Ulm, Hochschule, Diplomarbeit, 2006.

Augsburg, Univ., Diss., 2007.

In this thesis a systematic analysis of the correlation effects between lattice dynamics and magnetism in the Multiferroic Manganites RMnO3 with Pnma structure was conducted. For this task, Raman and FT-IR Spectroscopy were employed for an investigation of all optically accessible lattice vibrations, i.e. phonons. To study the correlation effects as well as their specific connections to symmetry and compositional properties of the Multiferroic Manganites, the polarisation and temperature dependence of the phonons were considered explicitly. In combination with lattice dynamical calculations based on Density Functional Theory, two coupling effects - Spin-Phonon Coupling and Electromagnon-Phonon Coupling - were systematically analysed. / Grundlegendes Verständnis der physikalischen Zusammenhänge innerhalb multifunktionaler Materialien im Hinblick auf spätere potentielle Anwendungen ist eines der Hauptziele der heutigen Forschungsbemühungen in der Festkörperphysik. Im Wesentlichen geht es dabei um das Ausnutzen von intrinsischen Kopplungseffekten, um zusätzliche Funktionalität im Vergleich zur heutigen auf Miniaturisierung von halbleiterbasierten Bauelementen aufbauenden Informationstechnologie zu erreichen. Die vorgelegte Dissertation zielt in dies em Themengebiet auf die systematische Untersuchung der Kopplungseffekte zwischen Kristallgitterdynamik und Magnetismus in den multiferroischen Manganaten ab. Konkret geht es um das Modelsystem der multiferroischen Selten-Erd-Manganate RMnO3 mit orthorhombischer Pnma-Struktur. Die zu diesem Zweck verwendeten experimentellen Techniken waren Raman und Fourier-Transform Infrarot (FT-IR) Spektroskopie, mit deren Hilfe alle optisch aktiven Kristallgitterschwingungen dieser Systeme spektroskopiert werden konnten. Zur Untersuchung der Kopplungseffekte wurden die spektroskopischen Experimente polarisationssensitiv und unter Variation der Probentemperatur durchgeführt, um insbesondere Renormalisierungseffekte der Gitterschwingungen im Temperaturbereich magnetischer Phasenübergänge nachweisen zu können. In Verbindung mit gitterdynamischen Rechnungen, die auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) basieren, wurden zwei Kopplungseffekte systematisch untersucht: Spin-Phonon Kopplung (SPC) sowie Elektromagnon-Phonon Kopplung (EMPC).

