The principal theory concerning the origin of the elements heavier than the Fe-peak, such as Ba, strongly suggest that for old, metal-poor environments, the rapid (r-) process is the most likely path taken in their synthesis, while the slow (s-) process becomes more substantial in younger, more metal-rich stellar populations. In this work I test this theory by evaluating the isotope ratios of Ba. It is understood that Ba consists of seven stable isotopes, five of which are synthesised by the two neutron-capture processes. The two odd isotopes, 135,137Ba, as well as 138Ba are synthesised via both the r- and s-processes while two of the even isotopes, 134,136Ba are synthesised via the s-process only. The relative contribution of the r- and s-process to these isotopes can be understood via nucleosynthesis calculations and is described using the parameter fodd, where fodd = [N (135Ba) + N (137Ba)] /N (Ba). Low values of fodd (~0.11) indicate an s-process regime, while high values of fodd (~0.46) indicate an r-process regime. In the Ba II 4554 A line the even isotopes lie close to the line centre, while the odd isotopes, which are hyperfine split because of their non-zero nuclear spin, lie in the wings of the line. From an analysis of the line profile shape, one can determine whether Ba has been synthesised primarily through the r-process or s-process; a broad, asymmetric line would indicate a high r-process contribution, while a line with a deeper core and shallower wings would indicate a high s-process contribution. Using the radiative transfer code ATLAS, which assumes local thermodynamic equilibrium (LTE) and employs 1-dimensional (1D) KURUCZ06 model atmospheres, I synthesised line profiles for six metal-poor stars: HD140283, HD122563, HD88609, HD84937, BD-04 3208 and BD+26 3578 - for a range of isotope ratios. All six are of sufficiently low metallicity that Ba was expected to have an r-process origin. These were fit to high resolution (R\equiv \lamda/\Delta\lamda = 90 000 - 95 000), high signal-to-noise to the Ba II 4554 A line which has multiple components. In the first test, synthetic spectra were computed using the non local thermodynamic equilibrium (NLTE) radiative transfer code MULTI. The synthetic line profiles were fit to a number of lines in HD140283. Although this technique might have improved the fit in the line core, it was found that such a treatment did not improve upon fitting errors associated with the best fit 1D LTE synthetic profiles. The second test used a 3-dimensional (3D) radiative transfer code (LINFOR3D) that employed 3D, time-dependent atmospheres produced with CO5BOLD. The 3D synthetic pro les were fit to a selection of Fe lines and improvements over the poor fits produced by the 1D LTE synthesis were seen. It was found that the 3D synthesis could almost completely reproduce the line asymmetries seen in the observed stellar spectrum. This result suggests that further work to refine the 3D calculations and synthesis code would be valuable.

The path explored in this thesis is testing a plasma temperature measurement approach that accounts for interference in a spectrum. The Atomic Emission Spectroscopy (AES) technique used is called Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) and involves focusing a laser pulse to a high irradiance onto a sample to induced a plasma. Spectrally analyzing the plasma light provides a "finger print" or spectrum of the sample. Unfortunately, spectral line broadening is a type of interference encountered in a LIBS spectrum because it blends possible ionic or atomic transitions that occur in plasma. To make use of the information or transitions not resolved in a LIBS spectrum, a plasma temperature method is developed. The basic theory of a LIBS plasma, broadening mechanisms, thermal equilibrium and distribution laws, and plasma temperature methods are discussed as background support for the plasma temperature method tested in this thesis. In summary, the plasma temperature method analyzes the Full Width at Half the Maximum (FWHM) of each spectral line for transitions provided from a database and uses them for temperature measurements. The first implementation of the temperature method was for simulated spectra and the results are compared to other conventional temperature measurement techniques. The temporal evolution of experimental spectra are also taken as a function of time to observe if the newly developed temperature technique can perform temporal measurements. Lastly, the temperature method is tested for a simulated, single element spectrum when considering interferences from all the elements provided in an atomic database. From stimulated and experimental spectra analysis to a global database consideration, the advantages and disadvantages of the temperature method are discussed.

