Dans l'industrie agroalimentaire, la formation de dépôts d’origine protéique en paroi interne des équipements sous l’effet de la chaleur est un inconvénient majeur. Accéder au taux d’encrassement de l’installation par des capteurs non intrusifs reste un défi. Dans le but d’améliorer la détection des encrassements dans des systèmes fermés, un capteur permettant de suivre in situ et en continu l’évolution de la résistance thermique d’un dépôt a été développé et validé par comparaison avec le facteur d’encrassement d’un échangeur de chaleur en amont de la zone de mesure. Un deuxième objectif était de quantifier l’effet d’un module générant un écoulement de type swirl lors de la formation d’un dépôt ainsi que lors de son élimination par un nettoyage en place à l’échelle du pilote industriel. Les expérimentations réalisées ont permis de mettre en évidence qu’en présence du module de swirl une augmentation de la masse de dépôt se produisait à la paroi interne des sections tubulaires après traitement thermique d’une solution de protéines laitières. L’hypothèse d’une augmentation des transferts de matière en proche paroi a été émise et démontrée pour expliquer ce résultat en dépit de l’augmentation des contraintes pariétales. Afin d’étudier l’effet de l’écoulement de type swirl sur le nettoyage, un dispositif permettant de générer un dépôt à l’intérieur d’un tube en verre a d’abord été développé puis une méthode de détermination du temps de nettoyage par analyse d’images. Pour les conditions thermomécaniques de nettoyage testées, cette étude a mis en évidence qu’une plus grande efficacité au nettoyage pouvait être atteinte en présence du module de swirl confirmant que l’augmentation des transferts de matière est le mécanisme prépondérant lors de la formation des dépôts et de leur élimination. / In food industry, protein fouling growth under heat flux at the internal wall of equipment is a major drawback. Fouling measurements by non-intrusive sensor is a challenge. Aiming to improve fouling detection in closed systems, a continuous monitoring system was developed and validated by comparison with the fouling factor of the upstream heat exchanger. A second challenge was to evaluate the effect of an insert generating a swirl flow on the fouling phenomenon and also during the cleaning in place step at a pilot scale. The experimental results shown that the swirl flow leads to a mass deposit increase inside ducts placed after a heat plate exchanger treating milk protein. Mass transfer increase close to the wall can explain the result in spite of the wall shear rate increase. In the aim of study the effect of swirl flow on cleaning, first a device was developed in order to generate fouling inside glass ducts and next a method for determining cleaning time using images analysis technique was also developed. In the thermal and hydraulic conditions tested, the experiments shown a better cleaning efficiency in presence of swirl flow. It confirms that mass transfer increase is the fouling and cleaning leading mechanism.

Les mini ou nanoémulsions sont des systèmes fréquemment rencontrés dans différents domaines : cosmétique, pharmaceutique, biomédical… Plusieurs procédés permettent la préparation de nanoémulsions. Cependant, ils présentent tous des limitations en termes de taille des gouttelettes, d’énergie de mélange, de rapport de viscosité entre les phases dispersées et continues, de gamme de pression à appliquer… Ce travail s’intéresse au développement d’un nouveau dispositif basé sur un écoulement élongationnel pour l’élaboration de miniémulsions de monomères. La démarche a consisté d’abord à étudier l’influence des paramètres liés au procédé proprement dit puis à la formulation du système sur la taille des gouttelettes. Cette étude a permis de comprendre les mécanismes mis en jeu lors de la fragmentation des gouttes. Une analyse dimensionnelle a ensuite été développée afin de corréler les tailles obtenues aux paramètres étudiés, par l’utilisation des nombres adimensionnels appropriés. Finalement, des expériences de synthèse en miniémulsion ont été conduites pour tenter de combiner dans le même dispositif les fonctions d’émulsificateur et de réacteur de polymérisation, dans une perspective d’intensification du procédé. / Mini or nanoemulsions are widely used in different fields like cosmetic, pharmaceutic and biomedical… Different processes allow the preparation of nanoemulsions. However, they all present limitations in terms of droplet size, mixing energy, viscosity ratios, pressure ranges… This work focused on the development of a new process based on elongational flow for theelaboration of miniemulsions. The approach consisted in studying the influence of the process and formulation parameters on droplet sizes. This study allowed us to better understand the mechanisms of drop breakup. Then, a dimensional analysis was carried out in order to correlate the obtained droplet sizes to the studied parameters by the use of the appropriate dimensionless numbers. Finally, miniemulsion synthesis experiments were performed in order to try to combine, in the samedevice, both emulsification and polymerization, in the prospect of process intensification.

