Les émissions fugitives et résiduelles de méthane (014) et de mauvaises odeurs des sites d'enfouissement de déchets constituent un souci environnemental. Le CH4 est un important gaz à effet de serre (GES), et les émissions de composés malodorants, par exemple les composés soufrés, peuvent provoquer des impacts néfastes sur la population. La présente étude porte sur l'évaluation de l'oxydation de CH4 et sur la dégradation des odeurs et des composés soufrés réduits (CSR) par des biorecouvrements de site d'enfouissement à l'échelle expérimentale, et ce, dans des conditions réelles de terrain. L'oxydation de C1-14 a été évaluée à l'aide de deux méthodes distinctes. Premièrement, par bilan de masse, à l'aide des flux entrants de CH4 dans la base des biorecouvrements, et des flux émis à la surface. Ensuite, par la méthode des isotopes stables, à l'aide des concentrations isotopiques du carbone du 014 (valeurs 5'3C), mesurées à plusieurs profondeurs dans les biorecouvrements. La dégradation d'odeurs et de CSR a été évaluée par bilan de masse également, à l'aide des concentrations d'échantillons prélevés sur un puits de biogaz (biogaz brut) et à la surface des biorecouvrements (biogaz émis). Les concentrations d'odeur ont été mesurées par la technique d'olfactométrie dynamique, et les CSR ont été mesurés par fluorescence par impulsion. Les efficacités d'oxydation de C114 calculées par la méthode de bilan de masse (fo Ma) ont été supérieures à 92 % la plupart du temps. Les biorecouvrements d'oxydation passive de méthane (BOPM) ont été capables d'oxyder de grandes quantités de CH4 (p. ex. — 800 g CH4 in-2 par le BOPM 2, et — 350 g CH4 rn-2f1, par le BOPM 313). Concernant la méthode des isotopes stables, les efficacités d'oxydation obtenues (fo si) ont atteint 66,4 % (BOPM 2), et 87,3 % (BOPM 313), à une profondeur de 0,10 m. La corn- paraison entre la méthode de bilan de masse (valeurs fo mg obtenues à la surface) et la méthode d'isotopes stables (valeurs fosi à 0,10 m) a résulté en une faible corrélation dû, entre autres, au fait qu'une partie importante de l'oxydation de CH4 a lieu dans la zone plus proche de la surface. De plus, la méthode d'isotopes stables a été assez sensible à des variations mineures de deux coefficients importants (a°, et %ans), en résultant en grandes variations des efficacités d'oxydation. Les concentrations d'odeurs du biogaz brut (moyenne de 2 100 000 150 rn-3) ont été de 2 à 5 ordres de grandeur supérieure à celles des gaz émis, et des efficacités de dégradation proches de 100 % ont été obtenues pour toutes les mesures réalisées. Les efficacités ont été élevées pour les CSR également (> 95 %). Les quatre biorecouvrements testés ont été efficaces pour la dégradation d'odeurs et de CSR, indépendamment de l'épaisseur et du type de substrat. Pour la majorité des analyses, les efficacités de dégradation d'odeurs et de CSR ont été plus élevées que les efficacités d'oxydation de CH4. Les fluctuations dans les efficacités d'oxydation de CH4 causées, entre autres, par des changements de température et de flux entrants, n'ont pas été observées au niveau des odeurs et des CSR. Selon les résultats, il existe une tendance à avoir des concentrations d'odeur plus faibles lorsque les précipitations sont plus élevées, indiquant une potentielle rétention de composés odorants par absorption dans le film d'eau des substrats. Pour les quatre biorecouvrements testés, les odeurs des gaz émis ont été moins offensives (dérangeantes) que l'odeur d'oeuf pourri caractéristique du biogaz brut. [symboles non conformes]

Dans le but d'une meilleure caractérisation de l'aléa gaz dans les bassins houillers miniers ennoyés, un dispositif expérimental a été développé pour quantifier la libération du méthane depuis le charbon. Des échantillons de charbon saturés en méthane ont été soumis à des pressions hydrostatiques allant de 3 à 4,3 MPa, dans une cellule autoclave. Le protocole développé à partir du système initial et des moyens techniques apportés au cours des travaux de thèse s'est révélé opérationnel. Les résultats des expériences et leur analyse ont mis en évidence deux phénomènes : une désorption significative du méthane initialement adsorbé et l'effet de