Nuclear technology development in Canada has been relatively stagnant since the 1980s, when CANDU reactors were first implemented into the power grid. Reprocessing technologies such as pyroprocessing and the fluoride volatility method would introduce new opportunities for numerous industries throughout Canada. Transmutation of minor actinides and fission products have been proven to ease requirements of fuel repositories due to the reduction in radioactivity. Economic advantages from implementing SMRs in various industrial systems, including Canadian oil sands, would increase efficiency while decreasing CO2 emissions. / Thesis / Master of Applied Science (MASc)

A new technique for measuring doublet separation is described, and some recent mass spectroscopic measurements of the Ni60 mass are reported. The new value is compared with some previously reported values, and its effect on some existing discrepancies between mass spectroscopic and transmutation data is discussed. / Thesis / Master of Science (MS)

Possible fuel cycle scenarios for a helium-cooled, sub-critical, fast reactor with a fusion neutron source for the transmutation of spent nuclear fuel have been analyzed. The transmutation rate was set by the 3000MWth fission power output. The primary objective was to achieve greater than 90% burn of the transuranic (TRU) fuel obtained from spent nuclear fuel. A secondary objective was to examine the possibility of achieving this deep burn without reprocessing after initial fabrication of the TRU into coated particle TRISO fuel. Four sets of 5-batch fuel cycle scenarios, differing in the constraints imposed on the beginning of cycle (BOC) k-eff and the end of cycle (EOC) neutron source strength (characterized by the fusion neutron source power level), were evaluated. In scenario A, BOC k-eff was required to be 0.95 and EOC Pfus less than 200 MWth was required. In scenario B, the restriction was removed to allow less reactive BOC fuel loadings, while the 200 MW upper limit on EOC Pfus was retained. It was found that the primary objective of greater than 90% TRU burn-up could be achieved by repeatedly reprocessing the TRISO TRU fuel particles to remove fission products and add fresh TRU makeup at the end of each 5-batch burn cycle, without needing to increase the fusion neutron source power above 100 MWth when the BOC k-eff is restricted to 0.95. The secondary objective of obviating processing could only be accomplished when the restriction was removed and recycling was employed or when both EOC Pfus and BOC k-eff restrictions were removed in a single-pass deep burn fuel cycle. In scenario C, with both the BOC k-eff limit and the fusion power limit unrestricted, greater than 90% TRU burn-up was achieved without reprocessing the TRISO TRU fuel particles, which could then be buried intact in a high-level waste repository, but a neutron source rate of 3370 MWth was required. In scenario D, with only the BOC k-eff limit unrestricted, greater than 90% TRU burn-up was achieved without reprocessing by the continuous recycle of TRISO particles through the reactor.

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A series of fuel cycle simulations were performed using CEA's reactor physics code ERANOS 2.0 to analyze the transmutation performance of the Subcritical Advanced Burner Reactor (SABR). SABR is a fusion-fission hybrid reactor that combines the leading sodium cooled fast reactor technology with the leading tokamak plasma technology based on ITER physics. Two general fuel cycles were considered for the SABR system. The first fuel cycle is one in which all of the transuranics from light water reactors are burned in SABR. The second fuel cycle is a minor actinide burning fuel cycle in which all of the minor actinides and some of the plutonium produced in light water reactors are burned in SABR, with the excess plutonium being set aside for starting up fast reactors in the future. The minor actinide burning fuel cycle is being considered in European Scenario Studies. The fuel cycles were evaluated on the basis of TRU/MA transmutation rate, power profile, accumulated radiation damage, and decay heat to the repository. Each of the fuel cycles are compared against each other, and the minor actinide burning fuel cycles are compared against the EFIT transmutation system, and a low conversion ratio fast reactor.