Les mini ou nanoémulsions sont des systèmes fréquemment rencontrés dans différents domaines : cosmétique, pharmaceutique, biomédical... Plusieurs procédés permettent la préparation de nanoémulsions. Cependant, ils présentent tous des limitations en termes de taille des gouttelettes, d'énergie de mélange, de rapport de viscosité entre les phases dispersées et continues, de gamme de pression à appliquer... Ce travail s'intéresse au développement d'un nouveau dispositif basé sur un écoulement élongationnel pour l'élaboration de miniémulsions de monomères. La démarche a consisté d'abord à étudier l'influence des paramètres liés au procédé proprement dit puis à la formulation du système sur la taille des gouttelettes. Cette étude a permis de comprendre les mécanismes mis en jeu lors de la fragmentation des gouttes. Une analyse dimensionnelle a ensuite été développée afin de corréler les tailles obtenues aux paramètres étudiés, par l'utilisation des nombres adimensionnels appropriés. Finalement, des expériences de synthèse en miniémulsion ont été conduites pour tenter de combiner dans le même dispositif les fonctions d'émulsificateur et de réacteur de polymérisation, dans une perspective d'intensification du procédé.

De nombreux produits encapsulés sont utilisés dans la vie quotidienne. Crèmes cosmétiques, peintures, et pesticides en sont quelques exemples. De nos jours, de plus en plus de technologies innovantes mettent en jeu des substances encapsulées. La microencapsulation a permis à de nouveaux « textiles intelligents » de voir le jour, tels que les textiles sur lesquels sont fixées des microcapsules qui libèrent un principe actif amincissant, odorant, hydratant ou encore répulsif pour les insectes. Les microcapsules sont des produits à fortes valeur ajoutée, dont les propriétés sont nombreuses, et délicates à maîtriser toutes à la fois. Si l'étape de formulation a pour objectif de trouver la recette optimale pour répondre le mieux possible au cahier des charges, le type de procédé de fabrication choisi doit garantir une production homogène dans le temps, sans écarts par rapports aux propriétés attendues. L'objectif de ces travaux est de proposer une alternative continue aux procédés batch traditionnellement mis en œuvre pour l'encapsulation par polycondensation interfaciale, coûteux en termes d'investissement et de frais de fonctionnement. L'encapsulation par polycondensation interfaciale est constituée d'une étape d'émulsification suivie d'une étape réactive. Nous proposons un procédé découplant ces deux étapes grâce à deux technologies adaptées aux contraintes hydrodynamiques respectives de chaque étape. Cette étude est réalisée sur la base d'un système modèle espèce encapsulée / membrane polymérique. L'étape d'émulsification est réalisée en mélangeurs statiques en régime turbulent. Des mesures de pertes de charge en écoulements monophasiques ont permis de mettre en évidence l'apparition de ce régime et d'établir des corrélations représentant ces pertes de charge a travers l'emploi des nombres adimensionnels que sont le nombre de Reynolds et le facteur de friction. Concernant l'émulsification, nous évaluons l'influence de différents paramètres sur les performances de l'opération en termes de tailles de gouttes obtenues en fonction du coût énergétique. Nous comparons également les performances de trois designs de mélangeurs statiques commercialisés par la société Sulzer, et corrélons les résultats obtenus en termes de diamètres moyens de Sauter en fonction des nombres de Reynolds et de Weber. L'étape réactive est tout d'abord mise en œuvre en réacteur agité afin d'étudier la cinétique de la réaction, et d'acquérir des temps de réactions qui permettent par la suite de dimensionner le réacteur continu. Enfin cette étape est réalisée dans deux types de réacteurs continus : le réacteur Deanhex, développé et étudié par Anxionnaz et al. (2009), ainsi qu'un réacteur tubulaire en serpentin. Cette dernière étude consiste d'une part à valider le passage au continu à travers la conservation de la granulométrie des gouttelettes de l'émulsion durant la réaction, et la conservation de la vitesse apparente de la réaction. Enfin, les conditions hydrodynamiques favorables présentées par les réacteurs continus permettent d'apporter de nouvelles voies d'intensification au procédé en augmentant