L'objectif de ce travail porte sur l'étude et la réalisation de résonateurs optiques à état liquide en microfluidique digitale. Les gouttes sphériques constituent des résonateurs à mode de galerie, dans lesquels la lumière peut être piégée par réflexion totale interne. A l'échelle microscopique, elles exhibent des propriétés optiques remarquables. Leurs facteurs de qualité très élevés en font notamment des objets propices à l'étude de phénomènes optiques non linéaires, tel l'effet laser, et leur confèrent un potentiel certain en spectroscopie. Par ailleurs, la microfluidique digitale, qui a trait aux systèmes multiphasiques dans des microcanaux artificiels, offre une grande liberté de manipulation des microgouttes : génération au kHz, transport, encapsulation, fusion, division, stockage, triage... Aussi, pour les laboratoires-sur-puce, le développement de ces microgouttes en cavités résonantes constitue une opportunité d'intégrer des outils d'analyse optique capables de sonder des échantillons allant du picolitre au nanolitre.Après un exposé des propriétés optiques des résonateurs à modes de galerie, ce mémoire rapporte les travaux réalisés. Une présentation des méthodes de microfabrication et du montage expérimental précède l'étude de la génération de cavités optiques liquides en dynamique. Ces cavités résonantes sont ensuite appliquées aux sources lasers microfluidiques. En particulier, un effet laser a été mis en évidence dans des microgouttes sphériques d'éthylène glycol contenant de la rhodamine 6G. Enfin, une ouverture sur des systèmes couplant microgouttes et cavités Fabry-Perot présente d'autres perspectives telles que l'analyse de gouttes passives en intravité laser ou bien la commutation rapide de la longueur d'onde d'émission de lasers microfluidiques monomodes.

La microfluidique utilisant les gouttes a connu un essor remarquable ces dix dernières années. Pourtant, la dynamique de ces objets reste largement inexplorée et incomprise. Une question aussi simple que déterminer la vitesse d’une goutte poussée par une phase porteuse à vitesse imposée, ne possède à ce jour toujours pas de réponse. Comprendre et modéliser la vitesse d’une goutte nécessite dans un premier temps de caractériser les mécanismes de dissipation intervenant dans la goutte, dans le ménisque dynamique et dans le film de lubrification.Ce manuscrit présente une étude de la dynamique de films de lubrification en utilisant une technique interférométrique (RICM) qui a dû être adaptée à notre système. Nous montrons dans un premier temps que, dans un cas statique, cette outil permet de mesurer l’épaisseur de ce film nanométrique avec une très grande précision, et que celle-ci est fixée par la pression de disjonction dont la composante principale est électrostatique. Puis, le film de lubrification est étudié dans un cas dynamique. Aux faibles vitesses, l’épaisseur du film est fixée par la pression de disjonction, tandis qu’aux nombres capillaires plus élevés nous montrons qu’un modèle visqueux permet de reproduire nos résultats expérimentaux. Pour une solution micellaire,nous observons une décomposition spinodale permettant d’extraire des propriétés interfaciales (vitesse, contrainte de Marangoni). Enfin, nous avons pu dans un projet fédératif développer une laboratoire sur puce permettant des opérations de manipulation sur des gouttes en utilisant l’intégration de systèmes de chauffage au niveau micrométrique. / Digital microfluidics is a growing field of research. However, droplet dynamics remains largely unknown. As an example, a question as simple as predicting the droplet velocity while pushed by an external fluid at fixed velocity is still not answered. Understanding and thus modelizing it requires the identification of dissipation mechanisms in the droplet, in the dynamical meniscus and in the flat film. This thesis presents a study on the dynamical properties of lubrication films using an interferometric method (RICM) that has been adapted to microfluidics. We first show that, in a static case, we are able to measure nanometric film thicknesses with very accurate precision and that it is set by the disjoining pressure, especially the electrostatic part. Then the film is studied when the droplets flow. At low speeds, the film thickness is set by the disjoining pressure, while at higher capilarry numbers we identify a viscous model in agreement with our experimental results. For a micellar solution, we observe spinodal decomposition allowing us to recover interfacial properties (velocity, Marangoni stress). Finally, in a collaborative project, we were able to develop a lab on a chip allowing droplets manipulations taking advantage of micro-heaters integration.