Das, dem Teilprojekt zu Grunde liegende, Gesamtprojekt gliederte sich in zwei Module: In Modul A (Förderung durch das BMWi, Federführung durch KIT) und Modul B (Förderung durch das BMBF, Federführung durch acatech). Projektpartner im Modul A waren DBE TECHNOLOGY GmbH, die Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), das Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), das Karlsruher Institut für Technologie (KIT) und die Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen zusammen mit dem Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B wurde vom Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS) bearbeitet. Die Gesamtkoordination der beidem Module erfolgte durch die Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). Auf Grundlage einer Analyse der wissenschaftlich-technischen Aspekte durch Modul A wurden die gesellschaftlichen Implikationen bewertet und daraus in Modul B Kommunikations- und Handlungsempfehlungen für die zukünftige Positionierung von P&T formuliert. Im, vom HZDR koordinierten, Teilprojekt „Stand der Grundlagen- und technologischen Forschung“ wird eine Übersicht über den genannten Bereich gegeben. Eingeführt wird das Thema mit einer Kurzbeschreibung möglicher Reaktorsysteme für die Transmutation. Danach wird der Entwicklungsstand der Spezialbereiche Trennchemie, Sicherheitstechnologie, Beschleunigertechnologie Flüssigmetalltechnologie, Entwicklung von Spallationstargets, Transmutationsbrennstoffen und Werkstoffkonzepten sowie Konditionierung von Abfällen, beschrieben. Dies wird ergänzt durch Spezifika von Transmutationsanlagen beginnend bei physikalischen Grundlagen und Kerndesigns, über Reaktorphysik von Transmutationsanlagen, Simulationstools und die Entwicklung von Safety Approaches. Im Anschluss wird der Stand existierender Bestrahlungseinrichtungen mit schnellem Spektrum beschrieben. Nachfolgend werden basierend auf dem derzeitigen Stand von F&E die offenen Fragen und Forschungslücken in den einzelnen Teilbereichen – Wiederaufbereitung und Konditionierung, Beschleuniger und Spallationstarget, Reaktor – zusammengestellt und sowohl eine Strategie, als auch ein Fahrplan zur Schließung der Technology Gaps entwickelt. Zusätzlich werden die Hauptbeiträge, des HZDR zur Gesamtstudie beschrieben. Dies sind insbesondere die Beschreibungen der Möglichkeiten und Grenzen von P&T, die Herausforderungen an Bestrahlungseinrichtungen zur Transmutation und deren Effektivität, sowie Sicherheitsmerkmale beschleuniger-getriebener unterkritischer Systeme inclusive grundlegender Störfallbetrachtungen und Sicherheitscharakteristik. / The main project, where this sub project contributed to, has been structured into two modules: module A (funded by the federal ministry of economics, managed by KIT) and module B (funded by the federal ministry of education and research, managed by acatech). Partners in module A were DBE TECHNOLOGY GmbH, the Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), the Karlsruher Institute of Technology (KIT) and the Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen, in co-operation with the Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B has been executed by the Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS). The overall coordination has been carried out by the Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). The social implications have been evaluated in module B based on the analysis of the scientific and technological aspects in module A. Recommendations for communication and actions to be taken for the future positioning of P&T have been developed. In the project part, coordinated by HZDR – status of R&D – an overview on the whole topic P&T is given. The topic is opened by a short description of reactor systems possible for transmutation. In the following the R&D status of separation technologies, safety technology, accelerator technology, liquid metal technology, spallation target development, transmutation fuel and structural material development, as well as waste conditioning is described. The topic is completed by the specifics of transmutation systems, the basic physics and core designs, the reactor physics, the simulation tools and the development of Safety Approaches. Additionally, the status of existing irradiation facilities with fast neutron spectrum is described. Based on the current R&D status, the research and technology gaps in the topics: separation and conditioning, accelerator and spallation target, and reactor are characterized and a strategy as well as a roadmap for closing these gaps has been developed. In addition the major contributions of HZDR to the main project are described. The major parts are the description of the potential and the limits of P&T, the requirements and challenges for transmutation systems and the related efficiency, as well as the safety features of accelerator driven subcritical systems including the transient behavior and the safety characteristics.

Les isotopes d’américium représentent une part importante des déchets nucléaires à haute activité et à durée de vie longue dans le combustible usé. Parmi les options de retraitement envisagées, sa transmutation en réacteurs à neutrons rapides au sein de pastilles d’oxydes mixtes d’uranium-américium de composition U1-xAmxO2±δ est une option prometteuse qui permettrait de diminuer l’empreinte écologique des sites d’entreposage des déchets ultimes. Dans ce contexte, cette thèse est consacrée à l’étude de ces composés sur une large gamme de compositions (7,5 %mol ≤ Am/(U+Am) ≤ 70 %mol) focalisée sur leur fabrication à partir d’oxydes simples et l’évaluation de leur stabilités structurales, thermodynamique et sous auto-irradiation. Les résultats mettent en évidence l’influence majeure de la réduction de l’américium en Am+III, aussi bien dans les mécanismes de formation de la solution solide U1-xAmxO2±δ par voie solide que dans la stabilisation de cations d’uranium oxydés, accompagnés de la formation de défauts dans le sous-réseau d’oxygène tels que des lacunes et des clusters cuboctaédriques. Par ailleurs, les données acquises concernant la stabilité en température des composés U1-xAmxO2±δ (existence d’une lacune de miscibilité, comportement en vaporisation) ont été comparées à des calculs basés sur un nouveau modèle thermodynamique décrivant le système ternaire U-Am-O. Enfin, les effets structuraux de l’auto-irradiation α dans les composés U1-xAmxO2±δ ont été analysés par DRX, XAS et MET, permettant d’étudier l’influence de la teneur en américium sur le gonflement structural et de décrire l’évolution des défauts structuraux radio-induits. / Americium isotopes represent a significant part of high-level and long-lived nuclear waste in spent fuels. Among the envisaged reprocessing scenarios, their transmutation in fast neutron reactors using uranium-americium mixed-oxide pellets (U1-xAmxO2±δ) is a promising option which would help decrease the ecological footprint of ultimate waste repository sites. In this context, this thesis is dedicated to the study of such compounds over a wide range of americium contents (7.5 at.% ≤ Am/(U+Am) ≤ 70 at.%), with an emphasis on their fabrication from single-oxide precursors and the assessment of their structural and thermodynamic stabilities, also taking self-irradiation effects into account. Results highlight the main influence of americium reduction to Am+III, not only on the mechanisms of solid-state formation of the U1-xAmxO2±δ solid solution, but also on the stabilization of oxidized uranium cations and the formation of defects in the oxygen sublattice such as vacancies and cuboctahedral clusters. In addition, the data acquired concerning the stability of U1-xAmxO2±δ compounds (existence of a miscibility gap, vaporization behavior) were compared to calculations based on new thermodynamic modelling of the U-Am-O ternary system. Finally, α-self-irradiation-induced structural effects on U1-xAmxO2±δ compounds were analyzed using XRD, XAS and TEM, allowing the influence of americium content on the structural swelling to be studied as well as the description of the evolution of radiation-induced structural defects.

