Pas de résumé / Fluidized beds are a particular hydrodynamic configuration in which a pack (either dense or loose) of particles laid inside a container is re-suspended as a result of an upward oriented imposed flow at the bottom of the pack. This kind of system is widely used in the chemical engineering industry where catalytic cracking or polymerization processes involve chemical reactions between the catalyst particles and the surrounding fluid and fluidizing the bed is admittedly beneficial to the efficiency of the process. Due to the wide range of spatial scales and complex features of solid/solid and solid/fluid interactions in a dense fluidized bed, the system can be studied at different length scales, namely micro, meso and macro. In this work we focus on micro/meso simulations of fluidized beds. The workflow we use is based on home made high-fidelity numerical tools: GRAINS3D (Pow. Tech., 224:374-389, 2012) for granular dynamics of convex particles and PeliGRIFF (Parallel Efficient LIbrary for GRains In Fluid Flows, Comp. Fluids, 38(8):1608-1628,2009) for reactive fluid/solid flows. The objectives of our micro/meso simulations of such systems are two-fold: (i) to understand the multi-scale features of the system from a hydrodynamic standpoint and (ii) to analyze the performance of our meso-scale numerical model and to improve it accordingly. To this end, we first perform Particle Resolved Simulations (PRS) of liquid/solid and gas/solid fluidization of a 2000 particle system. The accuracy of the numerical results is examined by assessing the space convergence of the computed solution in order to guarantee that our PRS results can be reliably considered as a reference solution for this problem. The computational challenge for our PRS is a combination of a fine mesh to properly resolve all flow length scales to a long enough physical simulation time in order to extract time converged statistics. For that task, High Performance Computing and highly parallel codes as GRAINS3D/PeliGRIFF are extremely helpful. Second, we carry out a detailed cross-comparison of PRS results with those of locally averaged Euler- Lagrange simulations. Results show an acceptable agreement between the micro- and meso-scale predictions on the integral measures as pressure drop, bed height, etc. However, particles fluctuations are remarkably underpredicted by the meso-scale model, especially in the direction transverse to the main flow. We explore different directions in the improvement of the meso-scale model, such as (a) improving the inter-phase coupling scheme and (b) introducing a stochastic formulation for the drag law derived from the PRS results. We show that both improvements (a) and (b) are required to yield a satisfactory match of meso-scale results with PRS results. The new stochastic drag law, which incorporates information on the first and second-order moments of the PRS results, shows promises to recover the appropriate level of particles fluctuations. It now deserves to be validated on a wider range of flow regimes.

Ces travaux de recherche s'intéressent à la caractérisation des transferts thermiques dans les milieux fluide-particules, et en particulier, les lits fluidisés au sein desquels un solide divisé est mis en suspension par un fluide. La grande diversité d'échelles spatiales et temporelles dans ces procédés nécessite d'étudier les interactions hydrodynamiques, thermiques et/ou chimiques entre les particules et le fluide à l'aide d'une approche multi-échelles. Une étude des transferts thermiques dans des lits fixes puis fluidisés, est réalisée à deux échelles : locale (Particle Resolved Simulation) et moyennée (Discrete Element Method-Computional Fluids Dynamics). L'étude PRS permet de caractériser les couplages locaux des transferts thermiques entre particules ainsi que la dynamique de ces transferts dans les configurations fluidisées. Une étude comparative entre les échelles met en évidence les limites du modèle DEM-CFD à capter les fluctuations des transferts thermiques observées dans les simulations PRS. Dans un dernier temps, les fermetures du modèle DEM-CFD sont améliorées de manière à réintroduire les fluctuations perdues par le changement d'échelles.

