Cette thèse traite de l'étude de matériaux intelligents pour la réalisation d'actionneurs multicouches pour le contrôle santé de structure dans l'aéronautique. Le travail a porté particulièrement sur l'optimisation des propriétés électriques et notamment piézoélectriques de films micrométriques de PZT et de PMNT. Ainsi, différents coefficients piézoélectriques de ces matériaux ont pu être étudiés grâce à la mise en place d'un banc de mesure par interférométrie laser. Il est apparu qu'en utilisant des électrodes de LNO, il était possible d'accroître leurs coefficients d33eff, d31eff, e31eff mais également leur permittivité. Des films minces de PMNT ont ensuite été épitaxiés sur des substrats de STO, ce qui a eu pour conséquence une nouvelle augmentation des propriétés du matériau. Enfin, l'étude des potentialités et de la croissance d'alliage magnétique à mémoire de forme, a été entreprise. Il est apparu que la mise au point de ce nouveau type de matériau pourrait être une voie intéressante pour la réalisation d'actionneurs couches minces à haute densité d'énergie. / This thesis de al with the study of smart materials bound to the realisation of multilayer actuator for the health control of aeronautic structures. The work has focussed on optimizing the electrical properties, and particularly piezoelectric properties , of micrometer films of PZT and PMNT. Thus, different piezoelectric coefficients of these materials have been studied through the establishment of a bench of measurement by laser interferometry. It was found that by using LNO electrodes, it was possible to increase their coefficients d33ef[, d31ef[, e31eff but also their permittivity. Thin films of PMNT were then growth on STO substrates. We obtain epitaxial films which has resulted in a further increase of the material properties. Finally, the study of the potentialities and the growth ofmagnetic shape memory alloy, has been undertaken. It appeared that the development of this new type of material could be an interesting path for the realization of thin films actuators with high energy density.

Une étude de l’induction d’une anisotropie magnétique d’origine magnétostatique dans une couche mince magnétique (Ni81Fe19) à topologie modulée a été effectuée grâce aux observations réalisées à l’aide de mesures de magnéto-transport (AMR). La modulation à l’échelle nanométrique est obtenue avec une nouvelle approche basée sur la lithographie électronique. La présence d’une anisotropie uniaxiale orientée parallèlement à la modulation a été mise en évidence. Ce denier a permis la définition de deux axes orthogonaux d’anisotropie dans un même substrat et l’exploration de la faisabilité d’un capteur de champ magnétique bidimensionnel. Une géométrie de capteur à Effet Hall Planaire est proposée. Le développement et la fabrication d’un dispositif permettant l’étude de la propagation d’une paroi de domaines dans une piste submicronique effectué sur une vanne de spin ont été accomplis. Dans ces dispositifs, la position de la paroi est déterminée par la mesure de la magnétorésistance géante (GMR). L’étude systématique des champs d’injection et de dépiégeage a montré l’existence une asymétrie de la propagation de la paroi entre les transitions P ® AP et AP ® P. Il a été montré, grâce à une série de simulations micro magnétiques, que cette asymétrie résulte de l’influence du champ dipolaire créé par la couche fixe sur les configurations adoptées par la paroi dans la couche libre. Des mesures de relaxation de temps ont permis d’obtenir la probabilité cumulée de dépiégeage de la paroi à partir de la constriction. Une variété de comportements a été ainsi mise en évidence. / A study on the induction of a magnetic anisotropy of magnetostatic origin in a magnetic thin layer (Ni81Fe19) having a modulated topology was carried out by performing magneto-transport measurements (AMR). Modulation in the nanometric scale is obtained with a new approach based on the electronic lithography. The presence of a uniaxial anisotropy along the modulation was highlighted. This latter allowed the definition of two orthogonal axes of anisotropy in the same substrate and the exploration of the feasibility of a 2D dimensional magnetic sensor. A sensor geometry based on the Planar Hall effect is proposed. The development and the fabrication of a device allowing studying the domain wall propagation in a sub-micronic wire based on a spin-valve element have been accomplished. In such devices the domain wall position is determined by probing the Giant Magneto-Resistance (GMR). The systematic study of the injection and depinning fields showed the existence of an asymmetry in the propagation of the wall between the transitions P ® AP and AP ® P. It was shown, thanks to a series of magnetic micro simulations, that this asymmetry results from the influence of the dipolar field created by the fixed layer on the configurations adopted by the wall in the free layer. Relaxation time measurements made it possible to obtain the cumulated probability for the depinning of the domain wall from the constriction. A variety of behaviors was thus highlighted.

