Spatially fractionated radiation therapy (or grid) using megavoltage x-rays is a relatively new method of treating bulky (>8 cm) malignant tumors. Unlike the conventional approach in which the entire tumor is targeted with a nearly uniform radiation field, in grid the incident radiation is collimated with a special grid collimator. As such, only the volume under the open areas of the grid receives direct irradiation from the incident beam; the rest only sees scattered radiation and hence receives significantly less dose. Those regions seeing less dose serve as regrowth areas for normal tissues, thus reducing the normal tissue complication probability after the treatment. Although the grid dose distribution in a tumor is non-uniform, the regression of tumor mass has exhibited uniform regression clinically. Protons have two advantages over megavoltage x-rays which are typically used for grid: (1) protons scatter less in tissue, and (2) they have a fixed range in tissue (the Bragg peak) that can be used to target a tumor. The goal of this thesis is to computationally and experimentally assess the feasibility of grid using clinical proton beams. The proton pencil beams at the Provision Cancer Center in Knoxville, Tennessee, are used to create an array of beams mimicking the arrangement of beams in grid therapy. The dose distributions at various depths in a solid-water phantom are obtained computationally by the Monte Carlo code MCNP and validated by RayStation experimental Gafchromic film EBT3. The results are compared with those of the grid using megavoltage x-rays.

A heavily filtered fast neutron irradiation system (FNIS) was developed for a variety of applications, including the study of long-term health effects of fast neutrons by evaluating the biological mechanisms of damage in cultured cells and living animals such as rats or mice. This irradiation system includes an exposure cave made with a lead-bismuth alloy, a cave positioning system, a gamma and neutron monitoring system, a sample transfer system, and interchangeable filters. This system was installed in the irradiation cell of the Texas A&M University Nuclear Science Center Reactor (NSCR). By increasing the thickness of the lead-bismuth alloy, the neutron spectra were shifted into lower energies by the scattering interactions of fast neutrons with the alloy. It is possible, therefore, by changing the alloy thickness, to produce distinctly different dose weighted neutron spectra inside the exposure cave of the FNIS. The calculated neutron spectra showed close agreement with the results of activation foil measurements, unfolded by SAND-II close to the cell window. However, there was a considerable less agreement for locations far away from the cell window. Even though the magnitude of values such as neutron flux and tissue kerma rates in air differed, the weighted average neutron energies showed close agreement between the MCNP and SAND-II since the normalized neutron spectra were in a good agreement each other. A paired ion chamber system was constructed, one with a tissue equivalent plastic (A-150) and propane gas for total dose monitoring, and another with graphite and argon for photon dose monitoring. Using the pair of detectors, the neutron to gamma ratio can be inferred. With the 20 cm-thick FNIS, the absorbed dose rates of neutrons measured with the paired ion chamber method and calculated with the SAND-II results were 13.7 ?? 0.02 Gy/min and 15.5 Gy/min, respectively. The absorbed dose rate of photons and the gamma contribution to total dose were 6.7??10-1 ?? 1.3??10-1 Gy/min and 4.7%, respectively. However, the estimated gamma contribution to total dose varied between 3.6 % to 6.6 % as the assumed neutron sensitivity to the graphite detector was changed from 0.01 to 0.03.

Non-invasive blood analysis devices that can measure characteristics less prominent than the oxygenation of hemoglobin are of interest in the medical community. An important step in creating these devices is to model the interaction of photons with human tissue in increasingly greater physiological detail. We have modeled, using a Monte Carlo technique, the interaction of photons through epidermis, blood and water arranged both in layers and in a homogeneous mixture. We confirm the expected linear relation between photon attenuation and material volumetric percentage in our two-layer models. We discovered that this relationship becomes non-linear in the homogeneously mixed models where volumetric percentage must be replaced with interaction volume percentage. These nonlinearities become significant when the values of the interaction coefficient, µt, differ by an order of magnitude or more and could prove crucial in accurately reading oxygenation or other constituents in the blood and also in modeling radiation delivered to a patient in photodynamic therapy.

