Many technical hurdles remain to be overcome before an advanced fuel cycle in which minor actinides from spent nuclear fuel are used to generate power. Three such issues were addressed: criticality safety of minor actinides as compared to currently used fissile isotopes; accuracy of evaluated nuclear data for selected minor actinide high energy fission cross-sections; and the preliminary design optimization of a minor actinide burning/breeding fission blanket in a fission fusion hybrid reactor concept. For minor actinide compositions found in spent fuel, current safety measures for actinide solutions were found to be adequate, though concerns may remain for unmoderated transuranic materials. Additionally, computational results indicated a 5-10% error in the fission cross-section of some minor actinides above the fast fission threshold. Finally, a relatively tall annular fission blanket was found to be the most ideal configuration for the UT fission- fusion hybrid reactor concept, satisfying criticality and power output criteria. / text

Dans le cadre des recherches sur l'aval du cycle du combustible et des projets de transmutation de l'américium, un procédé innovant de fabrication de Couvertures Chargées en Américium (CCAm) a été développé. Ce procédé, intitulé CRMP (Calcined Resin Microsphere Pelletization), vise la fabrication de pastilles d'oxyde mixte uranium-américium par une voie non conventionnelle de métallurgie des sphérules. Il consiste à produire des pastilles par pressage et frittage de précurseurs d'oxyde sous la forme de microsphères millimétriques obtenues par minéralisation de perles de résines échangeuses d'ions chargées en cations uranium et américium. L'avantage d'un tel procédé par rapport à la métallurgie conventionnelle des poudres est de s'affranchir de la problématique des fines particules disséminantes et contaminantes et de faciliter les opérations de transfert de matière lors de la phase de mise en forme. Le procédé a d'abord été optimisé et validé pour la production de pastilles d'oxyde de cérium. Des pastilles d'oxyde d'uranium de microstructure contrôlée, dense ou poreuse, ont ensuite été produites dans le but de répondre aux spécifications envisagées pour les CCAm. Dans une troisième phase, le procédé a été appliqué avec succès à la synthèse de microsphères d'oxydes mixtes monophasés de type U1-xCexO2±δ (0,1≤x≤0,3) qui ont servi à l'élaboration de pastilles de céramiques d'oxydes mixtes. La faisabilité technique du procédé CRMP a été finalement validée à l'échelle d'une pastille U0,9Am0,1O2±δ de microstructure homogène et de densité égale à 95 % de la densité théorique. / In the framework of research on the back-end of the nuclear fuel cycle, and notably projects on transmutation of americium (Am), an innovative manufacturing process of Minor Actinides Bearing Blanket (MABB) has been developed.This process, called CRMP (Calcined Resin Microsphere Pelletization), consists in the production of mixed uranium-americium oxide pellets by a non-conventional route involving microspheres. Pellets are produced by pressing and sintering oxide precursors in the form of millimetric beads obtained by mineralization of ion exchange resin loaded with uranium and americium cations. The advantage of such a process compared to conventional powder metallurgy is to overcome the problem of the handling of very fine powders.The method was first validated and optimized for the production of ceria pellets. Then uranium dioxide pellets with tailored microstructure (dense or porous) were produced in order to reach the required specifications for MABB. In a third phase, the process has been applied to the synthesis of single-phase mixed oxide microspheres composed of U1-xCexO2±δ (0.1 ≤ x ≤ 0.3) and U0;9Am0.1O2±δ. The technical feasibility of CRMP process has been validated for the production of dense mixed oxide pellets by pressing and sintering these microspheres. A U0, 9Am0,1O2±δ pellet with homogeneous microstructure with a density equals to 95 % of theoretical density was successfully produced using CRMP process.

La loi française du 28 juin 2006, sur la gestion des déchets radioactifs, demande une évaluation pour définir la future stratégie industrielle. L’étude présentée ici, concerne plus spécifiquement l’axe de recherche sur la transmutation des actinides mineurs. Dans ce but, un concept d’ADS (Accelerator DrivenSystem) de haute puissance a été développé à SUBATECH. Dans ce réacteur sous-critique, un faisceau de protons de 1 GeV alimente trois cibles de spallation de plomb-bismuth. L’ADS MUST (MUltipleSpallation Target) peut ainsi atteindre une puissance thermique de plus de 1 GW avec une densité de puissance élevée. Une méthode de dimensionnement de ces réacteurs a été développée et appliquée pour différents scénarios double strate. Dans ces scénarios, des réacteurs électrogènes de type SFR (Sodium Fast Reactors) ou REP (Réacteurs à Eau Pressurisée) produisent des actinides mineurs destinés à être transmutés en ADS. Dans chaque cœur, un multi-recyclage du plutonium est réalisé et dans les réacteurs sous-critiques les éléments à transmuter le sont également. Pour limiter la réactivité du cœur et améliorer la conductivité thermique, le combustible contenant les actinides mineurs est mélangé à une matrice inerte de MgO. Des filières, avec des ADS à caloporteurs plomb et sodium, ont été étudiées pour différentes durées d’irradiation, et deux stratégies de transmutation : soit l’ensemble des actinides mineurs, soit seulement l’américium est incinéré. Le dimensionnement des ADS MUST de chaque filière et de leur combustible à l’équilibre est présenté dans cette thèse. Puis l’évolution du combustible et du coefficient de multiplication, sur un cycle, est réalisée et analysée. La radiotoxicité et la puissance thermique des déchets produits sont ensuite comparées. Enfin, l’étude de scénarios double strate est effectué afin d’analyser les inventaires d’actinides mineurs et de plutonium en cycle, ainsi que les déchets produits en fonction de la stratégie de transmutation adoptées et de l’évolution de la première strate. / The French law of 28th June 2006 regarding advanced nuclear waste management requires a scientific assessment to define future industrial strategies. The present PhD thesis was carried in this framework and concerns specifically the research axis of minoractinides transmutation. A high power Accelerator Driven System (ADS) concept is developed at SUBATECH for this purpose. A 1 GeV proton beam feeds three liquid lead-bismuth spallation targets. The MUltiple Spallation Target (MUST) ADS reaches the thermal powers up to 1 GW with a high specific power. A nuclear reactor dimensioning method has been developed and applied to different double strata scenarios. In these scenarios, SFR (Sodium FastReactors) or PWR (Pressurized Water Reactors) power reactors produce minor actinides that will be transmuted into ADS. In each core (SFR and ADS), the plutonium multi-reprocessing strategy is performed while ADS subcritical core also multi-reprocesses minor actinides. To limit the core reactivity and improve the fuel thermal conductivity, the minor actinides fuel is mixed with MgO inert matrix. Nuclear branches with lead and sodium coolants for the ADS, have been studied for different irradiation times and two transmutation strategies have been assessed : whether whole minor actinides, whether americium only is tranmuted. The thesis presents precisely the MUST ADS design methodology and the calculations to get a fuel composition at equilibrium. Then a one cycle evolution is performed and analysed for the fuel and the multiplication factor. Radiotoxicity and thermal power of the waste produced are then compared. Finally, the study of double strata scenarios is performed to analyse the plutonium and minor actinides inventories in cycle and also the waste produced according to the transmutation strategies applied and the first stratum evolution.