Ce manuscrit retrace un certain nombre d'études des propriétés magnétiques d'aimants moléculaires (Mn12, V15, Ni12, Mn4, etc.) par diffusion inélastique des neutrons. L'apport spécifique des neutrons est mis en évidence notamment en ce qui concerne la spectroscopie des niveaux d'énergie magnétique et les implications concernant l'effet tunnel de l'aimantation dans ces systèmes hautement quantique.

Nous nous sommes attaché à étudier les liens entre propriétés cristallographiques et magnétiques de phases intermétalliques R M-B où R est un élément de terres rares, l'yttrium ou le thorium et M un métal de transition 3d. La présence de bore dans l'environnement atomique des sites de métaux de transition, notamment, agit fortement sur les propriétés magnétiques tant à l'échelle macroscopique que microscopique.<br />Nous apportons une contribution à l'étude des propriétés magnétiques particulières du composé YCo4B, composé modèle et de référence de la famille Rn+mCo3n+5mB2n. L'anisotropie magnétocristalline originale de ce composé est caractérisée à la fois par une réorientation de spin et un processus d'aimantation du premier ordre. Elle s'avère également fort sensible à la pression comme l'ont montré nos mesures magnétiques. La substitution du fer au cobalt dans les composés RCo4B est possible et donne lieu à un schéma préférentiel comme l'illustre nos mesures de diffraction des neutrons. En combinant ces résultats à des mesures magnétiques diverses et de spectroscopie Mössbauer, les propriétés magnétiques de chaque site cristallographique de métaux de transition 3d ont pu être particularisées.<br />Nous avons étudié la solution solide Y1-xThxCo4B et montré l'existence d'une substitution préférentielle du thorium à l'yttrium sur un site cristallographique. Ces deux éléments R non magnétiques ont des effets différents sur les propriétés magnétique des composés. Par comparaison à des études magnétiques sous pression, il a été possible de montrer que ces différences sont principalement dues aux différences de configuration électronique entre le thorium et l'yttrium et peu aux évolutions structurales induites par la substitution.<br />De nouveaux composés de la famille structurale Rn+mCo3n+5mB2n ont été mis à jour récemment. Nous présentons des études des conditions de synthèses et des structures magnétiques de quelques phases R3Co13B2 et R5Co19B6. Le composé Pr5Co19B6 présente notamment des anomalies magnétiques interprétables comme une réorientation de spin à basse température.<br />Nous présentons des résultats d'absorption des rayons X réalisés sur plusieurs compositions de la solution solide CeCo12-xFexB6. Dans cette structure, le cérium présente un état de valence intermédiaire qui évolue notablement en fonction de la teneur en fer. <br />Enfin, nous avons précisé les conditions de synthèse de phases métastables Nd2Fe23B3 et Y3Fe62B14, très riches en fer. Ces structures originales présentent de nombreux types d'environnements atomiques du fer ce qui en fait des composés aux propriétés magnétiques intéressantes. Nous avons notamment montré les évolutions inhabituelles de ces propriétés magnétiques entre les états amorphe et cristallisé de ces alliages.

Ce travail porte sur l'étude, l'implémentation et le développement de la Microscopie de Lorentz, appliquée à l'observation de films minces magnétiques à anisotropie perpendiculaire (Fer-Palladium) et aux nanostructures auto-assemblées (Fer et Cobalt) à fermeture de flux. Une présentation exhaustive de tous les différents modes de l'imagerie magnétique dans un Microscope Electronique en Transmission (MET) est réalisée en comparaison avec d'autres techniques de caractérisation magnétique par l'image. Il est notamment présenté ici comment cette microscopie peut être implémentée sur un microscope conventionnel et les divers modes de celle-ci sont comparés par la simulation. La Microscopie de Lorentz permet une analyse à la fois locale et quantitative de la distribution de l'induction magnétique dans et autour des matériaux. Dans le même temps, il est possible d'effectuer des études sous l'application d'un champ magnétique pour déterminer l'évolution de la configuration micromagnétique de la matière. Les alliages Fer-Palladium sont ainsi entièrement caractérisés sous différentes géométries par les méthodes de Differential Phase Contrast, résolution de l'équation de Transport d'Intensité et Holographie électronique. L'étude in-situ permet notamment de caractériser et de suivre des défauts magnétiques : les lignes de Bloch verticales. L'étude de nanostructures (plots de Cobalt et plots de Fer) permet quant à elle de de manipuler les différents degrés de libertés magnétiques de systèmes 3D nanostructurés. Il est notamment proposé d'observer des phénomènes de transition entre divers objets du micromagnétisme (vortex, parois de domaines symétriques et asymétriques) ainsi qu'une sélection des degrés de liberté du système par l'application d'un champ.\\

