Les processus anthropiques et naturels modifient et régulent la concentration et le stockage du carbone (C) et du mercure (Hg) dans les sédiments des lacs boréaux. Cependant, la manière dont ces deux éléments sont couplés dans les sédiments de lacs largement répandus et la manière dont leurs concentrations, leur composition et leur couplage ont pu changer dans les archives sédimentaires restent mal comprises. Ici, nous avons mesuré la concentration de Hg et de C dans les sédiments de surface de 42 lacs (dont 5 lacs inondés par des barrages hydroélectriques) dans trois régions boréales du Québec et nous avons obtenu des carottes de sédiment de ~1m dans deux de ces régions, allant de la région de la Baie James (JB) à l'ouest jusqu’à la Côte-Nord à l'est. Nous avons constaté que la concentration de Hg total (THg) était plus élevée dans les sédiments récents (post-industriels), probablement en raison des perturbations anthropiques ainsi que du contexte environnemental et climatique. La concentration de THg augmente avec un pourcentage plus élevé de C total (%TC) dans les sédiments à l'intérieur des carottes de sédiments et entre elles, avec des pentes plus élevées pour les relations THg-%TC dans les sédiments récents. La fluorescence de la matière organique dissoute (MOD) dans l'eau interstitielle était un bon prédicteur du THg dans les carottes de sédiments JB, probablement en raison d'une affinité préférentielle et le co-transport du THg avec la matière organique de type humique. Il existe une variabilité inter-régionale de la concentration de THg et du pourcentage de matière organique (%OM) dans les sédiments de surface, avec une distinction inter-régionale (HSP, JB, VRD) liée au contexte géographique (par exemple, profondeur du lac, superficie, altitude, chimie de l'eau). Ces résultats suggèrent des niveaux de variation naturels et anthropiques en termes de concentration et de composition de la MO et du Hg s'accumulant dans les sédiments, avec une augmentation préférentielle de l'accumulation du Hg dans les sédiments récents qui est associée à des groupes spécifiques de MO d'origine terrestre. Les réponses des lacs aux changements futurs ne seront peut-être pas homogènes, et une meilleure compréhension des facteurs géographiques du stockage du carbone et du mercure dans les sédiments lacustres permettra d'améliorer la prévision de ces éléments imparfaitement couplés au niveau des bassins versants. / Anthropogenic and natural processes modify and regulate carbon (C) and mercury (Hg) concentration and storage in boreal lakes sediments. However, how these two elements are coupled in sediments of widely distributed lakes and how their concentrations, composition and coupling may have changed over sediment records remain poorly understood. Here, we measured the concentration of Hg and C in surface sediments of 42 lakes (including 5 lakes flooded by hydro-electric damming) in three boreal regions of Quebec, Canada and further obtained ~1m sediment records in two of these regions, ranging from the James Bay (JB) area to the west to the Cote-Nord area to the east. We found that total Hg (THg) concentration was higher in recent sediments (post-industrial), likely because of anthropogenic disturbance as well as environmental and climatic context. THg concentration increased with a higher percent total C (%TC) in sediments within and among sediment cores, with higher slopes for the THg-%TC relationships for recent sediments. Porewater dissolved organic matter (DOM) fluorescence was a good predictor of THg in JB sediment core, likely because of a preferential affinity and co-transport of THg with humic-like material. There was inter-regional variability in THg concentration and percent organic matter (%OM) in surface sediment with inter-regional distinction (HSP, JB, VRD) related to geographic context (e.g. lake depth, area, elevation, water chemistry). These results suggest natural and anthropogenic levels of variation both in terms of the concentration and composition of OM and Hg accumulating in sediments, with a preferential increase in Hg accumulation in recent sediments that is associated with specific groups of terrestrial-derived OM. Lake responses to future changes may thus not be homogeneous, and a better understanding of the geographic drivers of C and Hg storage in lake sediments will help improve prediction of these imperfectly coupled elements at the watershed level.