la pénétration de l'eau dans les pores du charbon sur la pression dans la cellule. Les différents niveaux de pression imposée au charbon ont montré que la fraction de méthane désorbé augmente avec la pression, du fait d'une sollicitation plus profonde des pores saturés en méthane.Les constantes d'équilibre déterminées ont été utilisées dans des modèles numériques visant à simuler la migration du méthane dans des structures minières ennoyées. Les modèles les plus simples ont montré l'importance des perméabilités du charbon et des vides miniers, ainsi que l'effet inhibiteur de l'ennoyage sur la libération de méthane. La concentration atteinte en méthane dissous est limitée par la constante de sorption attribuée au charbon et à sa teneur initiale en méthane. D'autres scénarios reprenant un contexte de gestion de la remontée des eaux de mine illustrent l'impact d'un pompage sur la sollicitation du méthane et son influence quant à une possible émission en surface, au terme d'une durée de l'ordre de la décennie, voire du siècle. / An experimental laboratory device has been developed in order to better characterize the possibility if gas emissions from flooded coal mines. Coal samples, saturated with methane, have been submitted at hydrostatic pressure from 3 to 4.3 MPa in an autoclave cell. The initial set-up and the technical apparatus added during the thesis work permit to establish an operational protocol. The results and their analysis highlight two processes: a significant desorption of methane from the flooded coal and the impact of the water penetration in the coal pores on the hydrostatic pressure. The pressure levels the coal was submitted to reveal that an increase of hydrostatic pressure enhances desorption and dissolution, as a consequence of a deeper solicitation of the methane-saturated pores.The experimental equilibrium constants have been taken into account in numerical models aiming to simulate the methane migration in flooded mine structures. The simplest models showed the importance of coal and mine voids permeability and the methane release limitation by flooding. The methane concentration in water is controlled by the desorption constant of the coal and its initial methane content. Other models simulating a flooding management context illustrate the impact of pumping on methane release and its influence concerning an eventual surface emission after decades or even century.

Le méthane a la deuxième plus grande contribution à au forçage radiatif global des gaz à effet de serre anthropiques. Après une période de stabilité, son taux de croissance atmosphérique a augmenté rapidement depuis 2007. Les émissions anthropiques de méthane ont un potentiel important d'atténuation ce qui encourage les efforts visant à réduire ses émissions conformément à l'accord de Paris. Toutefois, beaucoup d’incertitudes demeurent concernant la contribution de différentes sources de méthane, les processus et les estimations des émissions, même à une échelle locale ; ce qui entrave la mise en œuvre efficace des stratégies d'atténuation du méthane. Jusqu’à maintenant, de nombreuses études ont été réalisées pour mesurer les flux globaux de méthane, la répartition et la caractérisation des sources de méthane par région mais les processus doivent encore être mieux déterminés.Cette thèse présente et applique des méthodes pour caractériser les différentes sources de CH4 présentes dans les mesures de l'air ambiant des sites industriels et développe des outils ciblés pour répondre à cette question. Le premier chapitre traite des améliorations apportées à un instrument CRDS fréquemment déployé pour les mesures de CH4 et de δ13CH4. Nous proposons un schéma d'étalonnage pour corriger les interférences C2H6 sur δ13CH4 et permettre des mesures fiables de C2H6. Les résultats de ces travaux sont ensuite utilisés pour explorer la valeur ajoutée sur les données de la mise en œuvre de cette méthode sur une station de compresseur de gaz naturel, où une forte corrélation de C2H6 et de CH4 est normalement attendue. Le deuxième chapitre poursuit la caractérisation des sources de CH4 sur le même site mais porte plus sur l'application et la comparaison des différentes méthodes de