Le travail de thèse est consacré à l'étude des potentialités magnéto-optiques de couches minces élaborées par voie sol-gel organique-inorganique et dopées par de nanoparticules magnétiques dans le but de réaliser des composants à effet non réciproque en configuration guidée tel que l'isolateur optique. Le choix de la voie sol-gel se justifie par sa qualité de chimie douce et son aptitude à élaborer des guides de faible indice pour une épaisseur ajustable. L'intérêt porté aux nanoparticules magnétiques s'explique par l'effet magnéto-optique intéressant qu'elles présentent. La finalité de la thèse consiste à réaliser la conversion entre les modes TE-TM. Deux paramètres doivent donc être contrôlés finement pour obtenir un guide d'onde planaire ayant des effets magnéto-optiques intéressants : la biréfringence modale et la rotation Faraday. Les résultats obtenus montrent une très forte potentialité de la matrice sol-gel dopée. Il s'agit d'une rotation Faraday spécifique de 250 °/cm et une biréfringence modale de 10^(-4) ce qui permet de prévoir potentiellement un taux de conversion s'élevant 80 %. De plus, l'application d'un champ magnétique pendant la gélification des couches induit une forte diminution de la biréfringence ce qui permet de prévoir un accord de phase. Une conversion de mode totale est donc potentiellement réalisable. D'autre part, la courbe de la rotation Faraday présente un cycle d'hystérésis caractérisé par une rotation rémanente de 40 % de la valeur de la rotation à saturation, soit qr = 100 °/cm. L'existence d'une telle rotation sans aucun champ appliqué ouvre la voie à la réalisation de composants auto-polarisés.

La caractérisation des propriétés structurale et magnétique des alliages Fe-Zr-Nb-B amorphes doux et nanocristallins sous la forme de rubans et de films minces est présentée et discutée dans ce travail. L'étude détaillée des rubans de Fe84Nb3.5Zr3.5B8Cu1 dans leur phase amorphe et nanocristalline a été faite au moyen de mesures par scan calorimétrique différentiel (Differential Scanning Calorimetry – DSC), analyse thermo-gravimétrique (Thermal Gravimetric Analysis – TGA), diffraction de rayon X (X Ray Diffraction – XRD) et spectroscopie Mössbauer. La détermination expérimentale de la distribution de champ d'anisotropie pour des rubans nanocristallins de Fe84Nb3.5Zr3.5B8Cu1 est aussi présentée et discutée dans le but d'avoir une meilleure idée de l'anisotropie effective du système. Les propriétés de magnéto transport de ces rubans ont été étudiées en conduisant des mesures de magneto impédance géante. Egalement discutée est la possible limitation de l'applicabilité du modèle d'anisotropie aléatoire des matériaux magnétiques doux de cristallisation optimale par présentation de la dépendance du champ coercitif appliqué en fonction de la taille de grain et de la fraction volumique dans la cas d'un alliage Fe-Co. Des échantillons de films minces ont été préparés en utilisant des méthodes de sputtering par faisceau d'ions et de sputtering par radio fréquences avec des rubans de Fe84Nb3.5Zr3.5B8Cu1 comme matériau cible. Des informations complémentaires sur les propriétés structurelles des films minces amorphes et nanocristallin ont été obtenues en usant de la réflexivité des rayons X (X ray reflectivity – XRR), analyse par diffraction de rayons X en incidence rasante (Grazing Incidence X rays) et microscope à force atomique (Atomic Force Microscopy – AFM). Les propriétés magnétiques des rubans et films minces étudiés furent caractérisées grâce aux mesures d'hystérésis standard, magnétomètre à échantillon vibrant (Vibrating Sample Magnetometer – VSM) et magnétomètre à gradient de champ alternatif. Les ix études de résonance ferromagnétique faites sur des échantillons de films minces déposés tel quel sont aussi discutées. L'interdépendance des propriétés structurales et magnétiques pour à la fois les rubans et les films minces est discutée.