Une étude précise des écoulements gaz-particules poly-solides et réactifs rencontrés dans les lits fluidisés circulants (LFC) appliqués au procédé de Chemical Looping Combustion (CLC) est indispensable pour prédire un point de fonctionnement stable et comprendre l'influence de la réaction et de la polydispersion sur l'hydrodynamique des LFC. Dans ce but, des simulations avec le code NEPTUNE_CFD ont été confrontées aux expériences menées à l'Université Technologique de Compiègne par ALSTOM. Cette modélisation a été validée sur des LFC non réactifs mono-solides et poly-solides. L'influence des caractéristiques des particules et de la position des injecteurs sur l'entrainement de solide est étudiée. Un modèle de prise en compte de la production locale de gaz au cours de la réaction est présenté. L'étude locale de l'écoulement a permis de comprendre l'influence des collisions interparticulaire et de la production locale de gaz sur l'écoulement. Finalement, un point de fonctionnement a été proposé pour le pilote CLC en construction à Darmstadt. Ce travail a montré que NEPTUNE_CFD pouvait prédire l'hydrodynamique de LFC poly-solides à l'échelle du pilote industriel et participer au dimensionnement de centrales de types CLC. / This work deals with the development, validation and application of a model of Chemical Looping Combustion (CLC) in a circulating fluidized bed system. Chapter 1 is an introduction on Chemical Looping Combustion. It rst presents the most important utilizations of coal in the energy industry. Then, it shows that because of the CO2 capture policy, new technologies have been developed in the frame of post-combustion, pre-combustion and oxy-combustion. Then, the Chemical Looping Combustion technology is presented. It introduces multiple challenges: the choice of the Metal Oxide or the denition of the operating point for the fuel reactor. Finally, it shows that there are two specicities for CFD modeling: the influence of the collisions between particles of different species and the local production of gas in the reactor due to the gasication of coal particles. Chapter 2 outlines the CFD modeling approach: the Eulerian-Eulerian approach extended to flows involving different types of particles and coupled with the chemical reactions. Chapter 3 consists in the validation of the CFD model on mono-solid (monodisperse and poly-disperse) and poly-solid flows with the experimental results coming from an ALSTOM pilot plant based at the Universite Tchnologique de Compiegne (France). The relevance of modeling the polydispersity of a solid phase is shown and the influence of small particles in a CFB of large particles is characterized. This chapter shows that the pilot plant hydrodynamics can be predicted by an Eulerian-Eulerian approach. Chapter 4 consists in the validation of the CFD model on an extreme bi-solid CFB of particles of same density but whith a large particle diameter ratio. Moreover, the terminal settling velocity of the largest particles are twice bigger than the fluidization velocity: the hydrodynamics of the large particles are given by the hydrodynamics of the smallest. An experiment performed by Fabre (1995) showed that large particles can circulate through the bed in those operating conditions. Our simulations predicted a circulation of large particles, but underestimated it. It is shown that it can be due to mesh size eect. Finally, a simulation in a periodic box of this case was dened and allowed us to show the major influence of collisions between species. Chapter 5 presents the simulation of a hot reactive CLC pilot plant under construction in Darmstadt (Germany). The simulations account for the chemical reactions and describe its eect on the hydrodynamics. Different geometries and operating conditions are tested.

Cette thèse porte sur l’étude numérique de la dynamique des écoulements fluide-particules au sein des lits fluidisés denses. Le but de ces travaux est d’améliorer la compréhension des phénomènes qui s’y déroulent afin d’optimiser les performances des procédés industriels confrontés à ces écoulements diphasiques. En effet, la diversité des échelles de longueur et les différents types d’interaction fluide-solide et solide-solide rencontrées dans ce type de configuration rendent cette catégorie d’écoulement particulièrement complexe et intéressante à étudier. Le modèle développé à cet effet permet de suivre individuellement la trajectoire des particules et de traiter les collisions avec leurs voisines tandis que la phase fluide est décrite de façon localement moyennée. Dans ce mémoire, nous présentons tout d’abord les origines physiques du phénomène de fluidisation d’une population de particules et les grandeurs physiques qui le caractérisent. Puis nous détaillons le modèle Euler-Lagrange implémenté et présentons une série de tests de validation basés sur des résultats théoriques et des comparaisons à des résultats expérimentaux. Cet outil numérique est ensuite employé pour simuler et étudier des lits fluidisés comportant jusqu’à plusieurs dizaines de millions de particules. Enfin, nous comparons des simulations réalisées conjointement à l’échelle micro et avec le modèle développé au cours de cette thèse à l’échelle méso. / This thesis deals with numerical analysis of particulate flows within dense fluidized beds. The aim of this work is to improve phenomena understanding in such flows in order to optimize engineering processes design. Wide variety of length scales and various fluid-solid and solid-solid interactions makes complex and challenging this type of flows study. The present developed model permits individual particle tracking and handle particles collisions whereas fluid flow is space averaged. In this manuscript, we first present origins of fluidization phenomenon and describe the macroscopic quantities which characterize it. Then we introduce the Euler-Lagrange model we developed and detail its numerical implementation. Moreover, we present a bench of validation tests based both on theoretical results and experimental data comparison. This numerical tool is then used to simulate and study fluidized beds containing up to several tenth of millions particles. Finally, we compare simulations performed both at micro and meso scales, i.e. with the model developed during this thesis.