répartition des sources. Les contributions des sources de CH4 et composés organiques volatils (COV) sont explorées selon la méthode de l'analyse isotopique, de l'analyse des séries temporelles multi-espèces à l’aide de modèles source-récepteur (PCA et PMF), des données météorologiques et des échantillons directs de gaz naturel. Le troisième chapitre présente une utilisation des méthodes de répartition des sources de CH4 sur les mesures ambiantes des sources de CH4 biogénique dans la région Ile de France et aide ainsi à compléter l'étude des sources anthropiques de CH4 les plus pertinentes.Cette thèse identifie et documente les signatures en δ13CH4 de différentes sources de CH4 sur des environnements contrastés à proximité de fermes d’élevage intensif, de stations d’épuration des eaux usées, de décharges d’enfouissement des déchets ou encore de sites de compression du gaz naturel, et étudie leur variabilité spatiale et temporelle pour faciliter la contrainte des émissions. Les résultats obtenus suggèrent que l’identification de différentes sources biogéniques et thermogéniques avec le δ13CH4 est robuste et adaptable à une grande diversité d’environnements. L'utilisation d'une combinaison d'outils est idéale pour étudier la variabilité à court terme et long terme. Cette thèse présente différentes utilisations de ces nouveaux outils pour diriger les investigations des émissions anthropiques de méthane et sont la base pour de futurs travaux dans ce domaine. / Methane has the second largest contribution to global radiative forcing impact of anthropogenic greenhouse gasses. Since 2007 its atmospheric growth rate, after a period of stability, has again been rising rapidly. Anthropogenic methane emissions hold a large mitigation potential, promoting efforts to curb emissions in accordance with the Paris Agreement. However, the considerable uncertainties regarding methane contributors, drivers and emission estimates even at local scales, hinder the effective implementation of methane mitigation strategies. While many approaches have been established to measure total methane fluxes, the partitioning and characterisation of methane sources by region and processes still need to be better constrained.This thesis presents practical methods for characterising different CH4 sources in ambient air measurements at industrial sites, as well as developing more targeted tools. The first chapter focuses on improvements to a CRDS instrument that is commonly deployed for CH4 and δ13CH4 field measurements. We propose a calibration scheme to correct for C2H6 interference on δ13CH4, and enable robust C2H6 measurements. The results of this work are then used to explore the added value gained when implemented on data from a natural gas compressor station, a site where high correlation of C2H6 and CH4 is expected. The second chapter continues the investigation of CH4 sources at the same site; with focus shifted towards the application and comparison of different source apportionment methods from time series analysis based on measurements of multiple species, some co-emitted with CH4. Here the CH4 and Volatile Organic Compounds (VOC) source contributions are explored through the use of isotopic analysis, receptor model analysis (PCA and PMF), metrological data and direct samples of natural gas. The third chapter applies a selection of the developed CH4 source apportionment methods to ambient measurements at biogenic CH4 sites in the Ile de France region and helps complete the survey of the most relevant anthropogenic CH4 sources.This thesis identifies and reports local δ13CH4 source signatures for livestock, wastewater, landfill and natural gas and studies their spatial and temporal variability to aid the constraint of emission inventories. Our findings suggest that source apportionment from δ13CH4 is robust, and adaptable to the majority of sites. Using a combination of tools is ideal for more specific source determination and for an understanding of long and short term variability. The work presented in this thesis offers example applications of these new tools to directed investigations of anthropogenic methane emissions and lays the foundation for future work in this field.