Un matériau magnétorésistif voit sa résistance électrique varier lorsqu'un champ magnétique lui est appliqué. Le but de cette étude est de relier les différents paramètres structuraux aux propriétés magnétiques et de magnétorésistance de systèmes granulaires de Cu80FexNi20-x (at%) élaborés sous forme de rubans. L'influence de la composition de l'alliage est d'abord présenté. Puis, la microstructure d'un ruban de Cu80Fe10Ni10(at%), présentant le maximum de magnétorésistance, a été précisément caractérisée de l'échelle microscopique à l'échelle atomique. Cet échantillon est constitué de précipités fcc riches en fer et en nickel cohérents avec la matrice riche en cuivre. L'étude des propriétés magnétiques de ce ruban a permis de montrer que des interactions magnétiques sont présentes qui diminuent la MRG. Les paramètres structuraux (distributions de taille et de composition, fraction volumique et densité de précipités, largeur des interfaces...) ont été corrélés aux propriétés magnétiques.

Les nanotubes de carbone sont des structures tubulaires obtenues en enroulant une feuille de graphène sur elle-même. La manière d'effectuer cette enroulement détermine la chiralité du tube, ainsi que l'ensemble de ses propriétés électroniques et vibrationnelles. Du fait de la nature ondulatoire de l'électron et de la faible dimensionnalité des nanotubes de carbone, cette structure de bandes est fortement modulée par l'application d'un champ magnétique externe. La présence d'un potentiel de désordre(rupture de l'invariance par translation) ou l'excitation d'un mécanisme d'interaction entre électrons et modes phonons optiques ont aussi des conséquences importantes sur cette structure électronique. L'objectif de cette thèse est de s'intéresser aux propriétés de transport quantique des nanotubes de carbone, propriétés déterminées par la compétition entre interférences quantiques, structure de bandes et mécanismes d'interaction. Pour ce faire, une étude détaillée des nanotubes de carbone désordonnés, dopés à l'azote ou au bore sera menée, étude permettant de modéliser de manière fine le hamiltonien de désordre ainsi que de sonder les lois d'échelles de la conductance. La présence d'un champ magnétique statique et uniforme sera considérée, ainsi que ses conséquences sur les régimes de transport à faible tension de polarisation(formation d'un niveau de Landau et oscillation Aharonov-Bohm). Finalement, nous nous intéresserons au rôle des collisions inélastiques entre électrons et phonons optiques de haute symétrie, sur les propriétés de transport quantique(rôle priviligié lorsque la tension de polarisation franchit un seuil d'excitation inélastique). Du fait de la faible dimensionnalité, l'approximation adiabatique n'est plus valide, et un traitement cohérent dans l'espace de Fock électron-phonon doit être mené. Pour chacune de ces études, un modèle hamiltonien effectif est construit et le problème du transport quantique résolu analytiquement ou numériquement.

Une étude des effets de couplage d'échange et de magnétorésistance dans des systèmes bicouches ferrimagnétique/ ferrimagnétique amorphes a été réalisée grâce aux résultats obtenus à l'aide de diverses techniques complémentaires : mesures d'aimantation, de susceptibilité, de magnétorésistance, réflectométrie de neutrons polarisés et dichroïsme magnétique des rayons X. Tout comme dans le système FeF2/Fe, des propriétés de décalage d'échange inhabituelles ont été observées dans les bicouches Gd40Fe60/Tb12Fe88. Elles ont pu être expliquées, à basse température et des faibles champs de refroidissement, à l'aide d'un modèle de chaîne de spins 1D considérant le gel de la configuration magnétique dans la couche de TbFe lors du refroidissement sous champ. Dans ce cadre nous avons pu expliquer les évolutions du champ d'échange et du décalage en aimantation en fonction de la valeur du champ de refroidissement. En revanche, afin d'expliquer les évolutions de la coercitivité et les effets de traînage magnétique, il nous a fallu tenir compte de l'influence de la température et du renversement du GdFe sur l'évolution des configurations magnétiques au sein du TbFe. Le rôle de domaines latéraux a également été étudié. La présence d'une paroi d'interface bien contrôlée dans les systèmes GdFe/TbFe ou GdFe/GdFe a, de plus, permis d'étudier les effets de magnétorésistance induits par une paroi magnétique d'interface. Si les variations de résistance observées à bas champ s'interprètent en terme d'anisotropie de magnétorésistance, les phénomènes de magnétorésistance intrinsèques aux matériaux amorphes doivent être pris en compte pour expliquer nos observations pour des forts champs magnétiques. Ces résultats ont été finalement utilisés pour comprendre les mesures de magnétorésistance obtenues sur des vannes de spins GdFe/GdFe/Cu/GdFe.