d'une part la concentration en capsules dans le réacteur, et en s'affranchissant de l'emploi du tensioactif utilisé pour stabiliser les gouttes de l'émulsion. Ce procédé, proposé pour la production en continu de microcapsules, offre une amélioration en termes de qualité du produit et de coût par rapport aux procédés traditionnels en batch mis en œuvre dans l'industrie. / The aim of the present work is to propose a continuous alternative to batch processes classically used to carry out encapsulation by interfacial polycondensation that represent high investment and working costs. Encapsulation by interfacial polycondensation consists in an emulsification step followed by a reactive step. We propose here a process decoupling these two steps using technologies well adapted to hydrodynamic issues of each step. This study is realised on the basis of model system. The emulsification step is carried out in static mixers under turbulent flow. Pressure drop measurements in single-phase flow enable to highlight this flow regime and to establish correlations representing these pressure drops in terms of dimensionless numbers: the Reynolds number and the friction factor. About emulsification we evaluate the influence of different parameters on the operation performances in terms of mean droplets size as a function of energy cost. We compare the performances of three different Sulzer static mixers and correlate results obtained in terms of Sauter mean diameter as a function of Reynolds and Weber numbers. The reactive step has been first carried out is stirred tank in order to study the reaction kinetics and to acquire reaction times necessary to design continuous reactors. Finally this step has been realised using two continuous reactors: the Deanhex reactor (Anxionnaz et al., 2009) and a coiled tube reactor. This last study consists first in validating the continuous process through the conservation of the emulsion size distribution during encapsulation and the conservation of the apparent kinetics. Finally the favourable hydrodynamic conditions presented by continuous reactors offer new ways of intensification to the process. In fact it is possible to increase the microcapsule concentration in the reactor and to work without surfactant to stabilize the emulsion. This continuous process for microcapsules production offers improvements in terms of product quality and working costs compared to traditional batch process used in the industry

Un grand nombre d’industries (chimiques, pharmaceutiques et agroalimentaires) utilisent, produisent ou transforment des fluides complexes. Ce sont des fluides à viscosité élevée, souvent de comportement non-Newtonien. Leur préparation nécessite souvent une étape de chauffe suivie d’une étape de refroidissement. La chauffe est indispensable afin de faciliter la fabrication (réaction chimique et/ou transformation physico-chimique). Le refroidissement, ou encore l’étape de finition, consiste à amener les fluides jusqu’à une température proche de la température ambiante pour aborder l'étape de conditionnement. Le refroidissement est le plus souvent réalisé « in situ » dans la même cuve agitée, équipée d’une double enveloppe (utilisée pour la fabrication), mais des technologies en continu peuvent également être envisagées. Ces travaux de thèse portent sur la mise en place d’une méthodologie de pilotage de la vitesse d’agitation lors du refroidissement de fluides complexes dans des cuves agitées, ainsi que sur la comparaison des performances de la cuve agitée avec celles du mélangeur statique. Deux fluides de travail sont testés : Newtonien et viscoplastique, en régime d’écoulement laminaire et transitoire. Nous déterminons les limites de l’influence de l’agitation sur le transfert thermique, la durée de l’opération et la quantité d’énergie consommée. En premier lieu, le refroidissement est étudié à l’échelle laboratoire (réacteur de 0,6L). Il a été constaté que le changement de la vitesse d’agitation au cours du refroidissement affecte le profil de température. Cela a un impact avantageux sur le coût énergétique et/ ou la durée de refroidissement. Les tendances observées à l’échelle laboratoire sont transposées et validées à l’échelle pilote (réacteur de 60L). Puis deux types de mélangeurs statiques sont étudiés comme technologie en continu. Nous établissons des