dispersion are achieved by optimizing the center-of-mass transformation, making use of an Ansatz for the dependence of the groundstate exciton upon the center-of-mass momentum Q. Indeed, the envelope in the subband expansion of the groundstate exciton is to a good approximation independent of Q. This technique made possible for the first time multiband calculations in quantum wires that take the Coulomb coupling fully into account. Various physically interesting effects are found and investigated, like, e.g., the non-monotonous increase of the exciton groundstate binding energy with Q or the fact that the exciton groundstate energy follows the exciton continuum edge rather closely. The center-of-mass optimization leads also to an analytical expression for an estimate of the exciton groundstate center-of-mass mass.

In den letzten Jahren gibt es großes Interesse am SiGeSn Materialsystem aufgrund seines Potentials für die Verwendung in der Optoelektronik, Elektronik und Photovoltaik. Während jedoch die binären Verbindungshalbleiter Si(x)Ge(1-x) und Ge(1-y)Sn(y) schon intensiv untersucht wurden, sind die Materialeigenschaften des ternären Verbindungshalbleiters Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) und Nanostrukturen basierend auf diesem Verbindungshalbleiter noch weitgehend unbekannt. In dieser Arbeit werden drei theoretische/theoretisch-experimentelle Studien zur Untersuchung des SiGeSn Materialsystems vorgestellt. In einer Studie wird die Abhängigkeit der Größe der direkten Bandlücke von der Zusammensetzung des Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) Verbindungshalbleiters untersucht. Basierend auf Messungen der Rutherford Rückstreuung, Röntgenbeugung und Photolumineszenz (PL) von Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) Proben mit an Ge angepassten Gitterkonstanten wird die Abhängigkeit von Größe der direkten Bandlücke und der Materialkomposition mit einer quadratischen Gleichung beschrieben. Weiterhin wird die Bandanordnung der elementaren Halbleiter Si, Ge und Sn an Grenzflächen untersucht. Anhand von Kohn-Sham basierter Density Functional Theory (DFT) in Kombination mit Local Density Approximation (LDA) berechneten Bandstrukturen von Grenzflächen zwischen Elementarhalbleitern wird der Versatz im Valenzband zwischen Si, Ge und Sn untersucht. Es wird gezeigt, dass aufgrund zu kleiner Bandlücken resultierend aus dem Kohn-Sham-Ansatz in Verbindung mit der LDA ein unphysikalischer „Broken Gap“ Versatz zwischen Ge und Sn Bändern entsteht. In einer dritten Studie werden die PL-Spektren von Ge Quantentöpfen mit Si Barrieren untersucht. Um die Abhängigkeit der PL-Spektren von Anregungsintensität und Temperatur zu verstehen, wird ein selbstkonsistentes Effektives-Massen-Model entwickelt. Mit diesem Model ist es möglich den Einfluss von Temperatur und Bandauffüllung auf das PL-Spektrum zu untersuchen. / The SiGeSn semiconductor material system has recently attracted great interest due to its prospective potential for use in optoelectronics, electronics, and photovoltaics. While the binary alloy Si(x)Ge(1-x) and Ge(1-y)Sn(y) have already been well studied, the properties of bulk and heterostructures involving the Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) ternary alloy are largely unknown. In this thesis, we present the results of three theoretical/experimental-theoretical investigations concerning the SiGeSn material system. First, we investigate the compositional dependence of the direct band-gap of Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys. Based on Rutherford backscattering, x-ray diffraction, and photoluminescence (PL) measurement of Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys lattice-matched to Ge, we describe the compositional dependence of the band gap using a quadratic equation. We predict Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys lattice-matched to Ge to be direct-band-gap semiconductors for Sn concentrations larger than 12%. Secondly, we investigate the band alignment between the elemental semiconductors Si, Ge, and Sn. Performing bulk and interface calculations using density functional theory (DFT) in combination with the local density approximation (LDA), we attempt to calculate the valence band offset between the elemental semiconductors. We find that the Kohn-Sham based DFT-LDA calculations are flawed by the underestimation of the band-gaps of the elemental semiconductors, which leads to a false broken gap band alignment between Ge and Sn. Third, we study the PL of ultrathin Ge multiple quantum well (multiple-QW) structures grown on Si. To understand the excitation density and temperature related shifts of the PL spectra of the sample, we develop a self-consistent multivalley effective mass model. Using second-order perturbation theory, we calculate the indirect phonon-assisted radiative spontaneous recombination rate together with the no-phonon peak energy and compare our results to the experimental results.