L’objectif de ce travail porte sur l’étude et la réalisation de résonateurs optiques à état liquide en microfluidique digitale. Les gouttes sphériques constituent des résonateurs à mode de galerie, dans lesquels la lumière peut être piégée par réflexion totale interne. A l’échelle microscopique, elles exhibent des propriétés optiques remarquables. Leurs facteurs de qualité très élevés en font notamment des objets propices à l’étude de phénomènes optiques non linéaires, tel l’effet laser, et leur confèrent un potentiel certain en spectroscopie. Par ailleurs, la microfluidique digitale, qui a trait aux systèmes multiphasiques dans des microcanaux artificiels, offre une grande liberté de manipulation des microgouttes : génération au kHz, transport, encapsulation, fusion, division, stockage, triage… Aussi, pour les laboratoires-sur-puce, le développement de ces microgouttes en cavités résonantes constitue une opportunité d’intégrer des outils d’analyse optique capables de sonder des échantillons allant du picolitre au nanolitre.Après un exposé des propriétés optiques des résonateurs à modes de galerie, ce mémoire rapporte les travaux réalisés. Une présentation des méthodes de microfabrication et du montage expérimental précède l’étude de la génération de cavités optiques liquides en dynamique. Ces cavités résonantes sont ensuite appliquées aux sources lasers microfluidiques. En particulier, un effet laser a été mis en évidence dans des microgouttes sphériques d’éthylène glycol contenant de la rhodamine 6G. Enfin, une ouverture sur des systèmes couplant microgouttes et cavités Fabry-Perot présente d’autres perspectives telles que l’analyse de gouttes passives en intravité laser ou bien la commutation rapide de la longueur d’onde d’émission de lasers microfluidiques monomodes. / The purpose of this work is to study and realize liquid state optical resonators in digital microfluidics. Spherical droplets may behave as whispering gallery mode resonators, in which light is trapped by total internal reflections. At the microscopic scale, they exhibit outstanding optical properties. Their high quality factors make them attractive for studying non-linear optical phenomena, such as lasing, and for spectroscopy. In another field of research, digital microfluidics, that deals with multiphase fluid systems in artificial microchannels, also involves microdroplets. It offers a high degree of freedom in handling microdroplets: kHz generation, transport, encapsulation, fusion, division, stockpiling, sorting… Therefore, in lab-on-chip systems, turning microdroplets into resonant microcavities constitutes an opportunity for integrating optical analysis tools that can probe picoliter to nanoliter samples.After a review of the optical properties of whispering gallery mode resonators, this thesis reports the experimental results. A presentation of the methods of microfabrication and of the experimental bench top precedes the study of the dynamic generation of liquid optical microcavities. Then, these resonant cavities are applied to microfluidic laser sources. In particular, lasing effect has been demonstrated in spherical microdroplets of ethylene glycol and rhodamine 6G. Finally, an opening towards systems that combine microdroplets and Fabry-Perot cavities presents other perspectives such as the analysis of passive droplets in laser intacavity or the capability of fast switching the output wavelength of single mode microfluidic dye lasers.

La recherche développée durant cette thèse constitue la première étape de développement d’une nouvelle méthodologie de détection sans marquage à l’échelle d’une goutte : un nouveau mécanisme de transduction est développé, basé sur l’actuation par électromouillage bi-fréquence d’un réseau d’ondes capillaires à la surface d’une goutte. La résonance capillaire de la goutte est étudiée par détection interférométrique de son apex en mouvement.La faisabilité de cette méthodologie est prouvée en caractérisant la cinétique d’évaporation de la goutte par glissement spectral des ondes capillaires.La deuxième partie de la thèse porte sur la modélisation du transport de biomolécules tensioactives dans une goutte : le transport diffusif, les processus d’ad/désorption aux surfaces, la condition cinématique d’un rayon variable(évaporation) ainsi qu’une quantité molaire finie de biomolécules sont pris en compte. Un nouveau nombre adimensionnel est proposé pour rendre compte de la taille finie d’une goutte. Puis le transport chimique associé au courant de dérive induit par les ondes capillaires (excitées par électromouillage oscillatoire)est pris en compte à l’aide de simulations numériques. Finalement,l’électromouillage haute et basse fréquence est appliqué au cas d’une goutte enrichie par des molécules d’albumine de sérum bovin. En utilisant conjointement l’interférométrie optique et l’imagerie, et en considérant la loi de Lippmann-Young, le vieillissement biochimique de la surface solide mouillée par la goutte est détecté. / This PhD research is thought of as a first step towards label freedigital biosensing. A novel transduction mechanism is developed, based on thegeneration of capillary waves along a drop surface induced by dual-frequencyelectrowetting. Acapillary resonance is measured by interferometry at the movingdrop apex. Aproof of concept of this electro-optical methodology for furtherintegration in a digital microsystem is given with characterization of drop evaporationkinetics. A second part focuses on modeling and numerical calculationsof the transport of surface active biomolecules in the drop. The model includesdiffusion, ad-/desorption phenomena together with a kinematic condition of avariable drop radius (evaporation) as well as a finite molecular amount of surfaceactive biomolecules. A dimensionless number is suggested to take into accountfinite size effects. Drop steady streaming due to oscillating electrowetting isfinally taken into account. Low- and high-frequency electrowetting is appliedto a drop laden with bovine serum albumin. By jointly using interferometry andimaging, enhancement of surface ageing is made evident under electrowetting.