modèles de perte de charge que nous utilisons dans la détermination de l’énergie dépensée pour le refroidissement. Ensuite nous réalisons une comparaison de leurs performances en fonction des facteurs d’efficacité de transfert thermique et de consommation énergétique. Enfin, une brève analyse comparée est exposée, présentant les divers critères de choix entre la cuve agitée et la technologie en continu. / Highly viscous Newtonian and non-Newtonian fluids are frequently encountered in the process industries (like pharmaceutical, food and cosmetics). The preparing of such products involves heating and cooling steps. The heating stage is essential in order to facilitate the production (chemical reaction and/or physico-chemical transformation). The cooling step, named also final stage, leads the fluids to ambient temperature and prepares them for the conditioning. The cooling is mostly realized "in situ" in the same double jacketed stirred vessel, (used for the manufacturing), but continuous technologies may also be employed. This study aims to investigate the cooling of highly viscous fluids, and intends to define the best conditions for controlling the impeller speed (constant or variable) in a stirred vessel, as well as to compare the performances of the stirred vessel with those of the static mixer. Two fluids are tested: a Newtonian and a Non-Newtonian yield-stress fluid, in laminar and transitional conditions. The limits of the influence of the impeller speed on the heat transfer, the duration and the energy consumption are determined. In a first approach, the cooling is studied at small scale (0,6L vessel). The variation of the impeller speed during the cooling, affects the profile of temperature. This type of procedure has an advantageous impact on the energy cost and / or the duration of the cooling. The observed tendencies at a small scale are transposed and validated at a pilot scale (60L vessel). Two types of static mixers are studied as continuous technology. Models of pressure drop are established, which are used further in the determination of the energy consumption for the cooling. The performances of these two static mixers are compared, according to the factors of heat transfer efficiency and energy consumption. Finally, a brief comparative analysis is exposed, presenting diverse criteria of choice between the stirred tank and the continuous technology.

La modélisation des phénomènes de brisure de gouttes lors d’opérations d’émulsification par bilan de population (PBE), a pour but de suivre l’évolution de la distribution des tailles de gouttes (DSD). Ceci a fait l’objet d’un grand nombre d’études au cours des deux dernières décennies. Une approche multiéchelle, couplant la modélisation des phénomènes de brisure à l’échelle d’une goutte avec les phénomènes agissant à l’échelle du champ d’écoulement est nécessaire pour simuler correctement les procédés d’ émulsification dans des géométries complexes tels que des mélangeurs statiques ou des homogénéisateurs à haute pression. Une telle approche est présentée dans cette thèse par l’emploi d’un couplage entre PBE et mécanique des fluides numériques (CFD). Trois types de procédés d’émulsification huile dans l’eau ont été étudiés : une cuve agitée de deux litres,équipée avec d’une hélice Mixel-TT générant un écoulement axial de la phase continue, pour deux systèmes modèles : Di-Stereate d’éthylène Glycol (EGDS) dans l’eau d’une part, huiles silicones de différentes viscosités d’autre part. Un montage expérimental sur mesure a été conçu pour l’émulsification d’huiles silicones dans eau basé sur l’emploi de mélangeurs statiques de type SMX+. Des expériences d’émulsification des huiles végétales de qualité alimentaire dans un homogénéisateur à haute pression (HPH) ont été réalisées dans le laboratoires d’UNILEVER R&D à Vlaardingen, Pays-Bas. Deux techniques d’analyse granulométrique in-situ ont été comparées aux résultats obtenus par la technique ex situ de diffraction laser : une sonde vidéo avec traitement automatisé d’images (basé sur la transforméecirculaire de Hough), et une sonde de réflectance laser « Focused Beam Reflectance Measurement »(FBRM), qui mesure la distribution de cordes (CLD). Les sondes ont été introduites dans la cuve agitée et une cellule de mesure a été conçue spécialement pour implanter en-ligne la sonde