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen (Al,Ga,In)N-Heterostrukturen mittels plasma-unterstützter Molekularstrahlepitaxie. Die Proben werden entlang der polaren [0001]-Richtung und der unpolaren [1100]-Richtung auf SiC(0001)- bzw. g-LiAlO2(100)-Substraten gewachsen. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen, vibronischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer Fehlpassungen und elektrischen Polarisationsfelder aus. Eine Einführung in diese beiden wichtigen Eigenschaften wird gegeben, insbesondere für [0001]- und [1100]-orientierte Schichten. Um Verspannungen und elektrische Polarisationsfelder in korrekter Art und Weise zu berücksichtigen, wird ein effizientes Modell zur dynamischen Simulation von Röntgenbeugungsprofilen formuliert und auf hexagonale sowie kubische Kristalle angewandt. Die Synthese von GaN-Pufferschichten auf SiC(0001)- und g-LiAlO2(100)-Substraten wird diskutiert. Das GaN-Wachstum auf SiC(0001) erfolgt entlang der üblichen polaren [0001]-Richtung. Ein neuartiger Freiheitsgrad der GaN-Epitaxie wird durch das Wachstum von GaN entlang der unpolaren [1100]-Richtung auf g-LiAlO2(100) erreicht. Eine in-situ Strategie zur reproduzierbaren Abscheidung von GaN-Pufferschichten wird erarbeitet, die auf der Kontrolle der Wachstumsparameter durch Beugung von hochenergetischen Elektronen beruht. Die Schichten sind einphasig innerhalb der Nachweisgrenze von Röntgenbeugung und zeichnen sich durch glatte Oberflächen aus, die für das weitere Wachstum von Heterostrukturen gut geeignet sind. Es wird gezeigt, daß die strukturellen Eigenschaften der Pufferschichten sehr stark von der Substratpräparation abhängen. Ausgezeichnete strukturelle Eigenschaften werden auf sauberen und glatten SiC(0001)-Substraten erzielt, wogegen GaN(1100)-Filme unter der schlechteren Oberflächenqualität der g-LiAlO2(100)-Substrate leiden. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwells (MQWs) mit identischer Schichtfolge werden auf den beiden Sorten von GaN-Pufferschichten gewachsen. Wegen der verschiedenen Orientierungen der polaren c-Achse relativ zur Wachstumsrichtung treten in der Rekombination von Ladungsträgern erhebliche Unterschiede auf. Es wird gezeigt, daß in [1100]-orientieren Wells Flachbandbedingungen herrschen. Im Gegensatz dazu existieren starke elektrostatische Felder in [0001]-orientierten Wells. Daher ist die Übergangsenergie von [0001]-orientierten Wells rotverschoben relativ zur Übergangsenergie der [1100]-orientierten Wells. Weiterhin besitzen die [0001]-orientierten Wells sehr viel längere Zerfallszeiten in der Photolumineszenz (PL). Beide Ergebnisse sind in quantitativer Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen, die auf selbstkonsistenten Berechnungen von Bandprofilen und Wellenfunktionen mittels der Poisson- und Schrödingergleichungen in der Effektivmassen-Näherung basieren. Die Emission der [0001]-orientierten Wells ist isotrop, während die Emission der [1100]-orientierten Wells stark (>90%) senkrecht zur [0001]-Richtung polarisiert ist. Diese Ergebnisse sind in sehr guter Übereinstimmung mit den unterschiedlichen Valenzbandstrukturen der Wells. Das Wachstum von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird untersucht. Massive Oberflächensegregation von In wird mit Beugung hochenergetischer Elektronen, Sekundärionenmassenspektrometrie, Röntgenbeugung und PL nachgewiesen. Rechteckige In-Profile belegen einen Segregationsmechanismus nullter Ordnung und nicht (wie bei anderen Materialsystemen beobachtet) einen erster Ordnung. Diese In-Segregation während des metallstabilen Wachstums resultiert in MQWs mit geringem Überlapp der Elektronen- und Lochwellenfunktionen, weil die Wells sehr viel dicker als beabsichtigt sind. Eine Verminderung der In-Segregation ist möglich durch N-stabiles Wachstum, führt jedoch zu rauhen Grenzflächen. Eine Strategie zum Wachstum von MQWs mit glatten Grenzflächen und hohen Quanteneffizienzen wird vorgestellt. Die strahlende Rekombination von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird diskutiert. Es wird gezeigt, daß sowohl Zusammensetzungsfluktuationen als auch elektrostatische Felder für ein eingehendes Verständnis der Rekombination berücksichtigt werden müssen. Die Temperaturabhängigkeit der strahlenden Lebensdauer wird gemessen, um die Dimensionalität des Systems