Le travail de recherche effectué dans cette thèse couvre deux domaines de l'optique physique et technique, tous deux traités au Laboratoire Hubert Curien par deux équipes différentes. Le but est de développer un réseau résonnant d'ordre zéro en vue d'une application à la mise en forme temporelle d'impulsions laser ultra-brèves.<br />Pour moduler temporellement une impulsion ultra-brève, une modulation spectrale est utilisable. Or il est connu que la réflexion résonnante d'un guide planaire couplé par réseau montre un changement soudain dans le spectre au voisinage de la résonance, notamment dans la phase. Il convient donc de qualifier et de quantifier les changements d'amplitude et de phase spectrales que peut produire un réseau résonnant. Pour ce faire, le réseau résonnant est étudié suivant l'approche phénoménologique par modes couplés. Un miroir est ensuite ajouté à ce simple guide planaire couplé par réseau dans le but d'obtenir une modulation de phase pure pour une conservation de l'énergie réfléchie sur tout le spectre de l'impulsion. La phase ainsi induite est donnée par la nature de l'effet résonnant et sa forme est figée par le caractère statique des paramètres opto-géométriques de la structure. Cependant, une configuration en cascade par réinjection du faisceau permet de multiplier le déphasage et, par conséquent, de varier dans une certaine mesure les profils temporels accessibles, en particulier de dédoubler une impulsion avec un écart temporel variable et qui peut être grand. Un miroir résonnant a été conçu puis fabriqué et a permis de démontrer expérimentalement avec succès l'effet de dédoublement temporel d'un tel élément optique sur une impulsion femtoseconde.

Intensivement étudié depuis son apparition en 1960, le laser est un outil qui a su trouver sa place au-delà du monde académique : ses performances uniques l'ont rendu indispensable dans nombres d'applications de la vie courante. Les particularités les plus attractives du rayonnement laser sont la directivité de son émission, et le caractère quasi-monochromatique de son rayonnement.La première permet de propager un faisceau laser sur des longues distances, et également de concentrer la lumière sur des cibles aux dimensions extrêmement réduites : on parle de cohérence spatiale de l'émission laser. Cette seule propriété trouve de nombreuses applications : les lecteurs de codes-barres, imprimantes laser, pointeurs lasers en sont des exemples très rependus.La seconde permet d'accorder la bande spectrale étroite de l’émission laser aux bandes d'absorption de certains matériaux, ce qui permet de déposer localement de l’énergie de manière contrôlée. Par ailleurs elle confère au rayonnement laser des propriétés de cohérence temporelle uniques, qui peuvent être exploitées notamment en interférométrie, ouvrant la voie à de très nombreuses applications dans le domaine de la mesure, pour la caractérisation de surfaces optiques, dans les capteurs de position à effet Sagnac, en spectrométrie, pour ne pas citer quelques exemples. / ...

Les systèmes laser ultracourts concentrent une énergie de quelques microjoules dans une impulsion d'une centaine de femtosecondes, de telle sorte que les intensités atteignent 10^12 à 10^15 W/cm^2. Lors de l'irradiation d'un métal, la matière est éjectée du milieu d'origine avec une très grande précision, ce qui confère au système des qualités indéniables pour des applications industrielles. Dans ce travail, nous avons adopté une démarche théorique en proposant une modélisation et une simulation des effets engendrés par ce type d'impulsion.<br /><br /> La mise en mouvement ultrarapide des électrons libres insuffle une dynamique puissante de destruction du métal. Des modèles optiques, thermiques et hydrodynamiques adaptés, réalisant la transition entre l'état dégénéré de la matière condensée vers un régime plasma chaud non-dégénéré, sont ici développés. Nous les avons insérés dans un code Lagrangien de simulation hydrodynamique. Nous montrons que des états thermodynamiques extrêmes, hors d'équilibre, peuvent être engendrés et nous avons comparé les taux d'ablation obtenus aux résultats d'expérience. <br /><br /> Une conductivité électrique hors d'équilibre est également développée afin de rendre compte des effets produits par la dynamique électronique sur les propriétés d'absorption optique. Plusieurs types d'expériences numériques, impliquant notamment des dispositifs pompe-sonde, sont ensuite exposés afin d'améliorer notre compréhension des processus de transport (électron-électron et électron-phonon) dans ce régime. Nous avons enfin appliqué cette modélisation aux effets produits par une impulsion mise en forme temporellement afin d'optimiser les expériences d'ablation.

