The rich phase diagram of transition metal oxides essentially roots in the many body physics arising from strong Coulomb interactions within the underlying electron system. Understanding such electronic correlation effects remains challenging for modern solid state physics, therefore experimental data is required for further progress in the field. For this reason, spectroscopic investigations of prototypical correlated materials are the scope of this thesis. The experimental methods focus on photoelectron spectroscopy, and the test materials are the correlated metal SrVO\(_3\) and the Mott insulator LaTiO\(_3\), both of which are fabricated as high quality thin films. In SrVO\(_3\) thin films, a reduction of the film thickness induces a dimensional crossover from the metallic into the Mott insulating phase. In this thesis, an extrinsic chemical contribution from a surface over-oxidation is revealed that emerges additionally to the intrinsic change of the effective bandwidth usually identified to drive the transition. The two contributions are successfully disentangled by applying a capping layer that prevents the oxidation, allowing for a clean view on the dimensional crossover in fully stoichiometric samples. Indeed, these stoichiometric layers exhibit a higher critical thickness for the onset of the metallic phase than the bare and therefore over-oxidized thin films. For LaTiO\(_3\) thin films, the tendency to over-oxidize is even stronger. An uncontrolled oxygen diffusion from the substrate into the film is found to corrupt the electronic properties of LaTiO\(_3\) layers grown on SrTiO\(_3\). The Mott insulating phase is only detected in stoichiometric films fabricated on more suitable DyScO\(_3\) substrates. In turn, it is demonstrated that a \(controlled\) incorporation of excess oxygen ions by increasing the oxygen growth pressure is an effective way of \(p\) doping the material which is used to drive the band filling induced Mott transition. Gaining control of the oxygen stoichiometry in both materials allows for a systematic investigation of correlation effects in general and of the Mott transition in particular. The investigations are realized by various photoelectron spectroscopy techniques that provide a deep insight into the electronic structure. Resonant photoemission not only gives access to the titanium and vanadium related partial density of states of the valence band features, but also shows how the corresponding signal is enhanced by tuning the photon energy to the \(L\) absorption threshold. The enhanced intensity turns out to be very helpful for probing the Fermi surface topology and band dispersions by means of angular-resolved photoemission. The resulting momentum resolved electronic structure verifies central points of the theoretical description of the Mott transition, viz. the renormalization of the band width and a constant Luttinger volume in a correlated metal as the Mott phase is approached. / Das reichhaltige Phasendiagramm von Übergansmetalloxiden ist im Wesentlichen auf Aspekte der Vielteilchenphysik zurückzuführen, welche durch starke Coulomb Wechselwirkungen im zugrundeliegenden Elektronensystem auftreten. Die Beschreibung solcher Korrelationseffekte stellt immernoch eine Herausforderung für die moderne Festkörperhysik dar, wobei für weitere Fortschritte experimentelle Daten nötig sind. Aus diesem Grund beschäftigt sich diese Arbeit mit spektroskopischen Untersuchungen an prototypischen korrelierten Materialien. Die experimentellen Methoden fokussieren sich dabei auf die Photoelektronenspektroskopie. Diese wird auf das korrelierte Metall SrVO\(_3\) und dem Mott Isolator LaTiO\(_3\) angewandt, welche beide als dünne Filme in hoher Qualität hergestellt werden. Eine Verkleinerung der Schichtdicke kann in SrVO\(_3\)-Dünnfilmen einen dimensionsgetriebenen Übergang von der metallischen in die Mott-isolierende Phase induzieren. In dieser Arbeit konnte der extrinsische Beitrag einer Oberflächenoxidation identifiziert