Dans le domaine des Lab-on-a-chip (LOC), la géométrie des canaux d'une puce microfluidique est souvent spécifique à la réalisation d'un protocole donné. La géométrie d'une puce est définie à l'étape de conception, avant les étapes de fabrication (généralement longues et coûteuses), et ne peut être modifiée a posteriori. Ce constat devient problématique lorsque la géométrie ne répond pas de façon satisfaisante au cahier des charges et qu'un nouveau lot de fabrication doit être démarré afin de redimensionner la puce. Pour pallier cet inconvénient, nous proposons de développer des puces microfluidiques génériques dont la géométrie est programmable et reconfigurable. Ce concept s'appuie largement sur les deux techniques de microfluidique digitale, l'électromouillage sur diélectrique (EWOD) et la diélectrophorèse liquide (LDEP). La première voie d'étude se concentre sur la technique de microfluidique LDEP. Tout d'abord, un modèle électromécanique, décrivant les comportements des liquides lors d'actionnements par LDEP ou EWOD, est établi. Ce modèle sert ensuite de base pour la conception et la fabrication de designs LDEP. Ces derniers sont testés afin d'identifier les géométries et les empilements technologiques, offrant des actionnements LDEP optimisés. L'étude, qui prend en compte un grand nombre de paramètres, montre que, avec des configurations et conditions spécifiques, les actionnements de liquide par LDEP offrent des performances égales, a minima, sur certains points, et supérieures sur d'autres par rapport à l'ensemble des études reportées dans la littérature. Enfin, un protocole de fonctionnalisation de surface par des spots de polymère de quelques microns à plusieurs dizaines de microns de diamètre, utilisant la technologie LDEP, est décrit. Cette méthode est susceptible de concurrencer directement les méthodes de fonctionnalisation classiques. La seconde voie d'étude traite du concept de géométrie programmable et reconfigurable, à l'aide de plateformes microfluidiques couplant les effets LDEP et EWOD. Dans un premier temps, les plateformes en configuration " ouverte " permettent de produire des moules à géométrie programmable pour la réalisation de puces microfluidiques en PDMS. Les résultats de cette étude prometteuse aboutissent, entre autres, à la réalisation de géométries de canaux complexes et typiques dans le domaine de la microfluidique (jonctions en " T " et valves de type " Quake "). Dans un second temps, les résultats les plus aboutis de ce manuscrit sont exposés à propos du concept de géométrie programmable et reconfigurable en utilisant de la paraffine. Un protocole spécifique, exploitant judicieusement les déplacements de liquides par EWOD et LDEP, donne lieu à la fabrication d'un grand nombre de puces microfluidiques, comportant des géométries de canaux complexes et variées. Dans les deux cas, un grand nombre de géométries peut être généré a à partir d'une seule plateforme microfluidique digitale générique. Les résultats obtenus ouvrent des perspectives de travail originales et prometteuses, dont certaines d'entre elles sont abordées en marge des objectifs initiaux. La première se trouve dans la continuité du concept de géométrie programmable et reconfigurable, en proposant une technologie à bas coût (substrat souple en Kapton et impression d'électrodes avec de l'encre conductrice). La seconde perspective instruit la compatibilité des technologies comportant des structures résonantes de type MEMS et des structures métalliques LDEP (en polysilicium) à l'échelle submicronique.

