Dans le cadre des recherches sur l'aval du cycle du combustible et des projets de transmutation de l'américium, un procédé innovant de fabrication de Couvertures Chargées en Américium (CCAm) a été développé. Ce procédé, intitulé CRMP (Calcined Resin Microsphere Pelletization), vise la fabrication de pastilles d'oxyde mixte uranium-américium par une voie non conventionnelle de métallurgie des sphérules. Il consiste à produire des pastilles par pressage et frittage de précurseurs d'oxyde sous la forme de microsphères millimétriques obtenues par minéralisation de perles de résines échangeuses d'ions chargées en cations uranium et américium. L'avantage d'un tel procédé par rapport à la métallurgie conventionnelle des poudres est de s'affranchir de la problématique des fines particules disséminantes et contaminantes et de faciliter les opérations de transfert de matière lors de la phase de mise en forme. Le procédé a d'abord été optimisé et validé pour la production de pastilles d'oxyde de cérium. Des pastilles d'oxyde d'uranium de microstructure contrôlée, dense ou poreuse, ont ensuite été produites dans le but de répondre aux spécifications envisagées pour les CCAm. Dans une troisième phase, le procédé a été appliqué avec succès à la synthèse de microsphères d'oxydes mixtes monophasés de type U1-xCexO2±δ (0,1≤x≤0,3) qui ont servi à l'élaboration de pastilles de céramiques d'oxydes mixtes. La faisabilité technique du procédé CRMP a été finalement validée à l'échelle d'une pastille U0,9Am0,1O2±δ de microstructure homogène et de densité égale à 95 % de la densité théorique. / In the framework of research on the back-end of the nuclear fuel cycle, and notably projects on transmutation of americium (Am), an innovative manufacturing process of Minor Actinides Bearing Blanket (MABB) has been developed.This process, called CRMP (Calcined Resin Microsphere Pelletization), consists in the production of mixed uranium-americium oxide pellets by a non-conventional route involving microspheres. Pellets are produced by pressing and sintering oxide precursors in the form of millimetric beads obtained by mineralization of ion exchange resin loaded with uranium and americium cations. The advantage of such a process compared to conventional powder metallurgy is to overcome the problem of the handling of very fine powders.The method was first validated and optimized for the production of ceria pellets. Then uranium dioxide pellets with tailored microstructure (dense or porous) were produced in order to reach the required specifications for MABB. In a third phase, the process has been applied to the synthesis of single-phase mixed oxide microspheres composed of U1-xCexO2±δ (0.1 ≤ x ≤ 0.3) and U0;9Am0.1O2±δ. The technical feasibility of CRMP process has been validated for the production of dense mixed oxide pellets by pressing and sintering these microspheres. A U0, 9Am0,1O2±δ pellet with homogeneous microstructure with a density equals to 95 % of theoretical density was successfully produced using CRMP process.

Les réacteurs hybrides, bases sur le couplage entre un accélérateur de particules et un coeur sous-critique via une cible<br />de spallation, présentent des possibilités de réduction de la radiotoxicité des déchets de haute activité et a vie<br />longue promis au stockage. Les différents concepts proposes ces dernières années dans la communauté scientifique montrent<br />la nécessite de réaliser un démonstrateur.<br />Ce travail de thèse a porte sur l'optimisation par simulation Monte Carlo a l'aide du code MCNPX, de la neutronique d'un tel<br />système dans le but de réaliser un réacteur pilote.<br />Tout d'abord, nous avons indique les principales caractéristiques neutroniques d'un réacteur hybride avant de présenter le<br />concept de démonstrateur refroidi au gaz base sur le remontage effectue par la société Framatome ANP. Nous avons<br />caractérise puis optimise la neutronique a travers la géométrie et les matériaux utilises pour ce démonstrateur.<br />Dans le cadre de l'incinération des actinides mineurs, nous avons calcule l'évolution des combustibles envisageables suivant<br />les phases de démonstration prévues. Les grandeurs liées a l'incinération des actinides mineurs sont rapportées. En vue<br />de la transmutation du 99Tc et de l'129I, nous avons calcule les temps caractéristiques et les taux de transmutation<br />a l'équilibre.<br />D'autre part, nous avons analyse le passage du démonstrateur vers un réacteur incinérateur de puissance a partir de<br />critères physiques tels que les facteurs de forme et les niveaux de flux. A partir de cette analyse, des solutions innovantes sont<br />proposées pour améliorer les facteurs de forme d'un incinérateur de puissance.<br />Enfin, dans des perspectives a plus long terme, l'utilisation des réacteurs hybrides dans le cadre de la génération<br />d'233U pour accélérer le démarrage d'une filière de réacteurs a sels fondus basée sur le cycle<br />232Th/233U a été explorée et s'avère particulièrement efficace.