werden, der zusätzlich zu den intrinsischen Veränderungen der effektiven Bandbreite, die für gewöhnlich als Grund für den Phasenübergang angeführt werden, auftritt. Durch das Aufbringen einer Deckschicht wird die Oxidation verhindert. So kann der dimensionsinduzierte Übergang ohne extrinsische Einflüsse in stöchiometrischen Proben untersucht werden, die tatsächlich eine höhere kritische Schichtdicke für das Einsetzen des metallischen Verhaltens aufweisen als die freiliegenden und damit überoxidierten Dünnfilme. Bei LaTiO\(_3\)-Dünnfilmen ist die Tendenz zur Überoxidation noch stärker. Eine unkontrollierte Diffusion von Sauerstoff aus dem Substrat in den Film verfälscht die elektronischen Eigenschaften von LaTiO\(_3\)-Schichten, die auf SrTiO\(_3\) gewachsen werden. Die Mott-isolierende Phase kann nur in stöchiometrischen Filmen stabilisiert werden, die auf geeigneteren DyScO\(_3\) Substraten hergestellt werden. Dahingegen kann eine \(kontrollierte\) \(p\)-Dotierung durch eine Erhöhung des Sauerstoffdrucks während des Wachstumsprozesses angewendet werden um den bandfüllungsinduzierten Mott-Übergang zu treiben. Die Kontrolle der Sauerstoffstöchiometrie in beiden Materialien erlaubt eine systematische Untersuchung von Korrelationseffekten im Allgemeinen und des Mott-Übergangs im Speziellen. Dies wird durch die Anwendung diverser spezialisierter Techniken der Photoelektronenspektroskopie realisiert, welche weitreichende Einblicke in die elektronische Struktur gewähren. Resonante Photoelektronenspektroskopie macht nicht nur die partielle Zustandsdichte mit Titan- und Vanadium-Charakter im Valenzband zugänglich, sondern zeigt auch, wie stark die zugehörigen Signale an der \(L\)-Absorptionskante verstärkt werden. Diese Intensitätsverstärkung erweist sich zudem als hilfreich bei der Untersuchung der Fermiflächentopologie und Banddispersion mittels winkelaufgelöster Phototemission. Die daraus gewonnenen Erkenntnisse zur impulsaufgelösten, elektronischen Struktur bestätigen zentrale Punkte der theoretischen Beschreibung des Mott-Übergangs, nämlich eine Renormierung der Bandbreite und ein konstantes Luttingervolumen in einem korrelierten Metall, welches sich der Mott-Phase annähert.

Die Untersuchung stark korrelierter Elektronensysteme anhand des zweidimensionalen Hubbard-Modells bildet das zentrale Thema dieser Arbeit. Wir analysieren das Schicksal des Mott-Isolators bei Dotierung als auch bei Reduzierung der Wechselwirkungsstärke. Die numerische Auswertung erfolgt mit Hilfe von Quanten-Cluster-Approximationen, die eine thermodynamisch konsistente Beschreibung der Grundzustandseigenschaften garantieren. Der hier verwendete Rahmen der Selbstenergiefunktional-Theorie bietet eine große Flexibilität bei der Konstruktion von Cluster-Näherungen. Eine detaillierte Analyse gibt Aufschluss über die Qualität und das Konvergenzverhalten unterschiedlicher Cluster-Näherungen innerhalb der Selbstenergiefunktional-Theorie. Wir verwenden für diese Untersuchungen das eindimensionale Hubbard-Modell und vergleichen unsere Resultate mit der exakten Lösung. In zwei Dimensionen finden wir als Grundzustand des Teilchen-Loch-symmetrischen Modells bei Halbfüllung einen antiferromagnetischen Isolator unabhängig von der Wechselwirkungsstärke. Die Berücksichtigung kurzreichweitiger räumlicher Korrelationen durch unsere Cluster-Näherung führt, im Vergleich mit der dynamischen Mean-Field-Theorie, zu einer deutlichen Verbesserung des antiferromagnetischen Ordnungsparameters. Darüberhinaus beobachten wir in der paramagnetischen Phase einen Metall-Isolator-Übergang als Funktion der Wechselwirkungsstärke, der sich qualitativ vom reinen Mean-Field-Szenario unterscheidet. Ausgehend vom antiferromagnetischen Mott-Isolator zeigt sich ein füllungsgetriebener Metall-Isolator-Übergang in eine paramagnetische metallische Phase. Abhängig von der verwendeten Cluster-Approximation tritt dabei zunächst eine antiferromagnetische metallische Phase auf. Neben langreichweitiger antiferromagnetischer