The main challenge in the design of vibration energy harvesters is the optimization of energy outcome relative to the applied excitation to reach a higher efficiency in spite of the weakness of ambient energy sources. One promising principle of vibration converters is magnetoelectricity due to the outstanding properties of magnetostrictive and piezoelectric laminate composites, which provide interesting possibilities to harvest energy from low amplitude and low frequency vibration with relatively high energy outcome. For these devices, ensuring high deformations in the magnetostricive layers, improvement of the magnto-mechanical and the electro-mechanical couplings are highly required for the optimization of the energy outcome. This thesis primarily aims to develop a model based harvester design for magnetoelectric (ME) converters. Based on a comprehensive understanding of the complex energy flow in magnetoelectric transducers, several design parameters are investigated. For instance, magnetostriction in a Terfenol-D plate is investigated by means of atomic force microscopy under similar conditions as within magnetoelectric transducers. A novel measurement approach was successfully developed to detect the evolution of magnetic domains and measure deformations in a Terfenol-D plate in response to externally non-uniform applied magnetic fields. Furthermore, a finite element model is developed to predict the induced voltage in the ME transducer as a response to the magnet’s displacement, corrected based on atomic force microscopy measurements, and used for the design of the harvester. The presented three- dimensional model takes into consideration the nonlinear behaviour of the magnetostrictive and piezoelectric materials. Additionally, three novel converters having different magnetic circuits are designed and analysed analytically based on Lindstedt-Poincaré method. The effects of the structure parameters, such as the nonlinear magnetic forces, the magnetic field distribution and the resonance frequency are discussed, and the electric output performances of the three designed converters are evaluated. In order to improve both mechanical and electrical coupling between the piezoelectric and the magnetostrictive layers, a bonding technique at room temperature is proposed which uses conductive polymer nanocomposites. Two magnetoelectric transducers are fabricated based on this technique having 1 wt.% and 2 wt.% concentration of multiwalled carbon nanotubes in epoxy resin. Another magnetoelectric transducer is fabricated by a classical technique for comparison purposes. In order to validate the design, a series of demonstrators are designed and fabricated according to the simulation and optimization results. The proposed design is composed by a cantilever beam, a magnetic circuit with several magnet arrangements and a magnetoelectric transducer, which is formed by a piezoelectric PMNT plate bonded to two magnetostrictive Terfenol-D layers. In this design, external vibrations are converted to magnetic field changes acting on the magnetostrictive layers leading to deformations, which are transmitted directly to the piezoelectric layer. The converters are tested under harmonic excitations and real vibration profiles reproduced by an artificial vibration source. Different parameters were investigated experimentally including the magnetic forces between the transducer and the magnetic circuit and the used bonding technique. Tuning the resonance frequency of the ME converter is also addressed using a simple screw/nut system, which allows to control the relative position and therefore the magnetic forces between the magnetic circuit and the transducer. The magnetoelectric transducer bonded with 2 wt.% concentration of multiwalled carbon nanotubes shows better output performances than the two other ME transducers under similar excitations. A maximum power output of 2.42 mW is reached under 1 mm applied vibration at 40 Hz. This performance presents an improvement of minimum 20 % of the reached energy outcome by other magnetoelectric vibration converters using single ME transducer at comparable applied excitations. / Die größte Herausforderung bei der Konstruktion von Vibrations-Energiewandlern ist die Optimierung der gewonnenen Energie im Verhältnis zur angewandten Anregung, um trotz schwacher Umgebungsenergiequellen einen hohen Wirkungsgrad zu erreichen. Ein vielversprechendes Prinzip von Vibrationswandlern ist die Magnetoelektrizität aufgrund der hervorragenden Eigenschaften von magnetostriktiven und piezoelektrischen Verbundwerkstoffen, die interessante Möglichkeiten bieten, Energie aus niederfrequenten Schwingungen mit kleinen Amplituden zu gewinnen. Bei diesen Wandlern ist die Sicherstellung hoher Verformungen in den magnetostriktiven Schichten, die Verbesserung der magnetisch-mechanischen und der elektromechanischen Kopplungen für die Optimierung des Energieertrages sehr wichtig. Diese Arbeit zielt in erster Linie auf die Entwicklung eines modellbasierten Entwurfs für magnetoelektrische (ME) Wandler ab. Basierend auf einem umfassenden Verständnis des komplexen Energieflusses in magnetoelektrischen Wandlern werden mehrere Entwurfsparameter untersucht. So wird beispielsweise die Magnetostriktion in einer Terfenol-D-Platte mittels Rasterkraftmikroskopie unter ähnlichen Bedingungen untersucht wie in magnetoelektrischen Wandlern. Dabei wurde eine neuartige Messmethode erfolgreich entwickelt, um die Entwicklung von magnetischen Domänen zu erfassen und die Deformation in einer Terfenol-D-Platte als Reaktion auf extern ungleichmäßig angelegte Magnetfelder zu messen. Darüber hinaus wird ein Finite-Elemente-Modell entwickelt, um die induzierte Spannung im ME-Wandler als Reaktion auf die Verschiebung des Magneten vorherzusagen, welches auf der Grundlage von Atomkraftmikroskopie Messungen korrigiert und für den Entwurf des Energiewandlers verwendet wird. Das vorgestellte dreidimensionale Modell berücksichtigt das nichtlineare Verhalten der magnetostriktiven und piezoelektrischen Materialien. Zusätzlich werden drei neuartige Wandler mit unterschiedlichen Magnetkreisen nach dem Lindstedt-Poincaré Verfahren konzipiert und analytisch analysiert. Die Auswirkungen der Strukturparameter, wie die nichtlinearen Magnetkräfte, die Magnetfeldverteilung und die Resonanzfrequenz, werden diskutiert und die elektrischen Ausgangsleistungen der drei ausgelegten Wandler ausgewertet. Um die mechanische und elektrische Kopplung zwischen der piezoelektrischen und der magnetostriktiven Schicht zu verbessern, wird eine bei Raumtemperatur prozessierbare Verbindungstechnik vorgeschlagen, bei der leitfähige Nanokomposite verwendet werden. Zwei magnetoelektrische Wandler werden basierend auf dieser Technik mit einer Konzentration von 1 wt.% und 2 wt.% an mehrwandigen Kohlenstoff-Nanoröhren in Epoxidharz hergestellt. Ein weiterer magnetoelektrischer Wandler wurde zu Vergleichszwecken mit einer klassischen Technik hergestellt. Für die Validierung des Entwurfes wird eine Reihe von Demonstratoren entsprechend den Simulations- und Optimierungsergebnissen konstruiert und gefertigt. Der vorgeschlagene Entwurf besteht aus einem Trägerbalken, einem Magnetkreis mit mehreren Magnetanordnungen und einem magnetoelektrischen Wandler, der aus einer piezoelektrischen PMNT-Platte besteht, die mit zwei magnetostriktiven Terfenol-D-Schichten verbunden ist. Bei dieser Konstruktion werden externe Schwingungen in Magnetfeldänderungen umgewandelt, die auf die magnetostriktiven Schichten wirken und zu Verformungen führen, die direkt auf die piezoelektrische Schicht übertragen werden. Die Wandler werden unter harmonischen Anregungen und mit realen Schwingungsprofilen getestet, die von einer künstlichen Schwingungsquelle reproduziert werden. Verschiedene Parameter wurden experimentell untersucht, darunter die magnetischen Kräfte zwischen dem Wandler und dem Magnetkreis sowie die verwendete Verbindungstechnik. Die Abstimmung der Resonanzfrequenz des ME-Wandlers erfolgt ebenfalls über ein einfaches Schrauben-Mutter-System, das es ermöglicht, die relative Position und damit die magnetischen Kräfte zwischen Magnetkreis und Wandler zu steuern. Der magnetoelektrische Wandler, der mit einer Konzentration von 2 wt.% mehrwandiger Kohlenstoff-Nanoröhrchen verbunden ist, zeigt bessere Ausgangsleistungen als die beiden anderen ME-Wandler bei ähnlichen Anregungen. Eine maximale Ausgangsleistung von 2,42 mW wird bei 1 mm angelegter Vibration bei 40 Hz erreicht. Diese Leistung stellt eine Verbesserung von mindestens 20 % im Vergleich zu anderen magnetoelektrischen Schwingungsumrichtern dar, welche mit einem einzigen ME-Wandler bei vergleichbaren Anregungen getestet werden.