L' acces aux proprietes optiques non lineaires de materiaux tels que les verres mineraux ouvre de nouvelles perspectives dans le domaine du transport de l' information par fibre optique, voire dans celui de la commutation optique fonctionnant avec des temps de reponse tres brefs (domaine de la subpicoseconde). Concretement, leur potentialite peut etre estimee par une figure de merite F, expression d' un compromis qui doit etre trouve entre la necessite d' accroitre la vitesse et l' amplitude de changement d' indice de refraction et l' obligation d' attenuer la variation thermique de l' indice due a l' echauffement du materiau que provoque l' intensite du faisceau lumineux. Une analyse des criteres de choix des materiaux nous a conduit a centrer cette premiere etude sur des verres du systeme Na2O-TiO2-P2O5. Les resultats peuvent s' analyser en terme de reconnaissance des entites structurales se formant dans les verres et de performances obtenues sur le plan des non linearites optiques: l' analyse structurale des verres effectuee essentiellement par spectroscopie d' absorption des rayons X a conduit a l' identification des entites hyperpolarisables a l' origine des proprietes non lineaires, a savoir les groupements TiO5; les valeurs des indices non lineaires se situent un peu au-dessous de celles des verres contenant des ions lourds. En revanche, l' absence de tels constituants a permis d' accroitre considerablement les facteurs de merite. De ce point de vue, ces phosphates se placent sans doute en tete par rapport a tous les resultats publies a ce jour. Enfin, la pertinence des valeurs experimentales des indices lineaires et non lineaires a pu etre mise en evidence par une tentative de modelisation. Cette approche repose sur le modele de M. E. Lines qui a decrit la reponse electronique d' un cristal sous l' effet d' une perturbation electromagnetique en terme de processus interionique par une analyse de la liaison anion-cation.

Nous avons développé un véritable instrument de mesure et de caractérisation en temps réel des réseaux dynamiques photoinduits dans des matériaux holographiques. La technique des réseaux mobiles utilisée ne suppose pas connue la nature du reseau. Elle caracterise les modulations d'indice et d'absorption, a savoir leurs amplitudes et leurs dephasages par rapport au système de franges d'inscription. Il suffit de translater le reseau pendant un temps tres bref perpendiculairement aux franges, et de détecter les variations d'intensité des faisceaux qui les forment. Nous avons évalué les capacités et les limitations de ce dispositif qui fournit, pour la premiere fois, la cinetique de l'ensemble des paramétrés des reseaux. Nous l'avons adapte aux différents types de materiaux étudiés. Dans des matériaux photorefractifs organiques, le déphasage du réseau d'indice mesure indique bien un effet non local, dont les manifestations sont compatibles avec l'effet photorefractif qui serait cree par orientation des chromophores sur la direction du champ total. Nous avons aussi décelé un petit réseau d'absorption en quadrature avec le réseau d'indice majoritaire. Dans les sol-gels mous sik-dr1, nous avons sépare le réseau de surface du réseau de photoisomerisation, et mesure directement pour la premiere fois le déphasage de des réseaux de surface. Mettant un terme a un débat résultant d'expériences indirectes et controversées, cette valeur est en accord avec les modeles de photomigration. Nous avons montre que la variation temporelle quasi linéaire du déphasage des réseaux, observée avec des matériaux sol-gels et des cristaux liquides, est un artefact experimental qui affecte l'analyse de tous les matériaux lents : ce sont les franges d'inscription qui bougent par rapport au réseau photoinduit. Cette derive des franges est a l'origine des phénomènes de transfert d'énergie décrits dans certains de ces matériaux lents.

Ce memoire est consacre a l'etude de certaines proprietes optiques non lineaires de nouvelles molecules organiques piegees dans des matrices solides xerogels et polymeres. Ces travaux concernent divers processus non lineaires presents dans ces materiaux solides dans le but de preserver les detecteurs photoniques tels que l'il ou les capteurs ccd contre l'agression laser. Ces materiaux fonctionnent comme des limiteurs optiques passifs : ils reagissent a la presence d'un rayonnement laser impulsionnel suffisamment intense en affaiblissant la luminance transmise. Parmi les differents mecanismes non lineaires, nous avons etudie les processus : d'absorption saturable inverse (asi) avec des chromophores de la famille des phtalocyanines et des porphyrines, de refraction non lineaire (rnl) et d'absorption a deux photons (adp). L'utilisation de lasers impulsionnels de duree nanoseconde, picoseconde et sub-picoseconde nous a permis d'evaluer la contribution des differents processus mis en jeu grace a un grand nombre d'experiences. Nous avons mis en evidence par des experiences de z-scan que des matrices solides dopees avec des chromophores asi presentent egalement de la rnl. Des molecules organiques du type quadripolaire exhibant le mecanisme adp semblent posseder une forte absorption des etats excites, comme pour les asi. Enfin, nous avons aborde l'etude du processus de diffusion induite dans un milieu inhomogene compose d'une matrice xerogel poreuse adaptee en indice avec un melange de solvants aux proprietes non lineaires. Afin d'expliquer de maniere satisfaisante la plupart des mesures experimentales, nous proposons des simulations numeriques basees sur la technique de la bpm. L'exploitation d'un seul mecanisme n'est pas toujours suffisante pour assurer une protection ideale. On peut alors envisager utiliser une combinaison de plusieurs mecanismes pour accroitre l'efficacite du systeme limiteur optique et pour beneficier d'une protection large bande spectrale.