De par ses propriétés thermomécaniques proches des polyoléfines, le poly(butylene succinate)est l’un des polymères biosourcés les plus attractifs pour la substitution de matériaux pétro-sourcés pour des applications automobiles. L’incorporation de fibres de chanvre, via une étape d’extrusion,renforce la matrice et permet de tendre vers les propriétés cibles exigées par les cahiers des charges automobiles pour les applications visées dans cette étude. Afin d’améliorer les propriétés thermomécaniques de ce matériau, trois sujets ont été développés dans cette étude :1- Qualification de l’interface PBS / fibres de chanvre : via une nouvelle méthodologie basée sur l’analyse de la contribution effective des fibres sur la contrainte (CFC) durant une sollicitation mécanique, il est montré que les liaisons hydrogène formées entre le PBSet la fibre influent fortement sur les mécanismes de transfert de charge. Couplée au modèle de Bowyer et Bader, cette approche permet d’identifier les mécanismes d’endommagement de l’interface et de quantifier la contrainte interfaciale (τchanvre/PBS=25,2MPa).2 - Signification du ratio L/D d’une fibre naturelle : au cours des procédés de mises en oeuvre (extrusion et injection), la morphologie d’une fibre végétale évolue et apparait complexe due à la structure branchée engendrée par la fibrillation. A partir d’une nouvelleméthodologie d’analyse d’images spécifiquement développée, il est montré que la fibrillation contribue au renforcement de la matrice au même titre que le défibrage.3 -Synthèse de PBS-co-amides : afin de couvrir les contraintes thermomécaniques exigées,l’introduction de groupements amide dans le PBS est étudiée pour augmenter le point de fusion du polymère. Afin de contourner notamment la réaction parasite de cyclisation entre l’acide succinique et les amines, une stratégie de synthèses multi-étapes de monomères et de poly(ester-amide) est étudiée permettant d’obtenir un PEA de faible masse molaire dont le point de fusion atteint 172°C. / With its thermomechanical properties closed to polyolefins, poly(butylene succinate) is one ofthe most interesting bio-based polymers for substitution of oil-based polymers for automotive applications. Addition of hemp fibers, through an extrusion process step, reinforces matrix and enables to fit with the targeted technical profile required by automotive specifications. In order to improve thermomechanical properties, three main topics have been investigated in this study:1 - PBS / hemp fibers interface qualification: through a new methodology based on the analysis of the effective fiber contribution on stress during mechanical solicitation, it was shown that hydrogen bonds between PBS and fibers play a major role in load transfer.Combined with the Bowyer and Bader model, this approach enables to highlight interface damages and to determine the interfacial shear strength (τhemp/PBS=25,2 MPa)2 - Meaning of natural fiber L/D ratio: during processes (extrusion and injection), vegetal fiber morphology changes and becomes complex due to the fibrillated structure. With anew developed image analysis tool, it was shown that fibrillation contributes to matrix einforcement as well as defibering.3 - Synthesis of PBS-co-amide: to reach the targeted thermomechanical performances,introduction of amide groups into PBS was studied to increase the melting point. In order to avoid the cyclic imide formation between succinic acid and amines, synthesis of monomers and poly(ester amide) were studied through a multistep strategy, enabling to get low molecular weight PEA with melting temperature around 172°C.

Ce travail de thèse vise à adapter un système polymère au procédé d’élaboration par infusion d’une structure en matériaux composite pour fuselage d’avion. Ce système doit répondre à certaines exigences de viscosité, de température d’infusion, de stockage mais également de prix. La méthodologie mise en place consiste à s’approprier le procédé de mise en oeuvre afin de valider le choix des résines, de les caractériser à l’état initial et enfin d’étudier leur durabilité vis-à-vis d’un vieillissement hygrothermique. La caractérisation des propriétés a mis en évidence des comportements différents à l’état initial en termes de transition vitreuse, résilience et viscosité. L’étude du vieillissement hygrothermique montre une chute des propriétés fortement liée à l’évolution chimique des réseaux polymères qui a pour origine majeure l’hydrolyse de plusieurs liaisons. Enfin, un test d’adhérence est mis en place afin d’évaluer l’interface fibre/résine. Ce test a permis d’estimer les différents traitements de surface effectués sur les fibres. / The work presented in this thesis was done to adapt a polymer to selected elaboration process by infusion of a composite material structure for an aircraft fuselage. The polymer system must meet certain requirements such as viscosity, infusion temperature, storage but also the price. Our methodology is to understand the process putting into practice in order to validate the resins choice, to characterize the initial state and the study their sustainability towards a hydrothermal ageing. Properties characterization showed different behaviours in initial state, in terms of glass transition, resilience and viscosity. The study of hydrothermal ageing reveals a drop properties closely related to the chemical evolution of polymer networks which has for major origin multiple links hydrolysis. At least an adherence test is carried out to assess the interface fiber/resin. This test was used to estimate the different surface treatments on the fiber.