Ordnung haben wir in unseren Rechnungen auch Supraleitung berücksichtigt. Das Verhalten des supraleitenden Ordnungsparameters als Funktion der Dotierung ist dabei in guter Übereinstimmung sowohl mit anderen numerischen Verfahren als auch mit experimentellen Ergebnissen. / The central goal of this thesis is the examination of strongly correlated electron systems on the basis of the two-dimensional Hubbard model. We analyze how the properties of the Mott insulator change upon doping and with interaction strength. The numerical evaluation is done using quantum cluster approximations, which allow for a thermodynamically consistent description of the ground state properties. The framework of self-energy-functional theory offers great flexibility for the construction of cluster approximations. A detailed analysis sheds light on the quality and the convergence properties of different cluster approximations within the self-energy-functional theory. We use the one-dimensional Hubbard model for these examinations and compare our results with the exact solution. In two dimensions the ground state of the particle-hole symmetric model at half-filling is an antiferromagnetic insulator, independent of the interaction strength. The inclusion of short-range spatial correlations by our cluster approach leads to a considerable im\-prove\-ment of the antiferromagnetic order parameter as compared to dynamical mean-field theory. In the paramagnetic phase we furthermore observe a metal-insulator transition as a function of the interaction strength, which qualitatively differs from the pure mean-field scenario. Starting from the antiferromagnetic Mott insulator a filling-controlled metal-insulator transition in a paramagnetic metallic phase can be observed. Depending on the cluster approximation used an antiferromagnetic metallic phase may occur at first. In addition to long-range antiferromagnetic order, we also considered superconductivity in our calculations. The superconducting order parameter as a function of doping is in good agreement with other numerical methods, as well as with experimental results.

Strong correlations caused by interaction in systems of electrons can bring about unusual physical phenomena due to many-body quantum effects that cannot properly be captured by standard electronic structure methods like density functional theory. In this thesis, we apply the state-of-the-art continuous-time quantum Monte Carlo algorithm in hybridization expansion (CT-HYB) for the strongly correlated multi-orbital Anderson impurity model (AIM) to the solution of models of magnetic impurities on metallic surfaces and, via dynamical mean-field theory (DMFT), to the solution of a lattice model, the multi-orbital Hubbard model with Hund's coupling. A concise introduction to the theoretical background focuses on information directly relevant to the understanding of applied models, methods, and the interpretation of results. It starts with a discussion of the AIM with its parameters and its solution in the path integral formalism, the basis of the CT-HYB algorithm. We consider its derivation and implementation in some detail before reviewing the DMFT approach to correlated lattice models and the interpretation of the single-particle Green's function. We review two algorithmic developments for the CT-HYB algorithm that help to increase the performance of calculations especially in case of a complex structure of the interaction matrix and allow the precise calculation of self-energies and vertex functions also at intermediate and higher frequencies. Our comparative analysis of Kondo screening in the cobalt on copper impurity system points out the importance of an accurate interaction matrix for qualitatively correct Kondo temperatures and the relevance of all d-orbitals in that case. Theoretical modeling of cobalt impurities in copper "atomic wires" fails to reproduce variations and partial absence of Kondo resonances depending on the wire size. We analyze the