Lorsqu'une impulsion laser est focalisée sur une cible solide immergée dans un liquide, de la matière est vaporisée. La nucléation et la croissance ont lieu dans le liquide et des nanoparticules sont ainsi synthétisées. La méthode est très polyvalente puisqu'une grande variété de matériaux peut être générée. De plus, les nanoparticules sont directement stabilisées dans le solvant. L'ajout d'agent complexant n'est pas nécessaire mais peut tout de même permettre de mieux contrôler la taille des nanoparticules. Cependant, de nombreux processus sont mis en jeu durant la synthèse et l'objectif de ce travail doctoral est de développer la compréhension de ces éléments. Dans la mesure où l'ablation laser déploie une multitude d'´échelle de temps, il a fallu employer différentes méthodes pour élucider ces mécanismes. Pour commencer, je définirai un état de l'art de l'utilisation de l'ablation laser en milieu liquide et nos résultats concernant la synthèse d'aluminium oxyde dopé chrome. Par la suite, je présenterai la spectroscopie des plasmas et les questions sous-jacentes à la notion d'´équilibre dans un plasma moléculaire. Ensuite, je décrirai notre approche atomistique de la nucléation basée sur les techniques de chimie quantique. Enfin, je montrerai l'apport de l'utilisation des méthodes d'ombrographie pour mieux comprendre la thermodynamique du système au temps plus long. Notre étude démontre que la bulle formée suite à l'ablation laser est constituée essentiellement de molécule du solvant dont la quantité n'évolue quasiment pas au cours du temps de vie de la bulle / When a pulsed-laser is focused into a solid target immersed in water, the material is evaporated. Nucleation and growth occur in the liquid and nanoparticles are synthesized. The method can be considered as versatile because one can try to synthesize any kinds of materials. Also, the nanoparticles are directly stabilized by the solvant so there is no need of complexing agents. The nanoparticles are described as ligand-free. However, various processes can occur during the synthesis and the aim of my work is to understand these different components. Since the laser ablation in liquid displays a wide range of timescales, we used numerous methods to address this problem. First, I will present the use of plasma spectroscopy and the questions it raises towards local thermodynamic equilibrium. Then, I will describe our microscopic approach of nucleation based on quantum chemistry techniques. Finally, I will illustrate the advantages of shadowgraphic measurements to reach an hydrodynamic understanding of the system

Les plasmas induits par laser (PIL) ont depuis leurs apparitions dans les années soixante suscité un très grand intérêt notamment comme source de données spectroscopiques. Ils ont également acquis des nombreuses applications, comme sources des rayons X pour la lithographie, l’allumage plasma, la déposition par laser pulsé, ou sont devenues la base d’une technique d’analyse très populaire – la LIBS (laser induced breakdown spectroscopy). Cette dernière peut s’appliquer in situe à tout type d’échantillon et sans préparation. Toutefois, les mesures faites par cette méthode sont latéralement intégrées nécessitant des techniques d’inversion, mais dépendent également des conditions d’équilibre thermodynamiques local (ETL) dans le plasma. Afin de valider les mesures effectuées par LIBS, la diffusion Thomson qui est une méthode spatialement résolue et indépendante des hypothèses d’équilibre thermodynamique a été appliquée pour caractériser les PIL. Des plasmas d’ablation et de claquage ont donc été caractérisés à la fois par spectroscopie d’émission et par diffusion Thomson. La comparaison des paramètres température et densité électronique obtenues par les deux méthodes d’une part, et le critère de McWhirter ainsi que les temps de relaxation et les longueurs de diffusions des espèces contenues dans le plasma d’autre part, ont permis de statuer sur l’ETL. / Laser induced plasma (LIP) which was first reported in the beginning of sixties, has achieved a great interest as a source of spectroscopic data. It has also many applications like X-ray sources for lithography, plasma igniters, pulsed laser deposition or it has become a basis of a very popular analytical technique – LIBS (laser induced breakdown spectroscopy). The latter is mainly due to its applicability to different kinds of samples, no sample preparation or in-situ and remote sensing capability. However, LIBS measurements are laterally integrated and Abel inversion must be performed. Also the method assumes the plasma to be in local thermodynamic equilibrium (LTE). In order to validate LIBS measurements, Thomson scattering (TS) method which is spatially resolved and free from equilibrium assumption was applied. Thus, ablation and breakdown plasmas were characterized by both two methods. Comparison between plasma parameters (temperature and electron density) obtained by the two methods and McWhirter criterion as well as relaxation times and diffusion lengths of species in the plasma allowed to estimate LTE.