Ce travail explore le contrôle de la composition et la cinétique du panache d'ablation laser en régime ultrabref par mise en forme temporelle des impulsions laser femtoseconde. L'objectif est l'optimisation du dépôt de couches minces et de nanoparticules. Le chapitre 1 est une synthèse de la littérature sur le dépôt de couches minces par ablation laser femtoseconde, en particulier de films de Diamond-Like Carbon et de nanoparticules. L'influence de la mise en forme temporelle du laser sur les mécanismes d'ablation est développée, ainsi que le diagnostic du panache d'ablation. Le chapitre 2 présente les dispositifs expérimentaux de mise en forme temporelle et de diagnostic du panache d'ablation par spectroscopie d'émission résolue en temps et espace et spectroscopie d'extinction. Le chapitre 3 rapporte l'impact de l'utilisation d'impulsions doubles et élargies sur les panaches de l'aluminium et du bore. L'augmentation de la composante ionique du plasma d'aluminium est expliquée au travers de simulations hydrodynamiques. Dans le chapitre 4, différentes formes temporelles sont employées pour l'ablation du graphite et le dépôt de couches de Diamond-Like Carbon. Le contrôle de la cinétique du panache est atteint en peuplant plus ou moins ses différentes composantes de vitesse : molécules, atomes et ions. Si la structure du Diamond-Like Carbon déposé n'est pas affectée, une amélioration de la surface des couches est observée. Le chapitre 5 montre l'efficacité et la sensibilité de la spectroscopie d'extinction optique pour la mesure in situ de la distribution en taille des nanoparticules métalliques dans le panache d'ablation laser femtoseconde

Ce travail explore le contrôle de la composition et la cinétique du panache d’ablation laser en régime ultrabref par mise en forme temporelle des impulsions laser femtoseconde. L’objectif est l’optimisation du dépôt de couches minces et de nanoparticules. Le chapitre 1 est une synthèse de la littérature sur le dépôt de couches minces par ablation laser femtoseconde, en particulier de films de Diamond-Like Carbon et de nanoparticules. L’influence de la mise en forme temporelle du laser sur les mécanismes d’ablation est développée, ainsi que le diagnostic du panache d’ablation. Le chapitre 2 présente les dispositifs expérimentaux de mise en forme temporelle et de diagnostic du panache d’ablation par spectroscopie d’émission résolue en temps et espace et spectroscopie d’extinction. Le chapitre 3 rapporte l’impact de l’utilisation d’impulsions doubles et élargies sur les panaches de l’aluminium et du bore. L’augmentation de la composante ionique du plasma d’aluminium est expliquée au travers de simulations hydrodynamiques. Dans le chapitre 4, différentes formes temporelles sont employées pour l’ablation du graphite et le dépôt de couches de Diamond-Like Carbon. Le contrôle de la cinétique du panache est atteint en peuplant plus ou moins ses différentes composantes de vitesse : molécules, atomes et ions. Si la structure du Diamond-Like Carbon déposé n’est pas affectée, une amélioration de la surface des couches est observée. Le chapitre 5 montre l’efficacité et la sensibilité de la spectroscopie d’extinction optique pour la mesure in situ de la distribution en taille des nanoparticules métalliques dans le panache d’ablation laser femtoseconde / This work explores the control of ultrafast laser ablation plume composition and kinetics by temporal shaping of femtosecond laser pulses. The goal is the optimization of thin films and nanoparticles deposition. Chapter 1 is a synthesis of the literature on femtosecond laser deposition of thin films. The focus is on Diamond-Like Carbon films and nanoparticles. The impact of laser temporal pulse shaping on the ablation mechanisms is developed. Ablation plume diagnostic methods are detailed. Chapter 2 describes the experimental setup for temporal pulse shaping and plasma diagnostic. The latter is done through space and time-resolved optical emission spectroscopy and extinction spectroscopy. Chapter 3 reports on the impact of doubles pulses and long pulses on aluminium and boron ablation plumes. Ion yield enhancement in aluminium ablation plasma is explained through hydrodynamics simulations. In chapter 4, various temporal pulse shapes are used for graphite ablation and Diamond-Like Carbon thin films deposition. The control of the plume kinetics is reached by selectively populating the various plume speed components: molecules, atoms, ions. Even though the deposited Diamond-Like Carbon structure is unaffected, it has been observed an improvement of the thin films surface. Chapter 5 shows the efficiency and sensitivity of optical extinction spectroscopy for in situ measurement of nanoparticles size distribution in femtosecond laser ablation plumes