aufzuklären. Für ein quantitatives Verständnis wird ein Ratengleichungsmodell zur Analyse der Daten benutzt. Bei niedrigen Temperaturen wird die Rekombination von lokalisierten Zustände geprägt, wohingegen ausgedehnte Zustände bei höheren Tenmperaturen dominieren. Diese Analyse zeigt, daß die Lokalisierungstiefe in diesen Strukturen unterhalb von 25 meV liegt. / In this work, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga,In)N heterostructures by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The layers are grown along the polar [0001] and the non-polar [1100] direction on SiC(0001) and g-LiAlO2(100) substrates, respectively. We examine the impact of deposition conditions on the structural, morphological, optical, vibrational and electrical properties of the films. An introduction is given to the most important properties of wurtzite nitride semiconductors: strain and electrical polarization fields of a magnitude not found in other III-V semiconductors. Particular emphasis is paid on [0001] and [1100] oriented layers. In order to correctly account for these phenomena in the samples under investigation, an efficient model for the dynamical simulation of x-ray diffraction (XRD) profiles is formulated and presented for wurtzite and zincblende crystals. The deposition of GaN buffer layers on two substrates, SiC(0001) and g-LiAlO2(100), is discussed. The conventional polar [0001] direction is obtained on SiC(0001) substrates. A new degree of freedom for GaN epitaxy is demonstrated by the growth of GaN along a non-polar direction, namely, [1100] on g-LiAlO2(100). An in-situ strategy for the reproducible growth of these GaN buffers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The films are single-phase within the detection limit of high-resolution XRD and exhibit smooth surface morphologies well suited for subsequent growth of heterostructures. The structural properties of these samples are shown to be very sensitive to substrate preparation before growth. Smooth and clean SiC(0001) substrates result in excellent structural properties of GaN(0001) layers whereas GaN(1100) films still suffer from the inferior morphological and chemical quality of g-LiAlO2(100) substrates. Identically designed GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) are deposited on these two types of buffer layers. Significant differences in recombination due to the different orientations of the polar c-axis with respect to the growth direction are detected in photoluminescence (PL). It is demonstrated that flat-band conditions are established in [1100] oriented wells whereas strong electrostatic fields have to be taken into account for the [0001] oriented wells. Consequently, the transition energy of the [0001] oriented wells is red-shifted with respect to the [1100] oriented wells. Furthermore, [0001] oriented wells exhibit significantly prolonged PL decay times. These results are in quantitative agreement with theoretical predictions based on self-consistent effective-mass Schrödinger-Poisson calculations of the band profiles and wave functions. Finally, while the emission from [0001] oriented wells is isotropic, the emission from [1100] oriented wells is strongly polarized (>90%) normal to the [0001] axis in sound agreement with the different valence band structures of the wells. The growth of (In,Ga)N/GaN MQWs is studied. Massive In surface segregation (evidenced by RHEED, XRD, secondary-ion mass-spectrometry and PL) is shown to result in top-hat profiles and is therefore a zeroth order process instead of a first order process as observed for other materials systems. In segregation during metal-stable growth results in quantum wells with poor electron-hole wavefunction overlap since the actual well width is much larger than the intended one. Reduction of In segregation by N-stable conditions is possible but inevitably delivers rough interfaces. A strategy for obtaining (In,Ga)N/GaN MQWs with smooth interfaces and high quantum efficiency is devised. The radiative recombination from (In,Ga)N/GaN MQWs is examined. It is demonstrated that both compositional fluctuations and electrostatic fields have to be taken into account for a thorough understanding of the emission from these structures. The temperature dependence of the radiative decay time is measured to probe the dimensionality of the system. For a quantitative understanding, a rate-equation model is utilized for analyzing the data. For low temperatures, recombination is governed by localized states whereas for high temperatures extended states dominate. This analysis shows that the localization depth in these structures is below 25 meV.

