Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2017-2018 / Les plus récents estimés indiquent que seulement 32% des plastiques post-consommation (emballages, sacs et contenants) sont récupérés par la collecte sélective des matières recyclables au Québec, et une quantité probablement encore moindre est réellement recyclée. Pourtant, le recyclage a été identifié comme une des stratégies clés permettant la mise en place d’une véritable économie circulaire des plastiques. Présentement, un manque de données précises et transférables entre les acteurs de la chaîne de valeurs rend plus difficile l’application de mesures efficaces pour augmenter la qualité des plastiques voués au recyclage thermomécanique. De plus, il existe peu de solutions de recyclage pour les flux de plastiques fortement hétérogènes, alors que la diversité des emballages disponibles sur le marché est sans cesse croissante. Ce travail de recherche avait pour objectif d’étudier la qualité des plastiques mélangés en provenance du centre de tri de Gaudreau Environnement Inc., et de développer une technologie de recyclage applicable aux flux hétérogènes de plastiques. Une caractérisation combinant des équipements industriels et des analyses de laboratoire a permis de dégager un taux de qualité correspondant à la concentration réelle d’un polymère visé dans un échantillon trié par séparateur optique. De plus, la caractérisation des contaminants a démontré que les plastiques faits de polystyrène et de polyvinyle chloré sont sujets à de grandes variations de qualité. Une méthode de recyclage de ces plastiques est proposée ici, soit l’utilisation d’agrégats de plastiques recyclés comme substituts au sable pour des mélanges expérimentaux de béton. Le plastique a généré des bétons ayant une plus grande ténacité élastique et une résistance thermique plus élevée que le béton conventionnel. Cette technique de recyclage a semblé convenir aux flux hétérogènes de plastiques, notamment lorsque plusieurs types de polymères sont présents, car les critères de qualité diffèrent de ceux employés pour évaluer les plastiques voués au recyclage thermomécanique conventionnel. / According to recent estimates, only 32% of all postconsumer plastics are collected by curbside collection programs in the province of Quebec (CANADA), and an even smaller amount may be actually recycled into new products. Recycling has nonetheless been identified as one of the key strategies needed to enable a transition to a fully circular economy for plastics. At this time, a lack of precise data, transferable between all stakeholders of the plastics value chain, prevents the implementation of efficient measures to upgrade the quality of plastics channelled towards thermomechanical recycling. Also, very few recycling techniques are designed for heterogeneous plastic streams, while an increasingly varied array of plastic packaging is found on the consumer market. This research aimed to study the quality of a mixed plastics stream produced by Gaudreau Environnement Inc.’s material recovery facility, and develop a recycling technique able to process an heterogeneous plastic stream. A combination of industrial machineries and laboratory analyses was used to characterize the quality of the mixed plastics, and a quality index was generated to estimate the concentration of a targeted polymer in a sorted plastic stream. A characterization of contaminants showed that polystyrene and polyvinyl chloride streams experienced more variation in terms of quality for recycling. A potential valorization route was investigated, where recycled plastic aggregates were substituted to sand in experimental concrete blends. Plastic aggregates helped confer greater elastic toughness and a higher thermal resistance to concrete. Plastic aggregates with a high bulk density, such as those derived from PVC, generated concretes with the best mechanical performances. This recycling technique seems promising for heterogeneous plastic streams, particularly when several polymers are present, since its quality parameters differ from conventional thermomechanical recycling.

This work developed an innovative approach of tire recycling through the application of waste tire rubber and textile fiber as reinforcements for the production of fully recycled thermoplastic elastomer (TPE), compounds turning wastes into added-value materials. An experimental optimization was performed to develop a specific phase morphology and achieve balanced physical, mechanical, and thermal properties of TPE based on recycled materials. In the first part, ground rubber tire (GTR) from regenerated rubber (RR) and non-regenerated rubber (NRR) based on off-the-road (OTR) tires were melt blended (twin-screw extrusion) with recycled high-density polyethylene (rHDPE) to investigate the effect of rubber regeneration and composition on the processability, phase morphology and properties of highly filled TPE containing up to 90 wt.% GTR. Inclusion of RR into rHDPE contributed to better flowability and processability because of higher chain mobility and particle deformability compared to NR particles. Despite decreasing tensile strength and tensile modulus with rubber content (stress concentration points), the elongation at break and impact strength increased which was attributed to the presence of a more elastic phase content and higher energy absorption through the deformation of rubbery particles retarding fracture. In the second part, TPE blends based on recycled thermoplastic were prepared via melt blending to study the effect of GRT particle size (0–250 μm, 250–500 μm and 500–850 μm) and content (0, 20, 35, 50 and 65 wt.%). The results revealed that for a fixed blend composition, smaller GTR particles (0–250 μm) gave higher tensile properties and toughness compared to larger particles because of higher specific surface area (higher value and better contact) between small GTR particles and the matrix promoting interfacial interaction. However, smaller particles had a negligible effect on mechanical strength at higher GTR content (above 50 wt.