Dans un contexte de changements climatiques, des capteurs de méthane abordables, mais performants et autonomes sont requis pour surveiller les émissions et quantifier les concentrations de ce puissant gaz à effet de serre dans l’atmosphère des régions éloignées, comme les milieux nordiques. Une solution prometteuse pour répondre à ce besoin provient de la photonique sur silicium, une plateforme d’optique intégrée. Les guides d’onde intégrés sont un composant essentiel pour la détection sur puce par spectroscopie d’absorption, où ils jouent le double rôle de routage et de transducteur. Ainsi, ce projet vise à améliorer les performances du guide d’onde nécessaire à cette application. Des guides d’onde en réseaux sous-longueur d’onde(SWG) opérant en régime de lumière lente sont proposés pour améliorer l’interaction lumière matière. Leur segmentation périodique a comme effet qu’une large fraction de la lumière se propage dans l’air, le milieu d’intérêt à sonder. De plus, il est démontré que la périodicité de la structure, lorsque proche, mais inférieure à la moitié de la longueur d’onde, produit un effet de lumière lente ; c’est-à-dire que la vitesse de la lumière guidée diminue alors fortement. Leurs pertes de propagation et leurs indices de groupe sont ensuite caractérisés et comparés à des guides d’onde en ruban conventionnels à titre de référence. Bien que les guides d’onde SWG possèdent un facteur d’interaction supérieur aux guides d’onde en ruban, leurs pertes de propagation plus élevées limitent leurs performances. Les guides d’onde en ruban sont donc la meilleure option pour cette application, en plus d’être mécaniquement plus robustes et faciles à concevoir et fabriquer. Des efforts de détection sur puce avec ces derniers ont été réalisés, mais la présence de franges d’interférence est le facteur limitant malgré l’application d’une technique de traitement de signal pour les atténuer. D’autres méthodes sont proposées pour améliorer le rapport signal sur bruit. Finalement, il est démontré expérimentalement que les guides d’onde SWG peuvent supporter un régime de lumière lente. Un indice de groupe maximal de 30 est obtenu et celui-ci est aisément accordable, autant en amplitude qu’en position spectrale, ouvrant la voie à diverses autres applications pour ce type de guide d’onde. / In the context of climate change, affordable, but effective and autonomous methane sensors are required to monitor the emissions and the concentration of this potent greenhouse gas in the atmosphere of remote areas, like in northern environments. A promising solution to this need comes from silicon photonics, an integrated optics platform. Integrated waveguides are an essential component for on-chip detection by absorption spectroscopy, where they play the dual role of routing and transducer. Thus, this project aims at improving the performance of the waveguide for this application. The use of slow-light subwavelength grating waveguides (SWG) is proposed to enhance the light-matter interaction. Their periodic segmentation has the effect that a large fraction of the light is propagating through the air, the medium of interest to probe. In addition, we show that the periodicity of the structure, when close but less than half the wavelength, produces the slow-light effect; i.e. the speed of guided light drops sharply. Their propagation losses and their group index are then characterized and compared to conventional strip waveguides for reference. Although the SWG waveguides have an interaction factor greater than strip waveguides, their higher propagation loss limit their performances. Strip waveguides are therefore chosen for further investigation for the sensor application., in addition to being mechanically robust, and easier to design and fabricate. Efforts for on-chip detection of methane have been made with strip waveguides, but the presence of interference fringes is the limiting factor despite the application of a signal processing technique to mitigate them. Other methods are proposed to improve the signal to noise ratio. Finally, we experimentally show that SWG waveguides can support a slow-light regime. A maximum group index of 30 is obtained and it is easily tunable, in both amplitude or wavelength, paving the way for various other applications for this type of waveguide.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles. / Les modèles terrestres (« Earth system model » ou ESM) sont des outils mathématiques permettant la prévision du climat. L'une des composantes de ces modèles est le modèle de la surface terrestre, qui comprend les échanges d'eau, d'énergie, de quantité de mouvement et de gaz entre la surface de la Terre et l'atmosphère. Les travaux effectués dans le cadre de ce projet ont été réalisés dans le but éventuel d'améliorer la capacité des ESM à prévoir et à comprendre le climat. Le sujet a été étudié sous deux angles, soit un angle d'ingénierie et de physique environnementale. Le premier projet présenté porte sur la calibration de capteurs de gaz de CH₄ à faible coût dans le but d'évaluer leur potentiel à remplacer des instruments plus performants, mais beaucoup plus dispendieux pour la quantification des flux de CH₄ naturels. Les résultats appuient d'autres groupes ayant travaillé sur les mêmes capteurs, et démontrent qu'ils peuvent être utilisés à cet effet. Ces mesures de flux sont utilisées pour calibrer et tester les modèles de la surface terrestre. Le second projet améliore la capacité des modèles climatiques à modéliser les flux d'eau dans les plantes, afin de mieux représenter le flux de transpiration. Le nouveau modèle a été testé et permettra de bien modéliser les flux d'eau dans la végétation pour les modèles de la surface terrestre. / Earth system models (ESMs) are mathematical tools for predicting climate. One of the components of these models is the land surface model, which represents the exchange of water, energy, momentum and gases between the Earth's surface and the atmosphere. The overarching goal of this project is improving the ability of ESMs to predict and understand climate. The problem has been studied from engineering and environmental physics perspectives. The first project presented focuses on the calibration of low-cost CH₄ gas sensors, and evaluates their potential to replace more precise but highly expensive instruments for the quantification of natural CH₄ fluxes. The results demonstrate that they can be used for this purpose, in support of the conclusions of other groups who have worked on the same sensors. In the context of improving ESM predictability, the flux measurements can be used to calibrate and test land surface models. The second project improves the ability of land models to represent water fluxes in plants so as to better model the transpiration flux. The new model was tested and shows promise as a new and improved plant hydraulics land model component.