Un système microfluidique à onde élastique de surface a été développé dans le but de réaliser une réaction d'amplification de brins d'ADN par PCR. Nous avons principalement étudié la température et l'uniformité de l'échauffement des gouttes irradiées par des ondes de type Rayleigh. Ces dernières sont générées à la surface d'un substrat piézoélectrique de Niobate de Lithium (LiNbO3). Nous avons pensé un système consommant le moins d'énergie électrique possible pour atteindre les températures désirées et permettant une meilleure uniformité de la température des gouttes. Pour cela, un dispositif à transducteur enterré a été réalisé sous une couche isolante de silice. Les gouttes sont ainsi directement posées sur le transducteur ce qui limite les pertes et améliore la répartition de la chaleur au sein des gouttes. Nous avons ensuite vérifié que les réactifs de la PCR ne sont pas affectés par les ondes de Rayleigh ce qui laisse présager que la PCR peut être réalisée à l'aide d'un système d'échauffement par ondes de Rayleigh. Par ailleurs, le déplacement de goutte sur ce type de substrat de LiNbO3 est important pour des applications de type laboratoire sur puce. Ce substrat ayant des propriétés hydrophiles, des revêtements ont été développés afin de minimiser la force nécessaire à l'actionnement des gouttes. Dans ces travaux, nous proposons un nouveau type de couche à base de copolymère P(VDF-TrFe) dont la fabrication est simplement réalisée par dissolution et étalement par spin-coating. Nous avons montré que ce type de couche n'affecte que très peu la propagation des ondes de Rayleigh et les propriétés hydrophobes sont équivalentes à d'autres revêtements / In this work, a microfluidic system based on surface acoustic wave has been developed in order to achieve the amplification of DNA strands by temperature cycling (PCR). We studied mainly the temperature and the heat uniformity of microdroplets irradiated by Rayleigh waves. These waves are generated at the surface of a lithium niobate substrate. We propose a system allowing better temperature uniformity within microdroplets with an optimal energy consumption. For this, a device with buried transducer has been developed under an insulating layer (Silice). The droplets are then placed directly on the transducer which limits losses and improves the distribution of heat within the microdroplets. We then verified that the PCR reagents are not affected by the Rayleigh waves which suggests that PCR can be performed using a heating system by Rayleigh waves. Moreover, the move of microdroplets on this kind of LiNbO3 substrate is important for lab on chip applications. This substrate having hydrophilic properties, some coatings have been developed to minimize the required force to actuate the microdroplets. In this work, we developed a new hydrophobic layer based on copolymer P(VDF-TrFe) whose production is simply made by dissolving and spreading by spin-coating. We have shown that this kind of layer is compatible with Rayleigh waves and that the hydrophobic properties are equivalent to other coatings

Dans le domaine des Lab-on-a-chip (LOC), la géométrie des canaux d'une puce microfluidique est souvent spécifique à la réalisation d'un protocole donné. La géométrie d'une puce est définie à l'étape de conception, avant les étapes de fabrication (généralement longues et coûteuses), et ne peut être modifiée a posteriori. Ce constat devient problématique lorsque la géométrie ne répond pas de façon satisfaisante au cahier des charges et qu'un nouveau lot de fabrication doit être démarré afin de redimensionner la puce. Pour pallier cet inconvénient, nous proposons de développer des puces microfluidiques génériques dont la géométrie est programmable et reconfigurable. Ce concept s'appuie largement sur les deux techniques de microfluidique digitale, l'électromouillage sur diélectrique (EWOD) et la diélectrophorèse liquide (LDEP). La première voie d'étude se concentre sur la technique de microfluidique LDEP. Tout d'abord, un modèle électromécanique, décrivant les comportements des liquides lors d'actionnements par LDEP ou EWOD, est établi. Ce modèle sert ensuite de base pour la conception et la fabrication de designs LDEP. Ces derniers sont testés afin d'identifier les géométries et les empilements technologiques, offrant des actionnements LDEP optimisés. L'étude, qui prend en compte un grand nombre de paramètres, montre que, avec des configurations et conditions spécifiques, les actionnements de liquide par LDEP offrent des performances égales, a minima, sur certains points, et supérieures sur d'autres par rapport à l'ensemble des études reportées dans la littérature. Enfin, un protocole de fonctionnalisation de surface par des spots de polymère de quelques microns à plusieurs dizaines de microns de diamètre, utilisant la technologie LDEP, est décrit. Cette méthode est susceptible de concurrencer directement