Elektronentomographie erlaubt die dreidimensionale (3D) Charakterisierung von Kristalldefekten auf der Nanometerskala. Die Anwendung in der Forschung an epitaktischen Halbleiterheterostrukturen ist bisher nicht durchgesetzt worden, obwohl kleiner werdende Bauteile mit zunehmend dreidimensionaler Struktur entsprechende Untersuchungen verlangen, um die Beziehung von Struktur und physikalischen Eigenschaften in entsprechenden Materialsystemen zu verstehen. Die vorliegende Arbeit demonstriert die konsequente Anwendung der Elektronentomographie auf eine III-Sb basierte Laser- und eine 3D (In,Ga)N/GaN Nanosäulenheterostruktur. Die unerlässliche Zielpräparation von Proben mittels FIB-SEM-Zweistrahlmikroskops wird herausgestellt. Die kontrollierte Orientierung der Probe während der Präparation und die sorfältige Auswahl eines Abbildungsverfahrens im STEM werden detailliert beschrieben. Die umfassende räumliche Mikrostrukturanalyse einer antimonidbasierten Schichtstruktur folgt der Dimensionalität von Kristalldefekten. Die Facettierung und Lage einer Pore (3D Defekt), deren Auftreten in der MBE gewachsenen GaSb-Schicht untypisch ist, werden bestimmt. Das Zusammenspiel von anfänglich abgeschiedenen AlSb-Inseln auf dem Si-Substrat, der Ausbildung eines Fehlversetzungsnetzwerkes an der Grenzfläche der Heterostruktur (2D Defekt) und dem Auftreten von Durchstoßversetzungen wird mit Hilfe der Kombination tomographischer und komplementärer TEM-/STEM-Ergebnisse untersucht. Die räumliche Anordnung von Versetzungen (1D Defekte), die das ganze Schichtsystem durchziehen, wird mit Elektronentomographie offenbart. Die Wechselwirkung dieser Versetzungen mit Antiphasengrenzen und anderen Liniendefekten sind ein einzigartiges Ergebnis der Elektronentomographie. Abschließend sind Unterschiede im Indiumgehalt und in der Schichtdicke von (In,Ga)N-Einschlüssen auf verschiedenen Facetten schief aufgewachsener GaN-Nanosäulen einmalig per Elektronentomographie herausgearbeitet worden. / Electron tomography exhibits a very poor spread in the research field of epitaxial semiconductor heterostructures in spite of the ongoing miniaturization and increasing three-dimensional (3D) character of nano-structured devices. This necessitates a tomographic approach at the nanometre scale in order to characterize and understand the relation between structure and physical properties of respective material systems. The present work demonstrates the rigorous application of electron tomography to an III-Sb based laser and to an (In,Ga)N/GaN nanocolumn heterostructure. A specific target preparation using a versatile FIB-SEM dual-beam microscope is emphasized as indispensable. The purposeful orientation of the specimen during preparation and the careful selection of an imaging mode in the scanning-/transmission electron microscope (S/TEM) are regarded in great detail. The comprehensive spatial microstructure characterization of the antimonide based heterostructure follows the dimensionality of crystal defects. The facetting and position of a pore (3D defect) which is unexpected in the MBE grown GaSb layer, is determined. The interplay of the initially grown AlSb islands on Si, the formation of a misfit dislocation network at the heterostructure interface (2D defect) and the presence of threading dislocations is investigated by the correlation of tomographic and complementary S/TEM results. The spatial arrangement of dislocations (1D defects) penetrating the whole stack of antimonide layers is revealed by electron tomography. The interaction of these line defects with anti-phase boundaries and with other dislocations is exclusively observed in the 3D result. The insertion of (In,Ga)N into oblique GaN nanocolumns is uniquely accessed by electron tomography. The amount of incorporated indium and the (In,Ga)N layer thickness is shown to vary on the different facets of the GaN core.