Les émissions de CO2 dans l'atmosphère sont reconnues comme ayant un effet significatif sur le réchauffement climatique. Le stockage géologique de CO2 est largement considéré comme une approche essentielle pour réduire l'impact de telles émissions sur l'environnement. De plus, injecter du dioxyde de carbone dans les veines de charbon remplies de méthane présent naturellement facilite la récupération de ce méthane, un processus connu sous le nom de récupération assistée du méthane des veines de charbon (ECBM en anglais). Mais le gonflement de la matrice de charbon induite par l'adsorption préférentielle de dioxyde de carbone par rapport au méthane conduit à la fermeture du système de cleats (un ensemble de petites fractures naturelles) du réservoir et donc à une perte d'injectivité. Cette thèse de doctorat est consacrée à l'étude de comment cet injectivité évolue en présence de fluides. Nous dérivons deux modèles poromécaniques à double porosité pour une veine de charbon saturée par un liquide pur. Les équations constitutives obtenues permettent de mieux comprendre et modéliser le lien entre injectivité de la veine de charbon et gonflement du charbon induit par l'adsorption. Pour les deux modèles, on considère l'espace poreux du réservoir comme divisé en les cleats macroporeuses et les pores de la matrice de charbon. Les deux modèles diffèrent dans la manière dont l'adsorption de fluide est prise en compte : le premier modèle est limité à une adsorption surfacique, tandis que le deuxième modèle peut être appliqué à l'adsorption dans un milieu possédant un réseau poreux générique, et donc dans un milieu microporeux comme le charbon, pour lequel l'adsorption se déroule principalement par remplissage de micropores. Le second modèle est calibré sur deux charbons avec des propriétés de sorption et de gonflement différentes. Nous effectuons alors des simulations à différentes échelles (du Volume Élémentaire Représentatif, de l'échantillon de charbon, la veine de charbon). En particulier, nous validons notre modèle sur des données expérimentales de variations de perméabilité de charbon induites par l'adsorption. Nous effectuons aussi des simulations de veines dont le méthane serait produit (un processus connu sous le nom de CBM en anglais) ou de veines sans méthane dans lesquelles du CO2 serait injecté. Nous étudions l'effet de différents paramètres tels que les conditions aux limites, la compressibilité de la matrice de charbon, ou la cinétique de transfert de liquide entre les cleats et la matrice de charbon. Dans une dernière partie, le modèle dérivé est étendu aux cas pour lesquels le charbon est en présence de mélanges fluides binaires tels que les mélanges de méthane et le dioxyde de carbone. Nous calibrons entièrement calibré ce modèle étendu sur des données disponibles obtenues expérimentalement et par simulations moléculaires. Des calculs sont alors effectués à l'échelle d'un Volume Élémentaire Représentatif pour prévoir comment sa porosité et sa perméabilité varient en présence de mélanges fluides de méthane et de dioxyde de carbone

La découverte récente (2013) d'émissions de méthane microbien en rebord du plateau Aquitain (entre 140 et 220 m de profondeur d'eau) sur une bande s'étendant le long de 80 km du nord au sud entre le Cap Ferret et le Capbreton suscite des interrogations sur les modalités de mise en place et d'évolution spatio-temporelle du système fluide associé. Les indices fluides liés à ce système microbien, tels que les carbonates authigènes et les niveaux chargés en gaz, sont localisés dans la zone externe du plateau et s'étendent jusqu'à la partie haute de la pente continentale. Au regard de la géométrie des horizons régionaux, des indices géochimiques et des voies potentielles de migration du gaz, la source de la matière organique pour la génération de ce méthane microbien serait située dans les derniers clinoformes du Pléistocène supérieur, et permettrait la précipitation des carbonates sur une largeur dépendante de l'épaisseur de ces clinoformes. A l'est de ce système, donc plus proche du continent, la présence d'indices potentiels enfouis (carbonates authigènes ou gaz) permet de penser que d'autres systèmes fluide se sont