Les matériaux magnétiques composites doux sont utilisés pour réaliser des circuits magnétiques de machines électriques. Ils sont formés de particules de fer revêtues d’une mince couche de diélectrique et pressées à haute densité. La conception des machines électriques à l’aide de ces matériaux requiert la connaissance de méthodes de caractérisation de leurs propriétés électriques et magnétiques. L’optimisation des propriétés magnétiques des matériaux composites nécessite la compréhension des phénomènes se produisant à l’échelle microscopique et de leur influence sur la caractéristique d’aimantation à l’échelle macroscopique. Des méthodes de caractérisation adaptées aux matériaux magnétiques composites sont développées dans cette thèse : elles concernent la mesure de la caractéristique d’aimantation, de la résistivité et des pertes magnétiques. L’utilisation de ces méthodes démontre que l’inhomogénéité et l’anisotropie des propriétés des circuits magnétiques faits de matériaux magnétiques composites, considérées comme relativement négligeables dans les travaux publiés jusqu’à présent, sont suffisamment importantes pour influencer le développement du matériau, le dimensionnement des machines électriques et les tests de qualité en production. Un modèle permettant de relier la caractéristique d’aimantation à la structure des matériaux magnétiques composites et aux propriétés des constituants est proposé. Ce modèle est basé sur la simulation en calcul des champs de l’écoulement du flux magnétique à travers la structure microscopique du matériau et il permet de retrouver la caractéristique d’aimantation à l’échelle du circuit magnétique. Les relations obtenues démontrent un couplage significatif entre les propriétés globales, comme la perméabilité maximale, et certaines grandeurs à l’échelle microscopique, comme l’épaisseur du revêtement des particules de fer. Les modèles et les méthodes de caractérisation proposés peuvent ainsi être efficacement utilisés pour l’optimisation des dimensions des machines faites de matériaux magnétiques composites ainsi que pour l’optimisation des propriétés de ces matériaux en vue d’applications spécifiques. / Soft magnetic composite materials are used to produce magnetic circuits in electrical machines. They are made of iron particles coated with a thin dielectric layer pressed to high densities. Electrical machine design using soft magnetic composites requires techniques for measuring their electrical and magnetic properties. The optimization of soft magnetic materials properties requires understanding the microscopic scale magnetization phenomenon, as well as its influence on macroscopic properties. Measurement methods for magnetization, resistivity and magnetic losses, which are adapted to soft magnetic materials, are developed in this thesis. These methods show that materials inhomogeneity and anisotropy, which were until then considered negligible in published work, are sufficiently important to influence materials development, machine design and quality tests. Modeling of magnetization relates microscopic scale magnetization phenomenon to global magnetic properties, such as the effect of dielectric coating thickness on magnetic permeability. A model is developed that relates material properties to its structure and composition. Based on finite elements simulation of magnetic flux flow into the material structure, this model allows for finding the material’s global magnetization curve. Relations between process parameters and magnetic properties show strong coupling between microscopic structure and properties. An example of that coupling is the effect of dielectric coating thickness on magnetic permeability. The proposed measurement methods and magnetization models can be used for the optimization of machine dimensions, and for the optimization of materials properties designed for specific applications.