dependence of results on parameters and consider possible reasons for the discrepancy. Different Kondo temperatures of iron adatoms adsorbed on clean or oxygen-reconstructed niobium in the normal state are qualitatively reproduced, with the adsorption distance identified as major factor and implications for the superconducting state pointed out. Moving on to lattice problems, we demonstrate the connection between Hund's coupling, shown to cause first-order character of the interaction-driven Mott transition at half-filling in the two-orbital Hubbard model, and a phase separation zone ending in a quantum critical point at finite doping. We touch on similarities in realistic models of iron-pnictide superconductors. We analyze the manifestation of the compressibility divergence at the finite-temperature critical points away from half-filling in the eigenbasis of the two-particle generalized susceptibility. A threshold for impurity susceptibility eigenvalues that indicates divergence of the DMFT lattice compressibility and distinguishes thermodynamic stability and instability of DMFT solutions is determined. / Wechselwirkungsbedingt stark korrelierte Elektronensysteme können wegen Mehrteilcheneffekten ungewöhnliche Physik aufweisen, die Standardmethoden für elektronische Struktur wie die Dichtefunktionaltheorie nicht erfassen. Diese Dissertation handelt von der Anwendung des Quanten-Monte Carlo Algorithmus in kontinuierlicher Zeit mit Reihenentwicklung in der Hybridisierung (CT-HYB), aktuellster Stand der Technik für das stark korrelierte Anderson-Modell für Störstellen (AIM), auf magnetische Adatome auf Metalloberflächen und, im Rahmen der dynamischen Molekularfeldtheorie (DMFT), auf das Mehrorbital-Hubbard-Modell mit Hundscher Kopplung. Eine kurze Einführung fokussiert den für das Verständnis der Modelle, Methoden, und Interpretationen relevanten theoretischen Hintergrund. Sie beginnt mit dem AIM, seinen Parametern, und seiner Lösung im Pfadintegralformalismus, welche Grundlage des CT-HYB Algorithmus ist. Wir betrachten dessen Herleitung und Implementation im Detail, bevor wir einen Überblick über den DMFT-Zugang zu korrelierten Gittermodellen und die Interpretation der Einteilchen-Greenschen Funktion geben. Wir berichten von zwei algorithmischen Entwicklungen für CT-HYB, die helfen, die Geschwindigkeit der Rechnungen besonders in Fällen einer lokalen Wechselwirkung komplexer Form zu erhöhen und die präzise Berechnung von Selbstenergien und Vertexfunktionen auch bei mittleren und höheren Frequenzen erlauben. Unsere Analyse der Kondo-Abschirmung in Kobalt-Adatomen auf Kupfer weist auf die Bedeutung einer akkuraten Wechselwirkungsmatrix für korrekte Kondo-Temperaturen und die Relevanz aller d-Orbitale hin. Die Variation der Kondo-Resonanz von Kobalt in "atomaren Drähten" aus Kupfer mit der Anzahl der Atome kann unsere theoretische Modellierung nicht nachvollziehen. Wir untersuchen die Abhängigkeit der Ergebnisse von Parametern und diskutieren mögliche Ursachen. Kondo-Temperaturen von Eisen-Adatomen auf sauberer oder Sauerstoff-rekonstruierter Niob-Oberfläche werden im Normalzustand qualitativ reproduziert, der Adsorptionsabstand als wichtiger Faktor identifiziert, und auf die Folgen für den supraleitenden Zustand hingewiesen. Wir wenden uns dem Hubbard-Modell eines Gitters mit zwei Orbitalen pro Platz zu und zeigen den Zusammenhang zwischen Hundscher Kopplung, Ursache der Diskontinuität des Mott-Übergangs bei halber Füllung, und einer Phasenseparationszone endend in einem quantenkritischen Punkt bei endlicher Dotierung. Wir reißen Parallelen in realistischeren Eisenpniktid-Modellen an. Zuletzt sehen wir, wie sich die Kompressibilitätsdivergenz an den kritischen Punkten bei endlicher Temperatur abseits halber Füllung in den Eigenwerten der verallgemeinerten lokalen Suszeptibilität ausprägt und bestimmen für sie eine Schwelle, an der die DMFT-Gitterkompressibilität divergiert und deren Unterschreitung eine thermodynamisch instabile DMFT-Lösung anzeigt.