video et mesurer ainsi la DSD en amont et en aval des mélangeurs statiques. La technique FBRM n’a pas permis de détecter les plus grosses gouttes et la transformation de la CLD en DSD donnait une sous-estimation de la taille des gouttes. Cette méthode n’est par conséquent pas adaptée à l’analyse granulométrique des gouttes transparentes, telles que les huiles silicones. Par contre, la détection des gouttes sur les images prises par la sonde vidéo, permet de produire des mesures fiables de la DSD pour des concentration dephase dispersée faible (≤ 10 %). L’algorithme de détection a été amélioré pour être capable de mesurerla DSD des émulsions avec 10 – 20 % de phase dispersée. La partie modélisation de cette thèse se compose premièrement de l’élaboration d’un nouveau modèlede brisure qui est capables de représenter l’effet de la viscosité de la phase dispersée. Ce modèle est une amélioration du modèle phénoménologique proposé par Luo & Svendsen (1996). Deuxièmement le couplage entre des PBE discrétisées par volumes finis avec la CFD en régime turbulent a été réalisé, dans le code open-source OpenFOAM (OpenCFD). / The modelling of breakage phenomena with the goal to simulate the evolution of drop size distributions(DSDs) in turbulent emulsification by Population Balance Equation (PBE) modeling has been an activearea of research over the last decade. A multi-scale approach, combining the breakage phenomena on the droplet scale with the larger scale flow-field characteristics is necessary to accurately simulate emulsification in complex geometries such as High-Pressure homogenizers and static mixers. Emulsifications were performed for Ethylene Glycol Di-Stearate-in-water and Silicone oil-in-water systemsin a stirred tank reactor, using an axial-flow Mixel-TT impeller, as well as SMX+ (Sulzer) static mixers for the silicone oil system at the LAGEP, Lyon, France. Emulsifications of food-grade vegetableoils in a High-pressure Homogenizer were performed at UNILEVER R&D, Vlaardingen, Netherlands. Two in-situ DSD measurement techniques were compared to results obtained form laser diffraction measurements of samples. Focused Beam Reflectance Measurement (FBRM), which generates achord length distribution was found give an under-prediction of the DSD and failed to detect the largerdroplets of the transparent silicone oils. This technique, while providing a continuous, in situ measurement of the DSD is not reliable for measuring transparent droplets. An in situ video probe with off-line droplet detection via Hough transform, developed at LAGEP, was found to give reliable and traceable DSD measurements for dilute emulsions. The image detection algorithm was improved to be capable of measuring droplets in emulsions with 10 – 20 % dispersed phase hold-up fraction.The modelling part of this thesis consists of the development of a framework for the coupling of PBEand CFD modelling, as well as a significant improvement to the well-known Luo & Svendsen (1996)breakage model. Different breakage models were compared for their applicability to emulsification ofEthylene Glycol di-Stereate (EGDS) and silicone oil in water emulsions in a 2-L stirred tank reactor. This analysis revealed the need for a phenomenological breakage model which does not rely on system dependent parameters and is able to accurately take the dispersed phase viscosity effects into account.Such a model was proposed, based on the Han et al. (2011) to the Luo & Svendsen (1996) framework. A dispersed phase viscosity term was added to the surface energy opposing breakage. This was validated by experimental data from emulsification of silicone oils with varying viscosities (20, 50, 100, 350 mPa.s). The new model was found to provide better predictions than the Alopaeus et al. (2002) and Vankova etal. ( 2007) breakage models, without the need for empirically determined parameters. The one-way coupling of CFD and PBE modelling was implemented in the open-source finite volumes software package OpenFOAM. This was applied to emulsification of vegetable oils with varying viscosities(25, 50, 100 mPa.s) in a Niro-soave bench-scale HPH. The new model was found to deliver good predictions for the drop size distribution after three consecutive passes through the HPH valve at the three different viscosities and varying pressure drops (200, 400, 600 bar).