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L'objectif de cette thèse est d'évaluer les performances d'une méthode d'imagerie optique non-invasive pour la détection de précancers et cancers précoces de la vessie, à l'aide d'une analyse de lumière laser rétro-diffusée. L'analyse de la distribution spatiale de la lumière à la surface de fantômes multi-couches imitant l'épithelium de vessie avec différentes propriétés d'absorption et de diffusion nous a permis de montrer les modifications de ces propriétés optiques entraînent des changements de la taille de la surface du spot de lumière rétro-diffusée, mesurables par une caméra vidéo. La méthode développée est également sensible à l'accumulation d'un photosensibilisateur et est applicable aussi bien pour des études en réflectance diffuse qu'en fluorescence induite. Les paramètres optiques des fantômes synthétiques tri-couches imitant différents états des épithéliums de vessie ont été calculés à partir de la théorie des ondes électromagnétiques appliquée aux diffuseurs sphériques sans et avec une couche. Ces paramètres ont servi comme entrées aux simulations de Monte Carlo qui ont permis d'obtenir les matrices des distributions d'intensité de réflectance diffuse. Notre étude démontre que les mesures en imagerie de réflectance diffuse non-polarisée permettent de fournir des informations utiles au diagnostic tissulaire / The present thesis aimed to evaluate the performance of non-invasive optical method for bladder pre- and early- cancer detection by means of diffuse-reflected laser light analysis. The analysis of light distribution at the surface of multi-layered bladder phantoms with different scattering and absorption properties showed that the changes in the optical properties lead to increase or decrease of the diffuse-reflected light spot area, detectable by a video camera. It was also determined, that the presented method is capable of detection of the photosensitizer accumulation, and can be applied for both (diffuse-reflected laser and fluorescence) studies simultaneously. The calculations for spherical and ?coated?-spherical tissue scatterers, based on the electromagnetic wave theory, allowed for obtaining optical parameters of three-layered biological phantoms and of bladder tissues at different states. These parameters served as inputs for Monte Carlo simulations, which provided us with matrices of diffuse-reflected light distributions. The study showed that the measurements of non-polarized back-scattered laser light can provide useful information on the tissue state

Ce travail de thèse nous a mené à apporter de nouveaux développements au code Monte-Carlo de simulation détaillée Geant4-DNA pour étudier les interactions des électrons de basse énergie dans l'eau liquide, principal constituant des organismes biologiques. La précision des résultats obtenus avec les codes Monte-Carlo repose sur le réalisme de leurs modèles physiques : les sections efficaces. CPA100 est un autre code Monte-Carlo de structure de trace. Il dispose de sections efficaces d'ionisation, d'excitation électronique et de diffusion élastique dont les méthodes de calculs sont indépendantes de celles utilisées pour les sections efficaces de Geant4-DNA (modèles physique " option 2 " et son amélioration " option 4 "). De plus, les sections efficaces de CPA100 sont en meilleur accord avec certaines données expérimentales. Nous avons implémenté les sections efficaces de CPA100 dans Geant4-DNA pour offrir aux utilisateurs l'opportunité d'utiliser des modèles physiques alternatifs désignés Geant4-DNA-CPA100. Ils sont disponibles en libre accès dans la plateforme Geant4 depuis juillet 2017. La vérification de l'implémentation correcte de ces modèles physiques dans Geant4-DNA a consisté à comparer la simulation de plusieurs grandeurs de base obtenues avec Geant4-DNA-CPA100 et CPA100 et des résultats très similaires ont été obtenus. Par exemple, un excellent accord entre les longueurs de trajectoire et les nombres d'interactions a été mis en évidence. Puis, nous avons évalué l'impact des sections efficaces en utilisant les modèles physiques originaux de Geant4-DNA (" option 2 " et " option 4 "), Geant4-DNA-CPA100 et le code PENELOPE, pour obtenir des grandeurs d'intérêt pour des calculs dosimétriques : les " dose-point kernels " (DPK, pour des électrons monoénergétiques) et les facteurs S (pour des électrons monoénergétiques et des émetteurs d'électrons Auger). Les calculs de DPK de Geant4-DNA avec les modèles physiques " option 2 " et " option 4 " sont similaires et une différence systématique a été mise en évidence avec Geant4-DNA-CPA100. Les DPK calculés par ce dernier ont montré un bon accord avec le code PENELOPE. Les facteurs S obtenus avec Geant4-DNA " option 2 " sont globalement proches de Geant4-DNA-CPA100. Enfin, nous avons cartographié les dépôts d'énergie dans un contexte de radioimmunothérapie. De telles simulations sont habituellement réalisées en considérant des tumeurs sphériques et des biodistributions uniformes d'anticorps monoclonaux. Nous avons extrait des données plus réalistes d'un modèle 3D innovant de lymphome folliculaire, incubé avec des anticorps. Les dépôts d'énergie ont été calculés pour différents émetteurs d'électrons Auger (111In et 125I) et de particules ß- (90Y, 131I et 177Lu). Ces calculs ont montré que les émetteurs de particules ß- délivrent plus d'énergie et irradient une plus grande fraction du volume que les émetteurs d'électrons Auger. L'émetteur de particule ß- le plus efficace dépend de la taille du modèle qui est utilisé. / During this PhD thesis, new developments have been brought to Geant4-DNA step-by-step Monte Carlo code. They were used to study low-energy electron interactions in liquid water - the major component of living organisms. The accuracy of results obtained through Monte Carlo code is limited by the validity of their cross sections. CPA100 is another step-by-step Monte Carlo code. It is equipped with ionization, electronic excitation and elastic scattering cross sections. However, these cross sections are calculated according to methods independent of those used for Geant4-DNA cross section calculations, which consisted of two original physics models: "option 2" and its improvement, "option 4". Moreover, in some cases CPA100 cross sections are in better agreement with experimental data. Therefore, the first objective of this research was to implement CPA100 cross sections into Geant4-DNA in order to give users the choice of alternative physics models, known as Geant4-DNA-CPA100. They have been available to users since July 2017. The verification of the correct implementation of these physics models within Geant4-DNA involved a comparison of different basic quantities between Geant4-DNA-CPA100 and CPA100 and extremely similar results were obtained. For instance, a very good agreement was highlighted between the calculations of the track length and the number of interactions. Consequently, the impact of cross sections was assessed using the original Geant4-DNA physics models ("option 2" and "option 4"), the alternative Geant4-DNA-CPA100 physics models and PENELOPE code for calculations of useful quantities in nuclear medicine, such as dose-point kernels (DPKs for monoenergetic electrons) and S values (for monoenergetic electrons and Auger electron emitters). With regards to DPK calculations, Geant4-DNA with "option 2" and "option 4" physics models were in close agreement, showing a systematic difference with Geant4-DNA-CPA100, which in turn were close to those calculated with PENELOPE code. For S value calculations, however, Geant4-DNA results were in good agreement with Geant4-DNA-CPA100. Finally, in the context of radioimmunotherapy, energy depositions were mapped. Such simulations are usually performed assuming spherical tumor geometries and uniform monoclonal antibody distributions. Realistic data was extracted from an innovative 3D follicular lymphoma model incubated with antibodies. Energy depositions were calculated for Auger electron (111In and 125I) and ß- particle (90Y, 131I and 177Lu) emitters. It was demonstrated that ß- particle emitters delivered more energy and irradiated greater volume than Auger electron emitters. The most effective ß- particle emitter depends on the size of the model that is used.