The vicinity of continuous quantum phase transitions displays unique properties such as scaling behavior and incoherent excitation spectra which are not found in any stable phase of matter. This fascinating quantum critical regime is crucial for progress on key problems of modern condensed matter physics. The three research projects of this thesis challenge and refine our understanding of quantum criticality in different ways. Part I concerns unexpected quantum critical behavior near the Mott transition. The bandwidth-controlled Mott transition in the half-filled one-band Hubbard model is one of the most paradigmatic phenomena of strongly correlated physics. Within the approximation of dynamical mean-field theory (DMFT) this metal-insulator transition is of first order at low temperatures, with the transition line ending at a critical temperature. Surprisingly, numerical calculations with DMFT and experiments in organic salts consistently found quantum critical scaling of the resistivity above the critical temperature. The aim of this project is to explain this unexpected scaling in the absence of a quantum critical point in the phase diagram. To this end, we perform extensive DMFT simulations with the numerical renormalization group as a state-of-the-art impurity solver. We find that the quantum critical scaling can be traced back to the metastable insulator at the boundary of the coexistence region at T = 0 which exhibits previously unknown scale-invariance on the frequency axis. In Part II we study how magnetic quantum criticality is affected by the coupling to additional non-critical degrees of freedom. Considering typical electronic energy scales the study of quantum critical phenomena in magnets requires very low temperatures in the sub-100mK range. In this regime additional effects which are typically neglected in the theoretical modeling may become important. Here we focus on one particular example, which is the hyperfine coupling to nuclear spins. We investigate the fate of the quantum critical behavior at lowest temperatures and determine crossover scales below which a purely electronic description is no longer sufficient. Explicit calculations for paradigmatic models on the level of mean-field theory plus Gaussian fluctuations reveal that the quantum phase transition can be shifted or smeared in the presence of nuclear spins. More exotic effects of nuclear spins, e.g. in spin liquids, are discussed on a qualitative level. Part III is devoted to the discussion of domain-driven phase transitions in easy-axis ferromagnets.This work is motivated by an experimental study of LiHoF4, a dipolar easy-axis ferromagnet that displays a well-studied quantum phase transition from a ferromagnetic to a paramagnetic phase as function of a transverse field. Measurements of the ac susceptibility found a well-defined phase transition even in tilted fields where the Ising symmetry is explicitly broken and Landau theory of the microscopic order parameter predicts a crossover. We are able to explain and model the transition in tilted fields by the inclusion of domain effects, i.e., by taking into account the spontaneous breaking of translational symmetry by mesoscale pattern formation in the ferromagnetic phase. The modeling of stray-field energies as effective antiferromagnetic couplings between magnetization components in different domains is in excellent quantitative agreement with the experimental results.:1 Phases and their transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 1.1 Thermal and quantum phase transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 1.2 Theoretical description of phase transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 1.3 Project overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 I Mott quantum criticality in the one-band Hubbard model . . . . . . . . . . .15 2 Introduction to the Mott transition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.1 Metal-insulator transitions and the Hubbard model . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2 A local perspective: the idea of dynamical mean-field theory . . . . . . . . . 19 2.3 Quantum critical scaling near the Mott transition . . . . . . . . . . . . . . . 21 3 Dynamical mean-field theory (DMFT) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.1 Single-impurity Anderson model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.2 Theoretical foundations of DMFT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 3.3 Wilson's numerical renormalization group . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 3.4 Implementation and choice of parameters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 4 Power-law spectra and quantum critical scaling . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 4.1 Scale-invariant solutions of DMFT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 4.2 Spectral power laws at T=0 in the metastable insulator . . . . . . . . . . . 40 4.3 Finite-temperature crossovers in the spectral function . . . . . . . . . . . . 