développés au cours de la progradation de la marge Sud Aquitaine, et ce, possiblement depuis le Pliocène. Le développement du système fluide est ainsi étroitement lié à l'évolution de la marge Sud Aquitaine et dépend des flux sédimentaires qui régissent les apports de matière organique dans les unités progradantes. Le caractère unique de ce système microbien dans le Golfe de Gascogne et sa restriction à la marge Sud Aquitaine s'expliquerait essentiellement par le contrôle des apports sédimentaires continentaux. / The recent discovery (2013) of microbial methane emissions along the Aquitaine continental Shelf edge, south west of France (from 140 to 220 m of water depth), extending along 80 km N-S and 8 km E-W, questions about the initiation and temporal evolution of this fluid system. Several fluid evidences related to the microbial system at the edge of the Aquitaine Shelf, such as authigenic carbonates and gas-charged layers extend from the external shelf until the upper part of the continental slope. Based on regional horizon geometry, geochemical evidences and potential migration pathways, the organic source matter for microbial methane is most likely located within the last upper Pleistocene clinoforms of the South Aquitaine margin. Occurrence of potential buried fluid evidence at the east of the fluid system is interpreted as potential evidence for initiation of this fluid system during the Pliocene age. The fluid system initiation and its evolution would be strongly related to the evolution/progradation of the South Aquitaine Margin and thus to the sedimentary regime controlling sediment and organic matter supplies to the shelf and upper continental slope. This relation explains the fact that such fluid system is unique in the Bay of Biscay and is restricted to the South Aquitaine Margin.

L'effet de la pollution atmosphérique se fait de plus en plus ressentir de nos jours. Plusieurs études font valoir la nécessité de développer des techniques de mesures et de simulations pour la surveillance continue de son évolution dans l'atmosphère. La modélisation numérique est de plus en plus utilisée pour estimer la dispersion des nuages de polluants dans le temps et dans l'espace. Elle présente a priori des avantages certains par rapport aux techniques physiques que sont les essais in situ ou à échelle réduite. La présente étude consiste en une modélisation inverse des concentrations de CO₂ obtenues à l'été 2007 par la mesure en continu sur le site de Lethbridge, Alberta (Fluxnet Canada). Cette première étape dite de "calage de modèle" a permis ainsi d'optimiser les paramètres d'entrée du modèle de chimie-transport. Il a ainsi été possible de s'assurer de la qualité et de la reproductibilité des simulations par rapport aux observations. L'écart relatif maximal (de l'ordre de 12,3 %) entre simulations et observations sur le site (mai-août 2007) démontrent la bonne qualité des données d'entrée du modèle. Nos résultats ont montré également la grande influence des vents sur ce site dans la dispersion atmosphérique des polluants. Les vents de l'ordre de 44 km/h dispersent les polluants (ici le CO₂), tandis que ceux de l'ordre de 7 km/h favorisent l'accumulation des polluants sur le site de mesure. Dans une seconde étape, les concentrations de CO₂ et de CH₄ mesurées sur le champ expérimental de culture de l'Université Laval au cours de l'été 2005, grâce au dispositif conçu au LP AM (Laboratoire de physique atomique et moléculaire, Département de physique de génie physique et d'optique, Université Laval), ont été calculées grâce à nos codes (TRANSCHIM). Une erreur relative maximale de ~7 % pour le CH₄ et de ~2 % pour le CO₂ ont été observées entre les mesures et les simulations. Une fois de plus la grande influence du vent sur la dispersion atmosphérique des polluants a été mise en évidence. Les indicateurs statistiques, choisis pour déterminer la qualité des résultats dans cette deuxième étape, ont été généralement meilleurs malgré certaines données qui semblaient parfois physiquement irréalistes. Néanmoins le but de jeter les jalons d'une recherche combinée de mesures expérimentales et de simulations numériques conduisant à des résultats convergents a été atteint.