Les moteurs électriques, les transformateurs, les électroaimants et autres appareils électriques nécessitent des matériaux qui sont en mesure de canaliser les lignes de champ magnétique tout en limitant les pertes qu’elles entraînent. Les matériaux utilisés à cet escient sont appelés matériaux magnétiques doux. Un des moyens utilisé pour limiter les pertes dans ces matériaux est d’augmenter leur résistivité. Pour y arriver, on unit des matériaux très résistifs à des matériaux ferromagnétiques. On obtient ainsi des composites magnétiques doux. Depuis plus de 100 ans, le type de composite magnétique doux le plus utilisé consiste en un empilement de tôles de fer laminées séparées par un matériau isolant. Ces matériaux sont très efficaces mais ont leur lot d’inconvénients. Depuis quelques années, une nouvelle technique s’appuyant sur la métallurgie des poudres a été développée. Elle consiste à envelopper des particules de fer d’un matériau isolant et de les compacter. On obtient ainsi un matériau qui peut être très résistif. Ce projet avait pour but de développer un composite magnétique doux à base de poudre métallique dont le matériau isolant serait de la ferrite NiZn nanométrique. Pour y arriver deux techniques ont été étudiées. La première consistait à recouvrir les particules de fer par placage de la ferrite et la seconde consistait à ajouter nanoparticules de ferrite NiZn à la poudre de fer. Les résultats ont permis de constater que les deux techniques pouvaient être utilisées pour le développement de composite magnétiques doux. Plus spécifiquement, on a obtenues des pertes magnétiques de 11,9 W/kg et de 93 W/kg à 60 Hz et 400 Hz respectivement pour les échantillons préparés par placage de la ferrite et de 13,5 W/kg et de 137 W/kg à 60Hz et 400 Hz respectivement pour les échantillons préparés par ajout de nanoparticules. / Electric motors, transformers, electromagnets and many other electric devices require materials that can provide a path for magnetic field lines while minimizing losses that they generate. Materials used for these applications are called soft magnetic materials. One way to minimize losses in such materials is to increase their resistivity. In order to do so, highly resistive materials are coupled with ferromagnetic materials. These are called soft magnetic composites. For more than one hundred years, the most common type of soft magnetic composite was made by stacking sheets of rolled iron separated by a thin layer of insulating materials. These were very simple and efficient but also had their share of drawbacks. During the last decades, a new technique based on powder metallurgy was developed. It consists in coating iron particles with an isolating material prior to compaction. This type of materials can be highly resistive. The objective of this project was to develop a soft magnetic composite using metal powders in which the insulating materials would be nanometric NiZn ferrite. Two different techniques were studied in order to achieve this goal. The first one consists in coating iron powders with NiZn ferrite using ferrite plating and the second one consists adding nanoparticles to iron powder. The results obtained throughout this study showed that these two techniques could certainly be used to develop metal powder based soft magnetic composites. More specifically, magnetic weight losses of 11,9 W/kg and 93 W/kg were obtained at 60 Hz and 400 Hz respectively for components prepared using the ferrite plating technique while losses of 13,5 W/kg and 137 W/kg were obtained at 60 Hz and 400 Hz respectively for components prepared by adding ferrite nanoparticles.

Ce travail porte sur la précession du spin d'électrons chauds polarisés en spin. Celle-ci est induite par le champ d'échange d'une couche mince ferromagnétique dans une structure multicouche lors de sa traversée. Deux approches ont été testées. La première nécessite des jonctions tunnel magnétiques (JTM) doubles à forte magnéto-résistance tunnel (TMR). Nous avons obtenu des JTM CoFeB/MgO/CoFeB à aimantations planaires avec 140 % de TMR. Une étude du transport tunnel dans ces systèmes a mis en évidence l'impact du désordre structurel des interfaces électrode/barrière sur le transport des électrons. Un travail sur les couches minces d'alliages de TbCo a permis d'élaborer des JTM (i) à anisotropies magnétiques perpendiculaires au plan de la couche et (ii) à anisotropies croisées. Toutes deux présentent une TMR de l?ordre de 60 %. Dans les cas des jonctions à aimantations perpendiculaires, cette TMR est limitée par la non-continuité de la couche de CoFeB supérieure. La seconde approche nécessite d'élaborer des multicouches magnétiques (filtre à spin, vannes de spin) sur des jonctions métal/oxyde/semi-conducteur, en vue de mesures de transmission d'électrons chauds. La méthode de dépôt mise au point a permis d'élaborer des structures combinant les propriétés magnétiques, structurelles et électriques nécessaires pour l'étude. Des mesures préliminaires ont mis en évidence un effet de filtre à spin sur une jonction n-Si/MgO/Co / Elaboration of magnetic tunnel junctions and of metal/oxide/semi-conductor junctions for the study of spin precession and transport propoerties of hot electrons