La magnétite Fe3O4 est un matériau prometteur pour l'électronique de spin, puisque des calculs de structure de bande la prédisent demi-métallique, ce qui laisse supposer des effets de magnétorésistance importants pour des jonctions tunnel magnétiques utilisant Fe3O4 comme électrode. Nous avons fait croître des films minces de Fe3O4 de 3 à 50 nm d'épaisseur sur α-Al2O3 par épitaxie par jets moléculaires. Les films sont monocristallins mais contiennent des parois d'antiphase. Celles-ci sont responsables des anomalies magnétiques observées sur les films, que nous avons pu reproduire à l'aide d'un modèle unidimensionnel, les résultats ayant étés confrontés avec la taille caractéristique des parois mesurée par une analyse<br />fractale. <br /><br />Nous avons de plus mis au point la croissance de couches minces de γ-Al2O3 épitaxiée sur les films de Fe3O4, en contrôlant la stoechiométrie à l'interface entre oxydes. Les films de γ-Al2O3 d'épaisseur supérieure à 2 nm sont continus, et assurent le découplage magnétique entre les électrodes. Les mesures directes par photoémission résolue en spin conduisent à une polarisation en spin de -40 % pour l'interface Fe3O4/ γ-Al2O3 tandis que l'on mesure<br />une magnétorésistance tunnel, réduite du fait du désordre magnétique induit par les parois d'antiphase, de +3 % à température ambiante pour les jonctions Fe3O4/ γ-Al2O3/Co, ce qui implique une polarisation effective positive pour l'interface Fe3O4/ γ-Al2O3 dans les mesures de transport tunnel.

Les nanostructures magnétiques peuvent avoir des propriétés très différentes de celles des matériaux massifs. Une des méthodes pour élaborer de petits objets est l'évaporation sur un substrat nanostructuré tel qu'une surface vicinale présentant des marches à l'échelle atomique. La compréhension des propriétés magnétiques de ces systèmes nécessite une caractérisation précise de leur structure et de leur morphologie afin d'évaluer les effets dus aux contraintes épitaxiales et aux dimensions réduites. Nous avons étudié les films de cobalt déposés sur des surfaces de Cu(1 1 11) et Cu(115) par trois techniques. Leur magnétisme a été sondé par effet Kerr magnéto-optique tandis que leur morphologie et leur structure cristallographique ont fait l'objet de mesures respectivement par microscopie à effet tunnel et EXAFS de surface. Les mesures par effet Kerr montrent une anisotropie uniaxiale magnétique avec un axe de facile aimantation parallèle aux bords de marches. L'anisotropie mesurée sur Cu(115), le substrat ayant les terrasses les moins larges, est plus importante. Les expériences de STM montrent la forte mobilité du cuivre dès les faibles taux de couverture ainsi qu'une grande évolution de la morphologie en fonction de la quantité de cobalt déposée. Grâce à l'EXAFS, nous avons montré que dès 3 monocouches (MC) de cobalt sur Cu(1 1 11) et 5 MC sur Cu(115), la structure est quasiment identique à celle observée sur Cu (001) i.e. tétragonale à faces centrées et que la présence de terrasses étroites n'engendrent pas d'anisotropie dans le plan (001). Des simulations de l'anisotropie magnétique prenant en compte les liaisons manquantes à la surface et en bord de marche (modèle de Néel) ainsi que les effets magnétoélastiques induits par la tétragonalisation de la maille montrent que l'anisotropie uniaxiale est très majoritairement due à la morphologie des films et que la distorsion de la maille de cobalt y contribue très peu.