Das, dem Teilprojekt zu Grunde liegende, Gesamtprojekt gliederte sich in zwei Module: In Modul A (Förderung durch das BMWi, Federführung durch KIT) und Modul B (Förderung durch das BMBF, Federführung durch acatech). Projektpartner im Modul A waren DBE TECHNOLOGY GmbH, die Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), das Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), das Karlsruher Institut für Technologie (KIT) und die Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen zusammen mit dem Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B wurde vom Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS) bearbeitet. Die Gesamtkoordination der beidem Module erfolgte durch die Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). Auf Grundlage einer Analyse der wissenschaftlich-technischen Aspekte durch Modul A wurden die gesellschaftlichen Implikationen bewertet und daraus in Modul B Kommunikations- und Handlungsempfehlungen für die zukünftige Positionierung von P&T formuliert. Im, vom HZDR koordinierten, Teilprojekt „Stand der Grundlagen- und technologischen Forschung“ wird eine Übersicht über den genannten Bereich gegeben. Eingeführt wird das Thema mit einer Kurzbeschreibung möglicher Reaktorsysteme für die Transmutation. Danach wird der Entwicklungsstand der Spezialbereiche Trennchemie, Sicherheitstechnologie, Beschleunigertechnologie Flüssigmetalltechnologie, Entwicklung von Spallationstargets, Transmutationsbrennstoffen und Werkstoffkonzepten sowie Konditionierung von Abfällen, beschrieben. Dies wird ergänzt durch Spezifika von Transmutationsanlagen beginnend bei physikalischen Grundlagen und Kerndesigns, über Reaktorphysik von Transmutationsanlagen, Simulationstools und die Entwicklung von Safety Approaches. Im Anschluss wird der Stand existierender Bestrahlungseinrichtungen mit schnellem Spektrum beschrieben. Nachfolgend werden basierend auf dem derzeitigen Stand von F&E die offenen Fragen und Forschungslücken in den einzelnen Teilbereichen – Wiederaufbereitung und Konditionierung, Beschleuniger und Spallationstarget, Reaktor – zusammengestellt und sowohl eine Strategie, als auch ein Fahrplan zur Schließung der Technology Gaps entwickelt. Zusätzlich werden die Hauptbeiträge, des HZDR zur Gesamtstudie beschrieben. Dies sind insbesondere die Beschreibungen der Möglichkeiten und Grenzen von P&T, die Herausforderungen an Bestrahlungseinrichtungen zur Transmutation und deren Effektivität, sowie Sicherheitsmerkmale beschleuniger-getriebener unterkritischer Systeme inclusive grundlegender Störfallbetrachtungen und Sicherheitscharakteristik. / The main project, where this sub project contributed to, has been structured into two modules: module A (funded by the federal ministry of economics, managed by KIT) and module B (funded by the federal ministry of education and research, managed by acatech). Partners in module A were DBE TECHNOLOGY GmbH, the Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), the Karlsruher Institute of Technology (KIT) and the Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen, in co-operation with the Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B has been executed by the Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS). The overall coordination has been carried out by the Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). The social implications have been evaluated in module B based on the analysis of the scientific and technological aspects in module A. Recommendations for communication and actions to be taken for the future positioning of P&T have been developed. In the project part, coordinated by HZDR – status of R&D – an overview on the whole topic P&T is given. The topic is opened by a short description of reactor systems possible for transmutation. In the following the R&D status of separation technologies, safety technology, accelerator technology, liquid metal technology, spallation target development, transmutation fuel and structural material development, as well as waste conditioning is described. The topic is completed by the specifics of transmutation systems, the basic physics and core designs, the reactor physics, the simulation tools and the development of Safety Approaches. Additionally, the status of existing irradiation facilities with fast neutron spectrum is described. Based on the current R&D status, the research and technology gaps in the topics: separation and conditioning, accelerator and spallation target, and reactor are characterized and a strategy as well as a roadmap for closing these gaps has been developed. In addition the major contributions of HZDR to the main project are described. The major parts are the description of the potential and the limits of P&T, the requirements and challenges for transmutation systems and the related efficiency, as well as the safety features of accelerator driven subcritical systems including the transient behavior and the safety characteristics.