La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,...) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale.

L'impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses années, notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la chaussée dû au déplacement des véhicules...). En France, très peu d'études en proximité automobile ont été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic est devenue primordiale. L'objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec un site de fond urbain (Grenoble- Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur l'enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn...). On peut souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d'analyses multivariées, la PMF (Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique détaillée en première partie.

Le charbon est l’une des ressources fossiles les plus économiques pour la production d’énergie. Cependant, il présente des inconvénients liés à l’impact environnemental lors de sa combustion qui produit CO2, principal gaz à effet de serre, ainsi que d’autres gaz et particules polluants et nocifs pour la santé. Afin de lutter contre ces effets, plusieurs procédés sont envisagés dont l’oxycombustion (possibilité de séquestrer CO2 en sortie du système de combustion) et la co-combustion charbon/biomasse sachant que le bilan carbone est neutre pour la biomasse. Pour caractériser ces procédés, un dispositif expérimental a été développé. Il s’agit d’un four à chute qui permet de reproduire en laboratoire les conditions expérimentales prévalant dans les chaudières industrielles dont une vitesse de chauffe des particules de l’ordre de 104 K s-1. Ce dispositif a permis d’étudier la réaction de dévolatilisation de différents solides pulvérisés (charbons, biomasse) à différentes températures (de 600 à 1400 °C). Pour comparer les procédés de combustion et d’oxycombustion, la dévolatilisation sous N2 (étape préliminaire à la combustion sous air) et sous CO2 (étape préliminaire à l’oxycombustion) a été étudiée pour différents charbons à différentes températures. Les résultats obtenus montrent que l’influence de l’atmosphère gazeuse sur la dévolatilisation du charbon n’est significative que pour des températures supérieures à 1200 °C. L’influence des différentes conditions opératoires sur les émissions de particules (PM2.5) issues de la combustion du charbon et de la biomasse a été évaluée et des corrélations sont mises en évidence entre l’intensité d’émission des particules et la nature du combustible, la température et l’atmosphère gazeuse. Une étude cinétique de la pyrolyse a été effectuée et les paramètres cinétiques correspondants déterminés par modélisation à partir de plusieurs schémas cinétiques réactionnels. / Coal is the most economically attractive fossil fuel and the main resource used for electricity production. However, the main issue with coal combustion is the greenhouse gas as well as other gases and particulates matter leading to environmental and human concerns. In order to reduce the environmental impact of coal utilization, researches are conducted to improve the combustion process and to use other carbon-based fuels. The first approach includes the oxy-fuel combustion that can be coupled with Carbon Capture and Storage process (CCS). The second approach promotes the partial substitution of coal by carbon-neutral fuels, such as biomasses, which are promising fuels.For the evaluation of the application of these technologies, an experimental device was developed. This device is a drop tube furnace (DTF) in which high particle heating rate (approximately 104–105 K s−1) has to be achieved in order to characterize solid fuels under conditions similar to those taking place in power plant furnaces. DTF allowed to investigate pyrolysis reaction involving coal and/or biomass particles at different temperatures (600-1400 °C). The comparison between the oxy-combustion and the conventional air combustion process starts with the investigation of the pyrolysis step. The impact of N2 (for conventional air combustion) and CO2 (for oxy-fuel combustion) atmospheres during pyrolysis of different coals at different temperatures was investigated. Results showed that the coal devolatilization is influenced by the gas under which the fuel devolatilization is carried out (N2 or CO2) only at high temperatures (>1200 °C). The influence of different operating conditions on PM2.5 emission were experimented for coals or biomass, including combustion atmosphere (air or oxy-fuel conditions), particle residence time and temperature. A kinetic study of the pyrolysis was carried out and the corresponding kinetic parameters were determined by modeling from several kinetic reaction schemes.

La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,…) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale. / Tougher European Union regulations of ambient particulate matter (PM) will require apportionment of the different sources. Primary sources can be anthropological sources (biomass burning, fossil-fuel combustion, cooking, ….) and natural sources (vegetative detritus, crustal dust). PM can also be formed by gas-to-particle conversion processes (secondary sources). The identification and sources apportionment can be conducted by studying the organic fraction of aerosols using chemical analysis on off-line filters in ambient and in emissions of sources. In this work, methodologies of emission sources characterization by analyzing the organic fraction of PM and the sources apportionment on fine aerosol mass were developed and/or adapted from previous methodologies on many ambient sites. A special focus was placed on different sites of the Rhône-Alpes Region where many exceedances of authorized PM values are observed. Methodologies were developed primarily for an urban background site (Les Frênes site in Grenoble) and are based both on qualitative approaches (footprints study of large chemical family, use of tracer ratios) and quantitative approaches (PCA, isotopic carbon measurements, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). They allow a good estimation of OM (organic matter) and PM sources in winter. Applications of those methodologies for other sites with different topologies (rural, valley bottoms, near sources, marine, in France and in Switzerland, for different seasons) showed the complementarity of the different methodologies proposed. It also pointed out the necessity of adapting them to the specificities of each sites in order to have a good estimation of PM. In addition, further work should still be done to improve sources apportionment of OM. Moreover, in the context of applying those methodologies to Swiss alpine valley sites, it got possible to compare the quantitative CMB approach based on the study of organic compounds with another approach based on the study of the inorganic fraction of aerosols. Methodologies developed and optimized during this work will be used like reference to scientific or regulation applications in other national or international studies.