Les simulations numériques sont devenues un outil indispensable dans la conception des chambres de coupure des disjoncteurs électriques haute tension. Elles sont utilisées non seulement dans le dimensionnement des différentes pièces, mais elles fournissent également une aide précieuse dans la compréhension des phénomènes intervenant entre les deux électrodes au moment de la coupure. L’arc électrique généré entre ces deux électrodes rassemble de nombreux domaines de la physique plus ou moins complexes. Tous ces phénomènes ne sont pas encore parfaitement compris. Avec l’évolution de la puissance de calcul, ces simulations peuvent prendre en compte de plus en plus de phénomènes. Mais pour des raisons de temps de développement, la question des phénomènes à prendre en compte dans ces simulations se pose. Le but de telles simulations est de déterminer de manière rapide si une configuration est plus ou moins capable qu’une autre de couper sous une contrainte donnée. Ainsi, il est important de prendre en compte uniquement les phénomènes physiques importants et nécessaires pour avoir une réponse la plus décisive possible et la plus rapide possible, de la réussite ou non à la coupure d’une configuration testée. Dans cette thèse, nous nous sommes particulièrement intéressés aux déséquilibres thermiques et chimiques qui pourraient intervenir dans les disjoncteurs électriques haute tension au moment de la coupure. En effet, pour des raisons de temps et de coût de calcul, la plupart des simulations numériques actuelles sont réalisées en faisant une hypothèse forte : l’hypothèse d’Equilibre Thermodynamique Local (ETL). Cette hypothèse consiste à considérer que dans chaque maille de notre domaine d’étude et à chaque pas de temps, on a un équilibre thermodynamique réalisé. Faire cette hypothèse nous permet d’utiliser les lois de conservation (masse, quantité de mouvement et énergie) en allégeant le problème. Mais en réalité, cette hypothèse est mise à mal dès que l’on est en présence de forts gradients de température ou de densité. Pour réaliser ces simulations, le code numérique CARBUR a été utilisé. Des modules d’arc électrique (effet Joule et rayonnement) et d’électrode mobile ont été implémentés afin de pouvoir simuler au mieux le comportement du gaz présent dans les disjoncteurs électriques haute tension. Six études différentes ont été réalisées et sont présentées. Ces études portent sur les influences de la forme du bout des électrodes, d’une modélisation en Navier-Stokes par rapport à une modélisation en Euler, de la nature du gaz (SF6, CO2 et N2), du déséquilibre thermique dans le cas de l’azote ou encore du positionnement des termes sources de l’arc électrique dans les différentes équations d’évolution des énergies. Dans ce travail, une étude sur différents modèles cinétiques chimiques est proposée. Dans ces modèles, 5 espèces chimiques sont présentes : N2, N, N+, N2+ et e-. En ce qui concerne la température, on en distingue 4 : T, TVib-N2, TVib-N2+ et Te. / The numerical simulations are become a very important tool to design the high voltage circuit breaker (HVCB) chamber. They help for the understanding of the different phenomena which can take place between the 2 electrodes during an interruption process. The electric arc brings together many fields of physics more or less complex and many of these phenomena are still poorly studied. So many aspects remain to be explored to improve simulations. With the increase of the calculation power, these numerical simulations can take into account more phenomena. However, for reasonable simulation times, we need to know which phenomena are preponderant. The aim of these numerical simulations is to rapidly conclude on the capacity of geometry to success an interruption process compared to different other geometries, under a given stress. In this PhD dissertation, we are particularly interested on thermal and chemical non equilibrium that can occur in HVCB during an interruption process. Currently, most simulations are carried out with a strong hypothesis: the hypothesis of Local Thermodynamic Equilibrium (LTE). This assumption allows us to alleviate the problem and to reduce the computing time. But this assumption becomes not valid when high temperature or density gradients occur. To do these simulations, the CARBUR numerical code has been used. In order to simulate flow behaviors in HVCB, an electrical arc (Joule effect and radiation) model and a module of mobile electrode have been added. Six different studies have been done and are presented: influence of the electrode shape, influence of the Navier-Stokes equations compared to the Euler equations, influence of the gas (SF6, CO2 et N2), influence of the thermal non equilibrium in a nitrogen case, influence of the position of the arc source terms in the different energy equations. In this work, a study on different nitrogen chemical kinetics is proposed. In these models, 5 chemical species are distinguished: N2, N, N+, N2+ and e-. Finally, 4 different temperatures are used: T, TVib-N2, TVib-N2+ and Te.