Les émissions de dioxyde de carbone (CO2) et de méthane (CH4) et le cycle du carbone dans la retenue de barrage de Petit-Saut et la rivière Sinnamary (Guyane Française) ont été étudiés dans le but de développer un modèle couplé hydrodynamique-biogéochimie. Le développement de ce modèle a nécessité l'étude de trois processus contrôlant ces émissions : (i) la production de CO2 et de CH4 lors de la dégradation de la matière organique (MO) des sols et de végétaux, (ii) l'oxydation aérobie du CH4 dans la colonne d'eau du barrage et (iii) les processus d'échange gazeux à l'interface air-eau.<br />Sur 10 ans, les émissions atmosphériques se sont avérées très significatives, notamment les trois premières années ayant suivies la mise en eau, puis décroissent au cours du temps. Tandis que 50% des émissions de CO2 ont lieu à la surface du lac, les émissions de CH4 sont principalement localisées en aval des turbines. <br />Les émissions atmosphériques résultent de la dégradation de la MO (sol et biomasse issus de la forêt tropicale) immergée lors de la mise en eau et leur diminution au cours du temps découle de l'épuisement du stock de MO. Au terme de 10 ans, 20% du stock de carbone a été minéralisé et émis vers l'atmosphère sous forme de CO2 et de CH4. L'oxydation aérobie du CH4 transforme plus de 95% du CH4 diffusant depuis l'hypolimnion en CO2 dans la colonne d'eau du lac et 40% du CH4 entrant dans la rivière à l'aval. A l'échelle du barrage ce processus est responsable de l'oxydation de 90% du CH4 produit et de 30% des émissions totales de CO2. Le CH4 et le CO2 qui atteignent les eaux de surface du barrage sont émis vers l'atmosphère par flux diffusifs. L'étude de ce processus de transfert gazeux à l'interface air-eau montre que, en milieu tropical, les flux diffusifs sont accélérés par les fortes températures et les phénomènes pluvieux.<br />Le modèle est basé sur le modèle hydrodynamique SYMPHONIE 2D et les modules biogéochimiques développés dans le cadre de cette étude à partir des données cinétiques des processus étudiés. Les profils verticaux simulés de température, d'oxygène, de CO2 et de CH4 sont bien reproduits. Ce modèle pose les bases d'un outil opérationnel de modélisation pour la retenue de Petit Saut ainsi que pour d'autres réservoirs en milieu tropical.