Les systèmes magnétiques flexibles et étirables sont d’intérêt croissant pour le développement de dispositifs électromagnétiques conformables aux surfaces non planes. Dans ce contexte, l’objectif de cette thèse est d’identifier des relations entre phénomènes mécaniques irréversibles (fissuration et délamination) aux grandes déformations et propriétés magnétiques de films minces d’épaisseurs nanométriques (alliages de CoFeB et NiFe) élaborés sur substrat polymère (Kapton®) par pulvérisation magnétron. Dans un premier temps, des essais de traction couplés in situ à la microscopie à forces atomiques ou des mesures de résistance électrique ont permis d’étudier la multifissuration des films minces et les décollements localisés (cloques) subséquents. Ces mesures ont permis de mettre en évidence des domaines de déformations macroscopiques pour lesquels chaque mécanisme était prépondérant. De plus l’énergie d’adhésion a pu être discutée et estimée à partir du suivi des cloques sous déformation. Dans un second temps, des mesures par résonance ferromagnétique effectuées ex situ ont permis de relier les domaines des déformations identifiés précédemment aux évolutions de l’anisotropie magnétique des films minces. De plus, une corrélation entre hétérogénéités de déformations et coefficient d’amortissement de Gilbert a été trouvée. Enfin, les propriétés magnétomécaniques de réseaux de nanolignes de NiFe ont permis de mettre en évidence l’intérêt de la nanostructuration pour ces systèmes magnétiques déformables. / Flexible and stretchable magnetic systems are of increasing interest for the development of electromagnetic devices conformable to non-planar surfaces. In this context, the objective of this thesis is to identify the relationships between irreversible mechanical phenomena (cracking and delamination) at large strains and magnetic properties of thin films of nanometric thicknesses (CoFeB and NiFe alloys) deposited on polymer substrate (Kapton®) by magnetron sputtering. In a first time, tensile tests coupled in situ with atomic force microscopy or electrical resistance measurements were used to study thin film multifissuration and subsequent localized debonding (buckles). These measurements made it possible to highlight areas of macroscopic strains for which each mechanism was predominant. In addition, the adhesion energy could be discussed and estimated from the monitoring of the buckles under applied strain. In a second step, ferromagnetic resonance measurements carried out ex situ made it possible to link the previously identified areas of strains to the evolutions of the magnetic anisotropy of thin films. In addition, a correlation between strain heterogeneities and Gilbert damping coefficient was found. Finally, the magnetomechanical properties of NiFe nanowires arrays have made it possible to highlight the advantage of nanopatterning for these deformable magnetic systems.

Le travail proposé est le résultat d’une collaboration entre le Laboratoire Laplace et l’IRT SaintExupéry. Il s’inscrit dans un projet visant à améliorer l’intégration des systèmes électriques afin d’électrifier les aéronefs. Le développement de l’énergie électrique à bord des aéronefs a de nombreux avantages : gain de masse, optimisation facilitée, … Plus précisément, c’est l’utilisation des machines électriques qui est ici étudiée. Actionneur, compresseur, beaucoup de système utilisant des énergies non-électriques peuvent être remplacés par des machines électriques. Comme dans tout système de conversion d’énergie, des pertes sont présentes et ce sont les pertes magnétiques, appelées perte fer, qui sont au cœur de cette thèse. Le réseau électrique avion, ainsi que les dispositifs de commande de ces machines, induisent une large augmentation de la proportion des pertes fer par rapport aux autres pertes. Les rendements diminuent et c’est surtout leur prédiction qui pose problème : les machines électriques sont surdimensionnées par sécurité, elles deviennent moins efficaces et le gain en masse est réduit. C’est pourquoi il est indispensable d’une part de comprendre le comportement des matériaux magnétiques utilisés dans les machines électriques dans des conditions non-idéales : il s’agit de la caractérisation des matériaux magnétiques. D’autre part, il est nécessaire d’améliorer les modèles de pertes fer afin de rendre leur prédiction efficace et optimiser le dimensionnement des machines électriques. Plus leur prédiction sera précise, plus les facteurs d’influence sur les pertes seront déterminés. Il sera alors possible d’envisager une optimisation plus globale de la chaîne électromécanique. Cette thèse est une première étape vers cette intégration globale. La caractérisation des matériaux fut faite sous diverses conditions. Tout d’abord, des champs magnétiques B unidimensionnels ont été étudiés. L’influence de leur spectre sur les pertes fer était au cœur de cette caractérisation : influence de l’amplitude ou de la fréquence dans le cas de champs sinusoïdaux, puis de la fréquence et de la phase d’harmoniques dans le cas de spectre plus complexes. Les pertes fer sont très sensibles à ces paramètres, ils sont donc à prendre en compte dans le dimensionnement des machines électriques. La modélisation des pertes proposée ensuite passe par une reconstitution du cycle d’hystérésis. Il s’agit donc de prédire le champ B à partir du champ H. Basée sur le modèle Play, la modélisation quasi-statique scalaire développée a montré sa précision et sa prédictibilité. Cependant, étant scalaire et quasi-statique, ce modèle ne fonctionne pas en fréquence. Un modèle analytique de courants de Foucault ainsi que des propositions de dynamisation ont été développés. Le modèle de courants de Foucault permettrait de tenir compte des effets de fréquence et donc de compléter le modèle quasi-statique.