47 4.4 Resistivity scaling driven by spectral power laws . . . . . . . . . . . . . . . 50 4.5 Scaling analysis of the dynamic susceptibility . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.6 Ideas and obstacles towards an analytical understanding . . . . . . . . . . . 62 4.7 Conclusions and outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 II Limits on magnetic quantum criticality from nuclear spins . . . . . . . . . . . . .65 5 Stability of magnetic transitions to hyperfine coupling . . . . . . . . . . . . . . . .66 5.1 Nuclear spins near quantum criticality . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 5.2 Introduction to nuclear spins and hyperfine coupling . . . . . . . . . . . . . 67 5.3 Magnetic phases in the presence of nuclear spins . . . . . . . . . . . . . . . 69 5.4 Two scenarios for magnetic quantum criticality plus nuclear spins . . . . . . 70 6 Paradigmatic models for magnetic quantum phase transitions . . . . . . . . . 73 6.1 Transverse-field Ising model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 6.2 Coupled-dimer model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 6.3 Frustrated spin models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80 7 Crossover scales introduced by nuclear spins . . . . . . . . . . . . . . . . . . .83 7.1 Shifted transitions: transverse-field Ising magnets . . . . . . . . . . . . . . . 83 7.2 Smeared transitions: coupled-dimer magnets . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90 7.3 Additional transitions due to nuclear spins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 7.4 Exotic magnetic quantum phase transitions plus nuclear spins . . . . . . . . 101 7.5 Conclusions and outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 III Domain-driven phase transitions in easy-axis ferromagnets . . . . . . . . 105 8 Easy-axis ferromagnet LiHoF4 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 8.1 Easy-axis ferromagnets in tilted fields . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 8.2 LiHoF4 and its phase transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 9 Modeling of microscopic degrees of freedom in LiHoF4 . . . . . . . . . . . . 112 9.1 Landau theory in tilted fields . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112 9.2 Crystal field effects and microscopic Hamiltonian . . . . . . . . . . . . . . . 113 9.3 Crossovers in the microscopic model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118 10 Modeling of mesoscopic degrees of freedom in LiHoF4 . . . . . . . . . . . . . . .123 10.1 Domains in ferromagnets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123 10.2 Modeling of domain effects as effective interactions . . . . . . . . . . . . . . 127 10.3 Combined mean-field Hamiltonian and domain optimization . . . . . . . . . 130 10.4 Nature of the phase transition in tilted fields . . . . . . . . . . . . . . . . . 132 10.5 Domain-driven phase transition at T = 0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135 10.6 Domain-driven phase transition at finite temperatures . . . . . . . . . . . . 141 10.7 Comparison with experimental results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146 10.8 Conclusions and outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149 IV Summary & Outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 V Appendices . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155 A Part I: NRG level spectra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156 B Part I: Analytical properties of scale-invariant DMFT solutions . . . . . . . . . . .159 B.1 Kondo perturbation theory as an impurity solver . . . . . . . . . . . . . . . 159 B.2 Analytical properties of a power-law self-energy . . . . . . . . . . . . . . . . 166 C Part I: Scaling analysis of the resistivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168 D Part II: Solution of the transverse-field Ising model with nuclear spins . . . . . . 172 D.1 Holstein-Primakoff representation of the electronic and nuclear spins . . . . 172 D.2 Determination of the classical reference state . . . . . . . . . . . . . . . . . 174 D.3 Excitation spectrum of the coupled nuclear-electronic model . . . . . . . . . 175 D.4 Magnetization, susceptibility, and heat capacity . . . . . . . . . . . . . . . . 177 E Part II: Solution of the coupled-dimer model with nuclear spins . . . . . . . . . . . 181 E.1 Bond-operator description of the electronic spins . . . . . . . . . . . . . . . 181 E.2 Determination to the electronic ground state . . . . . . . . . . . . . . . . . 185 E.3 Holstein-Primakoff representation of the nuclear spins . . . . . . . . . . . . 188 E.4 Excitation spectrum of the coupled nuclear-electronic model . . . . . . . . . 189 E.5 Staggered magnetization and susceptibility . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192 F Part III: Calculation of domain-induced effective interactions . . . . . . . . . . . . . 198 Bibliography . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203