Die Transporteigenschaften eines Elektronengases mit reduzierter Dimensionalität werden von den Welleneigenschaften der Elektronen bestimmt. Dies ermöglicht es, verschiedene Quanteneffekte, wie Quanteninterferenz, zu beobachten. Im ersten Teil dieser Arbeit werden geätzte Quantenringe und eindimensionale (1D) Verengungen, basierend auf AlxGa1-xAs/GaAs-Heterostrukturen, hinsichtlich ihrer Transporteigenschaften untersucht. Messungen des thermischen Rauschens im Gleichgewichtszustand zeigen, dass der Erwartungswert mit den Rauschspektren aller 1D Verengungen übereinstimmt, jedoch um bis zu 60 % bei allen Quantenringen überschritten wird. Rauschmessungen im thermischen Nichtgleichgewicht ergeben, dass der Wärmefluss in Quantenringen mithilfe einer globalen Steuerelektrode (Topgate) an- und ausgeschaltet werden kann. Die magnetische Widerstandsänderung der Quantenringe zeigt Oszillationen, die dem Aharonov-Bohm-Effekt zugeordnet werden. Die Beobachtbarkeit dieser Oszillationen hängt stark von dem Abkühlvorgang der Probe ab und die Oszillationen zeigen Hinweise auf ein Schwebungsmuster sowie auf Phasenstarre. Im zweiten Teil der Arbeit werden die Oberflächenzustände von exfolierten Bi2Se3 Mikroflocken untersucht. Für Mikroflocken mit metallischen Temperaturabhängigkeiten des Widerstandes wurde schwache Anti-Lokalisierung beobachtet. Diese Beobachtung deutet darauf hin, dass sich die magnetische Widerstandsänderung weniger ausschließlich aus den 2D Oberflächenkanälen als vielmehr aus einem geschichtetem Transport von 2D Kanälen im Volumenkörper zusammensetzt. Eine Mikroflocke mit halbleitenden Eigenschaften zeigt keine Hinweise auf solch einen geschichteten 2D Transport und es wird angenommen, dass ihre magnetische Widerstandsänderung ausschließlich von den 2D Oberflächenzuständen verursacht wird. / The transport properties of an electron gas with reduced dimensionality are dominated by the electron’s wave nature. This allows to observe various quantum effects, such as quantum interference. In the first part of this thesis etched quantum rings and one-dimensional (1D) constrictions, based on AlxGa1-xAs/GaAs heterostructures, are investigated with respect to their transport properties. Thermal noise measurements in equilibrium show that the expectation value agrees with the noise spectra of all 1D constrictions but is exceeded by up to 60 % for the noise spectra of all quantum rings. Noise measurements in thermal non-equilibrium reveal that the heat flow can be switched on and off for a quantum ring by a global top-gate. The measured magnetoresistance of the quantum rings shows oscillations that are attributed to the Aharonov-Bohm effect. The observability of these oscillations strongly depends on the cooling process of the sample and the oscillations show indications of a beating as well as phase rigidity. In the second part of the thesis the surface states of exfoliated Bi2Se3 microflakes are studied. For microflakes that show a metallic temperature dependence of the resistance weak anti-localization is observed. This observation suggests that the magnetoresistance is a result of layered transport of 2D channels in the bulk rather than just the surface 2D channels. A microflake with semiconducting characteristics does not show indications of such a 2D layered transport and its magnetoresistance is considered to be carried by the 2D surface states only.