Ces travaux de recherche s'intéressent à la caractérisation des transferts thermiques dans les milieux fluide-particules, et en particulier, les lits fluidisés au sein desquels un solide divisé est mis en suspension par un fluide. La grande diversité d'échelles spatiales et temporelles dans ces procédés nécessite d'étudier les interactions hydrodynamiques, thermiques et/ou chimiques entre les particules et le fluide à l'aide d'une approche multi-échelles. Une étude des transferts thermiques dans des lits fixes puis fluidisés, est réalisée à deux échelles : locale (Particle Resolved Simulation) et moyennée (Discrete Element Method-Computional Fluids Dynamics). L'étude PRS permet de caractériser les couplages locaux des transferts thermiques entre particules ainsi que la dynamique de ces transferts dans les configurations fluidisées. Une étude comparative entre les échelles met en évidence les limites du modèle DEM-CFD à capter les fluctuations des transferts thermiques observées dans les simulations PRS. Dans un dernier temps, les fermetures du modèle DEM-CFD sont améliorées de manière à réintroduire les fluctuations perdues par le changement d'échelles. / This work aims at characterizing heat transfer into fluid-solid flows, and more particularly fluidized beds, into which a solid phase is suspended by a flowing fluid. The wide range of spatial and temporal scales present in such processes encourage to study hydrodynamic, thermal and/or chemical interactions between the particles and the fluid through a multi-scale strategy. The analysis of thermal interactions was first carried out for fixed bed configurations and then, fluidized beds at two overlapping scales: local (PRS; Particle Resolved Simulation) and mesoscopic (DEMCFD; Discrete Element Method-Computional Fluids Dynamics). The PRS approach accounts for the local coupling of heat transfer between the particles and its dynamics into fluidized beds. A comparative study of the two scales indicated the limits of the DEM-CFD model to capture the heat transfer fluctuations observed into PRS. In a last step, the closure laws for DEM-CFD were improved to reintroduce the fluctuations lost at this scale.

Dans cette thèse, des simulations numériques tridimensionnelles instationnaires d'une installation expérimentale de combustion en boucle chimique sont réalisées. Le pilote expérimental, d'une puissance de 120 kWth, utilise un matériau perovskite, à base de Ca-Mn, comme transporteur d'oxygène. Les simulations numériques sont réalisées par le code NEPTUNE_CFD, selon une approche Euler-Euler pour les deux phases (solide et gazeuse), avec des modèles de fermeture spécifiques pour modéliser les transferts de masse, de mouvement et d'énergie. Les réactions hétérogènes (i.e. réactions gaz-solide) de réduction et d'oxydation sont décrites au moyen d'un modèle à cœur rétrécissant dans le grain, qui prend en compte les mécanismes compétitifs dans le processus global de réaction gaz-solide: réaction chimique à la surface interne des particules,diffusion à travers la couche de produits et transfert externe autour des particules. Les résultats des simulations numériques sont validées avec des mesures expérimentales et analysées afin de mieux comprendre le comportement local/instationnaire de l'écoulement gaz-particules réactif dans ce système de combustion en boucle chimique. L'outil théorique/numérique développé dans ce travail sera utilisé pour le dimensionnement d'une unité pilote à l’échelle des installations industrielles. / In this work, reactive unsteady three-dimensional numerical simulations of a Chemical Looping Combustion (CLC) plant are performed. The plant is a 120 kWth pilot working with Ca-Mn-based material as selected oxygen carrier. Numerical simulations are performed by NEPTUNE_CFD code using an Euler-Euler approach which computes both the gas and the solid phases in an Eulerian fashion accounting for specific closures in order to model interphase mass, momentum and energy transfers. Reduction and oxidation heterogeneous (i.e. gas-solid) reactions are modeled by means of a grain model (shrinking core model in the grain) accounting for both the competing mechanisms of chemical reaction at the particle internal surface and gaseous diffusion through the product layer. Results from numerical simulations are validated against experimental measurements and analyzed in order to gain insight in the local behaviour of the reactive gas-particle flow in the CLC system. The theoretical/numerical tool developed in this work will be used for design upgrade recommendation in the stage of scaling-up from pilot to industrial facilities.