%) since incompatibility and poor interphase quality played a more significant role. In the next step, different types of regenerated recycled rubbers (RR₁ and RR₂) were used to produce highly filled TPE blends (over 70 wt.%). Strong entanglement between RR₂ (regeneration degree of 24%) free chains and the thermoplastic macromolecules contributed to strong interfacial interaction, leading to high mechanical properties. The introduction of a recycled ethylene-vinyl acetate (rEVA) copolymer improved the elongation at break and impact strength by 27% and 11% respectively, via encapsulation of the rubber phase by the elastomer copolymer (10 wt.%) forming a thick/soft interphase decreasing interfacial stress concentration slowing down fracture. In the last part, a masterbatch based on maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE)/RR (70/30) was used for impact modification and compatibilization of recycled TPE composites reinforced with recycled tire fiber (RTF). The addition of surface coated RR with the coupling agent delayed crack initiation/propagation by forming a thick/soft interphase decreasing interfacial stress concentration slowing down fracture. Encapsulation of the rubber phase by MAPE provided an efficient method for waste tire recycling (rubber and fibers) by producing toughened TPE composites with acceptable mechanical properties. Overall, the results obtained in this project open the door for further development of waste tires recycling via the production of environmentally friendly, cost effective and added-value TPE compounds for several industrial applications like automotive, packaging and civil engineering. / Ce travail développe une approche innovante du recyclage des pneus grâce à l'application de déchets de caoutchouc de pneus et de fibres textiles comme renforts pour la production de composés élastomères thermoplastiques (TPE) entièrement recyclés transformant les déchets en matériaux à valeur ajoutée. Une optimisation expérimentale a été réalisée pour développer une morphologie de phase spécifique et obtenir des propriétés physiques, mécaniques et thermiques équilibrées du TPE à base de matériaux recyclés. Dans la première partie, de la poudrette de pneu usé (GTR) à partir de caoutchouc régénéré (RR) et de caoutchouc non régénéré (NRR) à base de pneus hors-route (OTR) ont été mélangés à l'état fondu (extrusion à double vis) avec des matériaux recyclés comme le polyéthylène haute densité recyclé (rHDPE) pour étudier l'effet de la régénération et de la composition du caoutchouc sur l'aptitude au moulage, la morphologie des phases et les propriétés du TPE hautement chargé contenant jusqu'à 90% en poids de GTR. L'inclusion de RR dans le rHDPE a contribué à une meilleure fluidité et une aptitude au moulage en raison de la mobilité des chaînes et de la déformabilité des particules plus élevées que les particules NR. Malgré la diminution de la résistance à la traction et du module de traction avec la teneur en caoutchouc (points de concentration de contrainte), l'allongement à la rupture et la résistance aux chocs ont augmenté, ce qui a été attribué à la présence d'une teneur en phase plus élastique et d'une absorption d'énergie plus élevée par la déformation des particules caoutchouteuses retardant la rupture. Dans la deuxième partie, des mélanges de TPE à base de thermoplastique recyclé ont été préparés par mélange à l'état fondu pour étudier l'effet de la taille des particules de GTR (0-250 μm, 250-500 μm et 500-850 μm) et leur contenu (0, 20, 35, 50 et 65% en poids). Les résultats ont révélé que pour une composition de mélange fixe, les particules de GTR plus petites (0-250 μm) ont donné des propriétés de traction et une ténacité plus élevées par rapport aux particules plus grosses en raison d'une surface spécifique plus élevée (valeur plus élevée et meilleur contact) entre les petites particules de GTR et la matrice favorisant l’interaction interfaciale. Cependant, les particules plus petites ont un effet négligeable sur la résistance mécanique à une teneur en GTR plus élevée (au-dessus de 50% en poids) puisque l'incompatibilité et la mauvaise qualité de l'interphase ont joué un rôle plus important. Dans l'étape suivante, différents types de caoutchoucs recyclés régénérés (RR₁ et RR₂) ont été utilisés pour produire des mélanges de TPE hautement chargés (plus de 70% en poids). Un fort enchevêtrement entre les chaînes libres RR₂ (degré de régénération de 24%) et les macromolécules thermoplastiques a contribué à une forte interaction interfaciale conduisant à des propriétés mécaniques élevées. L'introduction d'un copolymère éthylène-acétate de vinyle recyclé (rEVA) a montré une augmentation de l'allongement à la rupture et de la résistance aux chocs de 27% et 11% respectivement, via l'encapsulation de la phase de caoutchouc par le copolymère élastomère (10% en poids) formant un interphase épaisse/flexible diminuant la concentration de contraintes interfaciales ralentissant la fracture. Dans la dernière partie, un mélange maître à base de polyéthylène greffé à l'anhydride maléique (MAPE)/RR (70/30) a été utilisé pour la modification d'impact et la compatibilisation de composites TPE recyclés renforcés de fibres de pneu recyclées (RTF). L'ajout de RR recouvert en surface avec l'agent de couplage a retardé l'initiation et la propagation des fissures en formant une interphase épaisse/flexible diminuant la concentration de contraintes interfaciales ralentissant la fracture. L'encapsulation de la phase caoutchouc par MAPE a fourni une méthode efficace pour le recyclage des pneus usés (caoutchouc et fibres) en produisant des composites TPE renforcés avec des propriétés mécaniques acceptables. Dans l'ensemble, les résultats obtenus dans ce projet ouvrent la porte à un développement ultérieur du recyclage des pneus usagés via la production de composés TPE respectueux de l'environnement, rentables et à valeur ajoutée pour plusieurs applications industrielles telles que l'automobile, l'emballage et le génie civil.