Les émissions de CO2 dans l'atmosphère sont reconnues comme ayant un effet significatif sur le réchauffement climatique. Le stockage géologique de CO2 est largement considéré comme une approche essentielle pour réduire l'impact de telles émissions sur l'environnement. De plus, injecter du dioxyde de carbone dans les veines de charbon remplies de méthane présent naturellement facilite la récupération de ce méthane, un processus connu sous le nom de récupération assistée du méthane des veines de charbon (ECBM en anglais). Mais le gonflement de la matrice de charbon induite par l'adsorption préférentielle de dioxyde de carbone par rapport au méthane conduit à la fermeture du système de cleats (un ensemble de petites fractures naturelles) du réservoir et donc à une perte d'injectivité. Cette thèse de doctorat est consacrée à l'étude de comment cet injectivité évolue en présence de fluides. Nous dérivons deux modèles poromécaniques à double porosité pour une veine de charbon saturée par un liquide pur. Les équations constitutives obtenues permettent de mieux comprendre et modéliser le lien entre injectivité de la veine de charbon et gonflement du charbon induit par l'adsorption. Pour les deux modèles, on considère l'espace poreux du réservoir comme divisé en les cleats macroporeuses et les pores de la matrice de charbon. Les deux modèles diffèrent dans la manière dont l'adsorption de fluide est prise en compte : le premier modèle est limité à une adsorption surfacique, tandis que le deuxième modèle peut être appliqué à l'adsorption dans un milieu possédant un réseau poreux générique, et donc dans un milieu microporeux comme le charbon, pour lequel l'adsorption se déroule principalement par remplissage de micropores. Le second modèle est calibré sur deux charbons avec des propriétés de sorption et de gonflement différentes. Nous effectuons alors des simulations à différentes échelles (du Volume Élémentaire Représentatif, de l'échantillon de charbon, la veine de charbon). En particulier, nous validons notre modèle sur des données expérimentales de variations de perméabilité de charbon induites par l'adsorption. Nous effectuons aussi des simulations de veines dont le méthane serait produit (un processus connu sous le nom de CBM en anglais) ou de veines sans méthane dans lesquelles du CO2 serait injecté. Nous étudions l'effet de différents paramètres tels que les conditions aux limites, la compressibilité de la matrice de charbon, ou la cinétique de transfert de liquide entre les cleats et la matrice de charbon. Dans une dernière partie, le modèle dérivé est étendu aux cas pour lesquels le charbon est en présence de mélanges fluides binaires tels que les mélanges de méthane et le dioxyde de carbone. Nous calibrons entièrement calibré ce modèle étendu sur des données disponibles obtenues expérimentalement et par simulations moléculaires. Des calculs sont alors effectués à l'échelle d'un Volume Élémentaire Représentatif pour prévoir comment sa porosité et sa perméabilité varient en présence de mélanges fluides de méthane et de dioxyde de carbone / CO2 emissions into the atmosphere are recognized to have a significant effect on global warming. Geological storage of CO2 is widely regarded as an essential approach to reduce the impact of such emissions on the environment. Moreover, injecting carbon dioxide in coal bed methane reservoirs facilitates the recovery of the methane naturally present, a process known as enhanced coal bed methane recovery (ECBM). But the swelling of the coal matrix induced by the preferential adsorption by coal of carbon dioxide over the methane in place leads to a closure of the cleat system (a set of small natural fractures) of the reservoir and therefore to a loss of injectivity. This PhD thesis is dedicated to a study of how this injectivity evolves in presence of fluids. We derive two poromechanical dual-porosity models for a coal bed reservoir saturated by a pure fluid. The resulting constitutive equations enable to better understand and model the link between the injectivity of a coal seam and the adsorption-induced swelling of coal. For both models, the pore space of the reservoir is considered to be divided into the macroporous cleats and the pores of the coal matrix. The two models differ by how adsorption of fluid is taken into account: the first model is restricted to surface adsorption, while the second model can be applied for adsorption in a medium with a generic pore size distribution and thus in a microporous medium such as coal, in which adsorption mostly occurs by micropore filling. The latter model is calibrated on two coals with different sorption and swelling properties. We then perform simulations at various scales (Representative Elementary Volume, coal sample, coal seam). In particular, we validate our model on experimental data of adsorption-induced variations of permeability of coal. We also perform simulations of seams from which methane would be produced (CBM) or of methane-free seams into which CO2 would be injected. We study the effect of various parameters such as boundary conditions, compressibility of the coal matrix, or kinetics of transfer of fluid between cleats and coal matrix. In a final part, the derived model is extended to cases for which coal is in presence of fluid binary mixtures such as mixtures of methane and carbon dioxide. We fully calibrate this extended model on available data obtained experimentally and by molecular simulations. Calculations are then performed at the scale of a Representative Elementary Volume in order to predict how its porosity and its permeability vary in presence of fluid mixtures of methane and carbon dioxide