L'objectif de cette thèse vise à mettre au point et à améliorer les méthodes de mesures d'échauffements nucléaires auprès des maquettes critiques du CEA-Cadarache EOLE et MINERVE, au moyen de détecteurs thermo-luminescents (TLD), de détecteurs à luminescence optiquement stimulée (OSLD – nouvellement mis en œuvre dans le cadre de ce travail de thèse) et d'une chambre d'ionisation. Il s'agit d'identifier, de hiérarchiser, de traiter et enfin de réduire les différentes sources d'incertitudes et de biais systématiques associés à la mesure.Une série d'expériences a été mise en place dans le réacteur MINERVE. Les mesures ont été réalisées dans un environnement en aluminium ou en hafnium à l'aide d'un nouveau protocole : les TLD ont été étalonnés individuellement, la répétabilité de la mesure a été évaluée expérimentalement et les lois de chauffe des TLD ont été optimisées, conduisant à une réduction des incertitudes de mesures. Des mesures de gammas émis de façon différée après arrêt du réacteur MINERVE ont également été réalisées : les résultats obtenus montrent un bon accord des mesures avec les trois types de détecteurs utilisés.L'interprétation de ces mesures nécessite des calculs pour tenir compte des facteurs de correction, liés à l'environnement et au type de détecteurs utilisés. Ainsi, des corrections de la contribution des neutrons à la dose totale intégrée par les détecteurs ont été évaluées à l'aide de deux méthodes de calcul. Ces corrections ont été obtenues sur la base de simulations Monte Carlo couplées neutron-gamma et gamma-électron à l'aide du code MCNP. / The objective of this thesis is to develop and to improve the nuclear heating measurement methods in MINERVE and EOLE experimental reactors at CEA-Cadarache, using thermo-luminescent detectors (TLD), optically stimulated luminescence detectors (OSLD – newly implemented in the context of this thesis) and an ionization chamber. It is to identify, prioritize, treat and reduce the various sources of uncertainty and systematic bias associated with the measurement.A series of experiments was set up in the MINERVE reactor. The measurements were carried out in an aluminum or hafnium surrounding using a new procedure methodology. The TLD are calibrated individually, the repeatability of the measurement is experimentally evaluated and the laws of TLD heat are optimized. The measurements of the gamma emitted, with a delay (delayed gamma) after shutdown of the MINERVE reactor, were also carried out using TLD and OSLD detectors with the aluminum pillbox as well as by ionization chamber. The results show a good correlation between the measurements recorded by these three detectors.The interpretation of these measurements needs to take account the calculation of cavity correction factors related to the surrounding and the type of detector used. Similarly, the correction due to the neutrons contributions to the total dose integrated by the detectors are evaluated with two calculation methods. These corrections are based on Monte Carlo simulations of neutron-gamma and gamma-electron transport coupled particles using the MCNP.

Le but principal de cette étude était la recherche de structures optimales de charbons activés capables d"atteindre l'objectif de stockage d'hydrogène fixé par le département de l"énergie américain (DOE) pour les applications mobiles en utilisant l"adsorption physique à la température ambiante et aux pressions en-dessous de120 bars. L'hydrogène est destiné à être stocké dans une cuve rempliée d"adsorbants et doit être utilisé dans les véhicules alimentés principalement par des piles à combustible. Les adsorbants à base de carbone connus ont une capacité de stockage faible. Par conséquent, dans ce travail, j'ai défini les paramètres responsables de l'insuffisance de capacité de stockage de ces matériaux. Une attention particulière a été accordée à la géométrie locale des pores des adsorbants. J'ai étudié la structure locale des pores des adsorbants à base de carbone et je présente le principe de la conception d"architectures tridimensionnelles de nouvelles structures de carbone ainsi que la capacité d'adsorption de l'hydrogène par ces structures, lesquelles constituent une classe prometteuse de matériaux pour le stockage d'hydrogène et qui n'ont pas été étudiées jusqu'ici. Hormis la maximisation de la densité de l'hydrogène absorbée par cette famille de structures, mon but était de caractériser l'adsorption dans cette nouvelle catégorie d'adsorbants. Cela permet d"apporter des informations quant à la méthodologie à utiliser pour ajuster les propriétés physiques de ces matériaux afin d'optimiser leurs propriétés de stockage. Les résultats obtenus semblent montrer que cet objectif est atteint et confirment que mon approche constitue une bonne base pour de futures recherches. / The main goal of research presented in this thesis has been a search for optimal carbon-based porous structure capable to achieve the hydrogen storage capacity defined by US Department of Energy (DOE) for mobile applications at room temperature by adsorption at medium-level pressures below 120 bars. The hydrogen is assumed to be stored in a tank filled with adsorbents to be used in transport application, mainly fuel-cell driven vehicles. The known carbon-based adsorbents have low storage capacity. Therefore in this work, I have defined the basic parameters which are responsible for the capacity deficiency of such materials. Special attention has been paid to local pore geometry of adsorbents. I have investigated the pore local structure of carbon-based adsorbents and I present the basis of design and hydrogen adsorption capacity in three-dimensional architecture of new carbon frameworks, a promising class of potential hydrogen storage materials that have not been studied so far. Apart from maximizing the density of hydrogen taken up by this family of structures, I have aimed at characterization of this new category of adsorbents. This is hoped to lead to a guidance how their physical properties can be designed, or `tuned', to optimize their storage properties, and the obtained results seem to achieve this aim and thus provide a good basis for future research.