Les développements récents de la législation associée aux impacts environnementaux des déchets plastiques d’origine post-consommation ont mené à des efforts sur le développement de techniques viables de recyclage. Ainsi, le but de cette recherche était de produire des composites bois-plastique (WPC : wood plastic composites) à partir de la fraction légère des déchets plastiques municipaux (post-consommation) et de résidus de transformation du bois (sciure). Afin d’améliorer la compatibilité et l’adhésion entre le polyéthylène (PE) et le polypropylène (PP), un copolymère d’éthylène-octène (EOC: ethylene-octene copolymer) a été utilisé pour développer la compatibilité entre les phases polymères tout en agissant comme modificateur d’impact. L’ajout de PE et PP maléatés (MAPE: maleated polyethylene; MAPP maleated polypropylene) a permis de fournir une meilleure compatibilité entre la matrice polymère et la farine de bois. Les effets combinés de tous les composants ont mené à la production de composites présentant des propriétés morphologiques (dispersion et adhésion) et mécaniques (traction, torsion, flexion et impact) intéressantes après l’optimisation de l’ensemble des additifs (mélanges d’agents couplants). Dans un second temps, des composites structuraux à trois couches ont été produits à partir des matériaux composites mentionnés plus haut afin d’étudier l’effet des paramètres de design sur les performances en flexion et à l’impact. Les paramètres étudiés incluent la teneur en bois, l’épaisseur des couches individuelles de composite, ainsi que la séquence et la configuration d’empilement des différentes couches (structures symétriques et asymétriques). Enfin, la théorie classique des poutres a été utilisée avec succès pour prédire le module en flexion et ce, avec un maximum de 10% de déviation pour ces structures complexes. / Recent legislations associated with environmental impacts of post-consumer plastic wastes have driven substantial attention toward developing viable recycling techniques. Therefore the aim of this research was to produce wood plastic composites (WPC) from the light fraction of municipal plastic wastes (post-consumer) and wood processing residues (sawdust). In order to improve compatibility and adhesion between polyethylene (PE) and polypropylene (PP), an ethylene-octene copolymer (EOC) was used to compatibilize the polymer phases and also to act as an impact modifier. Addition of maleated polyethylene (MAPE) and maleated polypropylene (MAPP) provided improved compatibility between the polymer matrix and the wood flour. The combined effect of all the components was found to produce composites with interesting morphological (dispersion and adhesion) and mechanical properties (tension, torsion, flexion and impact) after optimization of the additive package (blend of coupling agents). In the second phase, three-layered structural composites were produced from the aforementioned composites to investigate the effects of design parameters on their flexural and impact performance. The studied parameters include wood content, thickness of individual composite layers, as well as stacking sequence and configuration (symmetric and asymmetric structures). In addition, the classical beam theory was successfully used to predict the flexural modulus within 10% of deviation for these complex structures.

Ce projet de maîtrise s'inscrit à la suite de nombreuses demandes de plusieurs municipalités auprès des entreprises oeuvrant dans la fabrication de bacs roulants, de créer un nouveau bac de recyclage contenant un certain pourcentage de polymères recyclés. Scientifiquement parlant, il s'agit d'améliorer et d'optimiser le recyclage du polyethylene de haute densité et du polypropylene d'origine post-consommation, soit en fait de transformer la matière plastique de la plupart des produits domestiques et fabriquer un bac roulant fait à partir de 25% de matières plastiques recyclées. Le produit fini doit posséder les caractéristiques demandées et rencontrer les exigences requises habituellement pour la fabrication d'un bac roulant (bac à ordure, à recyclage ou à composte) en définitive le même que celui produit chez IPL par un procédé de moulage par injection. C'est donc dans cette optique que les recettes contenant à la fois des résines vierges et résines recyclées selon le ratio prédéfini de 75/25, ont été réalisées. De plus, pour certains de ces mélanges, il y a eu ajout d'un agent couplant destiné à en améliorer les propriétés mécaniques. Par ailleurs, le choix du meilleur mélange s'est effectué à partir de propriétés mécaniques obtenues à l'aide de tests appropriés permettant de les sélectionner. Il fallait également déterminer le moyen pour diminuer la tonalité de la couleur lors du procédé d'extrusion.