La méthode solide-liquide en milieu alliage fondu à base de lithium a permis ces dernières années la synthèse de plusieurs composés d'intercalation du graphite (CIG) insérés à coeur au sein des systèmes graphite-lithium-alcalino-terreux. Dans le cadre de cette thèse, cette méthode de synthèse a été étendue aux systèmes graphite-lithium-lanthanoïde, avec une difficulté supplémentaire qui est la méconnaissance des diagrammes de phases binaires lithium-lanthanoïde dont les données sont capitales pour déterminer les domaines de température et de composition chimique des alliages susceptibles de conduire à des CIG. L'immersion de plaquettes de pyrographite dans certains alliages lithium-europium judicieusement choisis a mené à un composé binaire EuC6 ainsi qu'à un composé ternaire graphite-lithium-europium de premier stade.La cinétique de formation de EuC6 a été suivie par diffraction des rayons X ex situ afin de comprendre les différentes étapes de la réaction et d'identifier les phases intermédiaires menant au composé final thermodynamiquement stable. Ce mécanisme révèle un processus réactionnel plus « coopératif » que celui menant au composé CaC6 et a été décrit par une succession d'étapes contribuant à l'insertion à coeur de l'europium.La composition élémentaire du composé ternaire a été déterminée grâce à une analyse par faisceau d'ions qui a permis de doser simultanément les trois éléments lithium, carbone et europium. Le résultat de cette analyse a conduit à la formule chimique Li0,25Eu1,95C6. EuC6 a également été étudié par microsonde nucléaire, le rapport atomique C/Eu de 6 a ainsi notamment pu être confirmé.Des études structurales ont été menées pour les composés binaires et ternaires. D'une part, il a été possible d'effectuer la résolution structurale complète du binaire EuC6, qui cristallise dans une maille hexagonale de groupe d'espace P63/mmc. D'autre part pour le ternaire Li0,25Eu1,95C6, la séquence d'empilement poly-couche selon l'axe c du feuillet inséré a été modélisée, par combinaison des données structurales avec les informations issues de l'analyse par faisceau d'ions.Les composés d'intercalation du graphite sont des solides de basse dimensionnalité qui se prêtent idéalement à l'étude des relations structure-propriétés. Ainsi dans le système graphite-lithium-calcium, le caractère supraconducteur des composés CaC6 et Li3Ca2C6 a été étudié par spectroscopie de spin de muon ([mu]SR). Pour le système graphite-lithium-europium, des mesures magnétiques réalisées préalablement à ce travail ont été poursuivies et complétées par des analyses [mu]SR (pour Li0,25Eu1,95C6 et EuC6) ainsi que par spectrométrie Mössbauer de 151Eu (pour Li0,25Eu1,95C6) à basse température. / The molten alloy solid-liquid method containing lithium has recently enabled the synthesis of several bulk graphite intercalation compounds (GICs) in graphite-lithium-alkaline earth metal systems. As part of this thesis, this synthesis method was extended to graphite-lithium-lanthanide systems, with an additional difficulty which is the lack of knowledge of lithium-lanthanide binary phase diagrams whose data are crucial for determining the temperature range and chemical composition of alloys that may lead to GICs.The immersion of pyrographite platelets in some europium-lithium alloys wisely chosen led to a binary EuC6 compound as well as a graphite-lithium-europium first stage ternary compound.Kinetics study of EuC6 compound was followed by ex situ X-ray diffraction in order to understand the different reaction steps and identify intermediate phases leading to the thermodynamically stable final compound. This mechanism revealed a reaction process more "cooperative" than that leading to CaC6 binary compound and was described by a succession of steps that contribute to the bulk insertion of europium.The elementary composition of the ternary compound was determined by ions beam analysis allowing the simultaneous quantification of the three elements lithium, carbon and europium. The refinement of these analyses led to the chemical formula Li0,25Eu1,95C6 for the ternary compound. EuC6 has also been studied by nuclear microprobe analysis, and especially the C/Eu atomic ratio equal to 6 has been confirmed.Structural studies have been undertaken for binary and ternary compounds. On one hand, it was possible to fully resolve the three-dimensional structure of the binary EuC6, which crystallizes in a hexagonal unit cell with P63/mmc space group. On the other hand, the c axis stacking sequence of the poly-layered intercalated sheet of the ternary compound was modeled by combining structural data with information from the ions beam analysis. The graphite intercalation compounds are low-dimensional solids that are ideal for the study of structure-properties relations. Thus in graphite-lithium-calcium system, superconducting character has been studied for CaC6 and Li3Ca2C6 compounds by muons spin spectroscopy ([mu]SR). For the graphite-lithium-europium system, previous magnetic measurements have been continued and supplemented by [mu]SR analysis (for Li0,25Eu1,95C6 and EuC6) and by low temperature 151Eu Mössbauer spectroscopy (for Li0,25Eu1,95C6).