Les biofilms périphytiques, ou périphyton, sont des assemblages de microorganismes colonisant les surfaces d’une variété de substrats de la zone photique des habitats aquatiques. Retrouvés à la base des réseaux trophiques, ils présentent une grande importance écologique. Les microorganismes du périphyton sont maintenus les uns aux autres par une matrice extracellulaire composée de substances exopolymériques endogènes. Cette matrice permet la formation de microenvironnements aux propriétés physicochimiques distinctes du milieu extrapériphytique. En raison de la diversité microbienne qui les compose, de leur capacité à moduler l’environnement immédiat et leur propension à séquestrer puis à transformer les métaux, les biofilms périphytiques représentent des modèles de recherche des plus pertinents d’un point de vue biogéochimique. L’objectif général de la présente thèse est d’étudier le rôle des biofilms périphytiques, de leur matrice extracellulaire et de la matière organique qu’elle contient sur le cycle des métaux, plus particulièrement le mercure. Dans un premier temps, nous avons mené une étude sur la composition organique de la matrice extracellulaire du périphyton de lacs d’environnements non contaminés et sur la mobilité des métaux dans les différentes fractions de cette matrice. Nos résultats ont démontré que la matrice extracellulaire du périphyton était riche en matière organique fluorescente et nous y avons identifié deux composantes majeures d’origine périphytique. Nous avons observé une cooccurrence de certains métaux avec ces composantes dans les fractions mobiles et attachées de la matrice extracellulaire du périphyton. Nous avons constaté que l’une des composantes périphytiques entraînait une diminution des concentrations de métaux dans les cellules du périphyton, alors que l’autre était associée à des concentrations plus élevées de métaux essentiels. Notre étude a montré que la matière organique de la matrice extracellulaire joue un double rôle sur la mobilité des métaux et apporte un regard nouveau sur les mécanismes naturels de gestion des métaux du périphyton. Dans un deuxième temps, nous avons réalisé une étude de terrain dans une rivière altérée par des centrales hydroélectriques au fil de l’eau et par la création de milieux humides artificiels. Cette étude avait pour objectif de déterminer si le périphyton de ces habitats modifiés pouvait produire du méthylmercure. En combinant des mesures des taux de transformation in situ à des approches génomiques ciblant les gènes hgcAB, responsables de la méthylation du mercure, nous avons démontré que le périphyton des milieux artificiels avait la capacité de produire du méthylmercure. Nous avons mesuré des taux de méthylation positifs et nous avons détecté la présence du gène hgcA dans les communautés périphytiques des milieux humides. Nous avons majoritairement associé le gène hgcA aux bactéries réductrices de fer de la famille des Geobacteraceae. Notre travail a apporté de nouvelles informations sur la méthylation du mercure au sein du périphyton colonisant des rivières ayant subi des transformations d’habitats. Nos résultats ont également permis d'associer cette méthylation aux bactéries réductrices de fer, jusqu’alors rarement considérées comme potentielles méthylatrices dans le périphyton. Finalement, nous avons étudié les impacts de la mise en eau d’une rivière par des centrales hydroélectriques au fil de l’eau sur les dynamiques du mercure en nous attardant au périphyton et aux premiers niveaux des réseaux trophiques. La création de nouveaux habitats aquatiques favorise l’accumulation et la transformation du mercure en plus de fournir des conditions propices à l’établissement et à la croissance du périphyton. Nos résultats ont démontré que le périphyton de ces habitats pouvait accumuler d’importantes concentrations de méthylmercure et qu’il était une voie d’entrée efficace de ce contaminant pour les macroinvertébrés benthiques. Cette étude souligne les rôles clés que joue le périphyton dans le cycle du mercure des écosystèmes aquatiques. Les résultats de la thèse appuient la pertinence de considérer le périphyton comme un compartiment biologique de haute incidence sur les cycles biogéochimiques des métaux lors de l’étude ou de la gestion des écosystèmes aquatiques. / Periphytic biofilms, or periphyton, are collections of microorganisms that colonize the surfaces of a variety of substrates in the photic zone of aquatic habitats. Found at the base of trophic webs, they are of major ecological importance. Periphytic microorganisms are linked to each other by an extracellular matrix composed of endogenous exopolymeric substances. This matrix allows the formation of microenvironments with physicochemical properties distinct from the extraperiphytic environment. Because of their microbial diversity, their ability to modulate the immediate environment and their propensity to sequester and then transform metals, periphytic biofilms represent relevant research models from a biogeochemical perspective. The general objective of this thesis is to study the role of periphytic biofilms, their extracellular matrix and the organic matter they contain on the cycling of metals, more specifically mercury. First, we conducted a study on the organic composition of the periphyton extracellular matrix of lakes from uncontaminated environments and on the mobility of metals in the different fractions of this matrix. Our results showed that extracellular matrix of periphyton was rich in fluorescent dissolved organic matter and we identified two major organic components of periphyton origin. We observed co-occurrence of some metals with these components in the loosely- and tightly-bound fractions of the extracellular matrix. We found that one of the periphytic components resulted in decreased metal concentrations in periphyton cells, whereas the other was associated with higher concentrations of essential metals. Our study showed that the dissolved organic matter of the extracellular matrix plays a dual role on metal mobility and provides new insight into the natural mechanisms of metal management of periphyton in its immediate environment. Second, we conducted a field study in a river impacted by run-of-river hydroelectric power plants and the creation of artificial wetlands. The objective of this study was to determine if the periphyton of these modified habitats could produce methylmercury. By combining measurements of in situ transformation rates with genomic approaches targeting the hgcAB genes, associated with microbial mercury methylation, we demonstrated that the periphyton of the artificial wetlands had the capacity to produce methylmercury. We measured positive vi methylation rates and detected the presence of the hgcA gene in the periphytic communities of the wetland site. We mostly associated the hgcA gene with iron-reducing bacteria of the Geobacteraceae family. Our work provided new information on mercury methylation within periphyton colonizing rivers with altered habitats. Our results also allowed us to associate the methylation of mercury with iron-reducing bacteria, which are rarely considered as potential methylators in periphyton. Finally, we studied the impacts of river impoundment by run-of-river hydroelectric power plants on mercury dynamics by focusing on periphyton and lowertrophic web layers. The creation of new aquatic habitats promotes the accumulation and transformation of mercury and provides conditions for periphyton growth. Our results showed that periphyton in these habitats can accumulate important concentrations of methylmercury and is an efficient gateway to this contaminant for benthic macroinvertebrates. This study highlights the key roles that periphyton plays in the cycling of mercury in aquatic ecosystems. The results of this thesis support the relevance of considering periphyton as a biological compartment of high impact on biogeochemical metal cycles when studying or managing aquatic ecosystems.