les méthodes de fonctionnalisation classiques. La seconde voie d'étude traite du concept de géométrie programmable et reconfigurable, à l'aide de plateformes microfluidiques couplant les effets LDEP et EWOD. Dans un premier temps, les plateformes en configuration " ouverte " permettent de produire des moules à géométrie programmable pour la réalisation de puces microfluidiques en PDMS. Les résultats de cette étude prometteuse aboutissent, entre autres, à la réalisation de géométries de canaux complexes et typiques dans le domaine de la microfluidique (jonctions en " T " et valves de type " Quake "). Dans un second temps, les résultats les plus aboutis de ce manuscrit sont exposés à propos du concept de géométrie programmable et reconfigurable en utilisant de la paraffine. Un protocole spécifique, exploitant judicieusement les déplacements de liquides par EWOD et LDEP, donne lieu à la fabrication d'un grand nombre de puces microfluidiques, comportant des géométries de canaux complexes et variées. Dans les deux cas, un grand nombre de géométries peut être généré a à partir d'une seule plateforme microfluidique digitale générique. Les résultats obtenus ouvrent des perspectives de travail originales et prometteuses, dont certaines d'entre elles sont abordées en marge des objectifs initiaux. La première se trouve dans la continuité du concept de géométrie programmable et reconfigurable, en proposant une technologie à bas coût (substrat souple en Kapton et impression d'électrodes avec de l'encre conductrice). La seconde perspective instruit la compatibilité des technologies comportant des structures résonantes de type MEMS et des structures métalliques LDEP (en polysilicium) à l'échelle submicronique. / In the field of lab-on-a-chip (LOC) systems, the channel geometry of a microfluidic chip is often specific to perform a given protocol. The chip geometry is hence defined at the design step, before the fabrication steps (generally time consuming and expensive) and cannot be thereafter modified. This fact becomes an issue when the geometry does not fit satisfactorily to the specifications and a new batch of fabrication has to be started, to size afresh the microfluidic chip. To overcome this inconvenient we propose to develop a new generation of microfluidic chips with a programmable and reconfigurable geometry. This concept is widely based on both digital microfluidic techniques, the electrowetting on dielectrics (EWOD) and the liquid dielectrophoresis (LDEP) actuations. The first investigation is focused on the microfluidic technique LDEP. First, an electromechanical model for liquids behaviours during a EWOD or LDEP actuation is established. This model is then used as a basis for the LDEP patterns design and fabrication. The LDEP patterns are tested to identify the geometries and dielectric layers stacks which give optimized LDEP actuations. By taking into account a broad parameters range, the study shows that, within a precise setup and specific conditions, the LDEP actuations can have equal performances at the minimum, or better performances than those reported in the overall scientific literature until now. Finally, a surface functionalization protocol by polymer spots (diameter size ranging from a few microns to several dozens of microns) utilizing the LDEP technology is described. This method is likely to compete directly with the standard functionalization tools. The second investigation is dealing with the programmable and reconfigurable geometry concept, thanks to microfluidic platforms which get together both EWOD and LDEP technologies on a same component. Firstly, the microfluidic platform in a single plate configuration allows providing master molds with a programmable geometry for the PDMS microfluidic chip fabrication. The results about this promising study lead to the processing of complex channels geometries, typically used in the microfluidic field. Secondly, the more exciting results are exposed about the programmable and reconfigurable microfluidic concept, by using advantageously the paraffin material. A specific protocol which takes advantages of LDEP and EWOD liquids displacements produces a lot of various and different microfluidic chips with complex channels shapes. For both applications, a single generic microfluidic platform can generate a wide number of different geometries, which can be modified partially or totally thereafter. The obtained results open up novel and promising work prospects, which one of them are approached on the fringe of the initial purposes. The first one belongs to the continuity of the programmable and reconfigurable by suggesting a low cost technology based on flexible Kapton substrate and inkjet printing of silver nanoparticules. The second one investigates the technologies compatibility between MEMS/NEMS resonating structures and LDEP metal structures (in polysilicon) at the submicronic scale.