L'étude de bactéries lorsqu'introduit dans un cristal liquide est un domaine de recherche relativement nouveau des sciences de la biophysique. Le présent travail fait l'étude de l'interaction entre les bactéries Escherichia coli, le fluide anisotrope disodium cromoglycate et les champs magnétiques. Plus concrètement, la démonstration d'un contrôle actif et innovateur du déplacement des bactéries flagellées sans susceptibilité magnétique nageant dans un milieu anisotrope en utilisant un champ magnétique est réalisée. En effet, le champ magnétique peut être utilisé pour réorienter l'organisation des agrégats de disodium cromoglycate qui confine l'orientation de nage des E. coli, contrôlant ainsi le déplacement de ces derniers dans le temps et dans l'espace. Ce type de contrôle sur le déplacement des bactéries, qui relève pour le moment de la recherche fondamentale, pourra vraisemblablement contribuer au développement de nouveaux outils d'étude de ces organismes, comme des «lab-on-a-chip», et permettre des avancés dans le domaine de la santé ou des antibiotiques.

Ce travail porte sur la synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de solides cristallins résultant de l'assemblage tridimensionnel d'une molécule organique dicarboxylate et d'un sous-réseau inorganique à base de cations de métaux de transition. Dans les composés présentés la composante organique possède simplement un rôle structural, conduisant au confinement des atomes magnétiques dans un sous-réseau inorganique de basse dimensionnalité (0D, 1D ou 2D). Ce travail permet d'améliorer la compréhension de la relation entre structure cristalline et propriétés magnétiques dans ces édifices. Des composés inédits ont été synthétisés et décrits (diffraction des rayons X sur poudre ou monocristal), et une attention particulière a également été portée à l'étude de solutions solides bimétalliques de composés connus. Dans ce second cas, diverses méthodes sont employées afin de localiser les deux cations métalliques de densité électronique proche à travers différents sites cristallographiques. La plupart des solides hybrides présentés sont à base de cations de métaux de transition 3d et leur magnétisme est étudié par diverses techniques permettant à la fois de décrire leur comportement macroscopique (mesures d'aimantation et de chaleur spécifique) et l'origine microscopique de ces propriétés (diffraction des neutrons et spectroscopie Mössbauer de 57Fe). Une série de composés à base de cations de métaux de transition 4f est également présentée, notamment en raison des propriétés magnétiques du composé à base d'ions Gd(III). Son effet magnétocalorique à basse température a été évalué et s'avère excellent / This work deals with the synthesis and the structural and magnetic properties of crystalline solids resulting from the three-dimensional assembly of an organic dicarboxylate molecule and of an inorganic subnetwork based on transition metal cations. For the considered compounds the organic moiety has a structural role enabling the condensation of the magnetic atoms within a low dimensional (OD, 1D or 2D) inorganic subnetwork. This work aims to increase the understanding of the relations between structure and magnetic properties in these frameworks. New compounds have been synthesized and characterized (single-crystal and powder X-ray diffraction techniques), and a particular attention has been devoted to the study of bimetallic solid solutions of previously known compounds. In this latter case various methods are used in order to localize two metallic cations having close electronic densities among different crystallographic sites. Most of the hybrid solids studied in this thesis are based on 3d transition metal cations and their magnetism is investigated by various techniques, giving both a macroscopic characterization of their behavior (magnetization and heat capacity measurements) and a microscopic understanding of these properties (neutron diffraction and 57Fe Mössbauer spectroscopy). A series of compounds based on 4f transition metal elements is also described, in particular because of the magnetic properties of the Gd(III)-based compound. Its low-temperature magnetocaloric effect has been evaluated and has proved being excellent