L’anticipation et l’adaptation de nos sociétés aux bouleversements résultants du changement climatique sont aujourd’hui des questions majeures guidant les activités humaines et l’action publique. Néanmoins, la prévision reste un défi essentiel en raison des fortes incertitudes existantes et il est primordial de continuer à progresser dans la compréhension des mécanismes à l’origine de ces bouleversements. Au sein du cycle hydrologique, le réservoir de surface (incluant les lacs, les rivières et les plaines d’inondation) occupe une place importante car il est l’une des principales ressources en eau des écosystèmes et des populations. Or, la dynamique des stocks d’eau de surface est toujours mal connue aux échelles régionale et globale, du fait de l’absence de mesures pluriannuelles d’extension et de hauteur d’eau des zones inondées, et de la prise en compte limitée de ces variables dans les modèles hydrologiques et hydrodynamiques. La télédétection spatiale offre désormais la possibilité d’effectuer un suivi des stocks d’eau de surface en utilisant la complémentarité entre l’imagerie multi-spectrale, permettant de cartographier les étendues inondées, et l’altimétrie radar fournissant des séries temporelles de hauteur d’eau des hydro-systèmes continentaux. L’objectif de ma thèse est de tirer le meilleur parti de la complémentarité entre les différents types d’observations spatiales pour évaluer les ressources en eau du réservoir de surface et mesurer la dynamique des transferts d’eau des continents aux océans, et son impact sur la zone côtière en utilisant les concentrations de matières en suspension comme traceur des masses d’eau. Depuis le milieu des années 1990, la multiplication des missions multi-spectrales à moyenne résolution (< 1 km de résolution spatiale) et des altimètres radars à haute précision (comprise entre 10 et 30 cm) permet de réaliser un suivi hebdomadaire à mensuel des volumes d’eau de surface dans les grands bassins fluviaux. / The anticipation and adaptation of our societies to the upheavals resulting from climate change are today major issues guiding human activities and public action. Nevertheless, the forecast remains a key challenge because of the strong uncertainties that exist and it is essential to continue to progress in understanding the mechanisms behind these upheavals. Within the hydrological cycle, the surface reservoir (including lakes, rivers and floodplains) occupies an important place as it is one of the main water resources of ecosystems and populations. However, the dynamics of surface water stocks are still poorly known at the regional and global scales, due to the absence of multi-year measures of extension and water depth of the flooded areas, and the limited consideration of these variables in hydrological and hydrodynamic models. Satellite remote sensing now offers the possibility of monitoring surface water stocks by using the complementarity between multispectral imagery, allowing to map flooded areas, and the radar altimetry providing time series of water depths of continental hydro systems. The aim of my thesis is to make the most of the complementarity between the different types of spatial observations to evaluate the water resources of the surface reservoir and to measure the dynamics of water transfers between land and ocean, and its impact on the coastal zone using suspended particulate matter as tracer of water bodies. Since the mid-1990s, the multiplication of multispectral missions with medium resolution (<1 km of spatial resolution) and high-precision radar altimeters (between 10 and 30 cm) makes it possible to carry out weekly-to-monthly monitoring of volumes surface water in large river basins.

L'impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses années, notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la chaussée dû au déplacement des véhicules…). En France, très peu d'études en proximité automobile ont été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic est devenue primordiale. L'objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec un site de fond urbain (Grenoble- Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur l'enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). On peut souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d'analyses multivariées, la PMF (Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique détaillée en première partie. / Fine particles (PM10-P2.5) are recognized to be deleterious to human health particularly in the roadway vicinity. In European countries, and in particular in France, the European daily limit value is exceeded in many sites more than 35 times a year. One of the major sources of fine particles in urban and roadside sites is road traffic. Emissions from road traffic involve exhaust and non-exhaust emissions (resuspension of road dusts, from the brakes, tyres and road-surface-wear, from the corrosion of vehicle components…). Numerous studies have been performed in order to account for exhaust emissions, however not in France. Generally, the profiles used in source apportionment models are not adapted (since they are American profiles) to the French or European fleets. In addition, the contribution of the nonexhaust fraction to total particulate matter (PM) mass is generally not accounted for in the source apportionment results. Therefore, PM10 emissions are underestimated. As a result, better knowledge about formation, characterization and quantification of particles from traffic are becoming necessary. The goals of this work are numerous because ambient air and exhaust emission measurements have been involved. The aim is to accurately discriminate exhaust and nonexhaust sources, in order to provide groundbreaking insights into the contribution and chemical composition of traffic sources. Therefore, the analyses of gas and particle tracers represent a big part of this work. The relationships between the measurements of 5 in-use vehicles well-represented in the French fleet and measurements performed in the vicinity of a suburban highway (southern ring road of Grenoble) have been firstly examined. In the first study, several chemical compounds, organics and inorganics, appeared as tracers of vehicular exhaust (EC, light PAHs, typical alkanes profiles, metals like Fe, Cu etc.). Large differences are noticeable between Diesel vehicles without DPF and petrol vehicles/diesel vehicle retrofitted with a DPF. In the second study, comparison with results from an urban background site (Grenoble-Les Frênes) and from the traffic site (Grenoble-Echirolles) highlighted several specific chemical compounds of exhaust and non-exhaust sources (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). Large increments due to the local traffic have been observed (EC (+78%), Cu (82%), Fe (88%), etc.). The 4-hour temporal resolution allowed for the detailed characterization of chemical species during rush hours and less busy periods. An additional field campaign was performed in another roadside site (Grenoble-Le Rondeau) but in winter during salting conditions. Supplementary information was obtained concerning non-exhaust sources. Finally, thanks to the results from the first part of this work, a Positive Matrix Factorization (PMF) analysis was applied to roadside data (Echirolles and Le Rondeau) in order to discriminate non-exhaust and exhaust traffic sources and to estimate their contribution to PM10. Major contributions for traffic sources (exhaust and non-exhaust) were 34% (Echirolles) and 53% (Le Rondeau). Uncertainties linked to these results are discussed with the results of the first part (detailed chemical study) of this work.