Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

Near-field optical microscopy has attracted remarkable attention, as it is the only technique that allows the investigation of local optical properties with a resolution far below the diffraction limit. Especially, the scattering-type near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces without restrictions to the applicable wavelengths. However, its usability is limited by the availability of appropriate light sources. In the context of this work, this limit was overcome by the development of a scattering-type near-field microscope that uses a widely tunable free-electron laser as primary light source. In the theoretical part, it is shown that an optical near-field contrast can be expected when materials with different dielectric functions are combined. It is derived that these differences yield different scattering cross-sections for the coupled system of the probe and the sample. Those cross-sections define the strength of the near-field signal that can be measured for different materials. Hence, an optical contrast can be expected, when different scattering cross-sections are probed. This principle also applies to vertically stacked or even buried materials, as shown in this thesis experimentally for two sample systems. In the first example, the different dielectric functions were obtained by locally changing the carrier concentration in silicon by the implantation of boron. It is shown that the concentration of free charge-carriers can be deduced from the near-field contrast between implanted and pure silicon. For this purpose, two different experimental approaches were used, a non-interferometric one by using variable wavelengths and an interferometric one with a fixed wavelength. As those techniques yield complementary information, they can be used to quantitatively determine the effective carrier concentration. Both approaches yield consistent results for the carrier concentration, which excellently agrees with predictions from literature. While the structures of the first system were in the micrometer regime, the capability to probe buried nanostructures is demonstrated at a sample of indium arsenide quantum dots. Those dots are covered by a thick layer of gallium arsenide. For the first time ever, it is shown experimentally that transitions between electron states in single quantum dots can be investigated by near-field microscopy. By monitoring the near-field response of these quantum dots while scanning the wavelength of the incident light beam, it was possible to obtain characteristic near-field signatures of single dots. Near-field contrasts up to 30 % could be measured for resonant excitation of electrons in the conduction band of the indium arsenide dots. / Die optische Nahfeldmikroskopie hat viel Beachtung auf sich gezogen, da sie die einzige Technologie ist, welche die Untersuchung lokaler optischer Eigenschaften mit Auflösungen unterhalb der Beugungsgrenze ermöglicht. Speziell die streuende Nahfeldmikroskopie erlaubt die zerstörungsfreie Untersuchung von Oberflächen ohne Einschränkung der verwendbaren Wellenlängen. Die Nutzung ist jedoch durch das Vorhandensein entsprechender Lichtquellen beschränkt. Im Rahmen dieser Arbeit wurde diese Beschränkung durch Entwicklung eines streuenden Nahfeldmikroskops überwunden, das einen weit stimmbaren Freie-Elektronen-Laser als primäre Lichtquelle benutzt. Im theoretischen Teil wird gezeigt, dass ein optischer Kontrast erwartet werden kann, wenn Materialien mit unterschiedlichen Dielektrizitätskonstanten kombiniert werden. Es wird hergeleitet, dass diese Unterschiede in unterschiedlichen Streuquerschnitten für das gekoppelte System aus Messkopf und Probe resultieren. Diese Streuquerschnitte definieren die Stärke des Nahfeldsignals, welches auf unterschiedlichen Materialien gemessen werden kann. Ein optischer Kontrast kann also erwartet werden, wenn unterschiedliche Streuquerschnitte untersucht werden. Dass dieses Prinzip auch auf übereinander geschichtete oder sogar verborgene Strukturen angewendet werden kann, wird in dieser Doktorarbeit an zwei Probensystemen experimentell gezeigt. Im ersten Beispiel wurden die unterschiedlichen Dielektrizitätskonstanten durch örtliches Ändern der Ladungsträgerdichte in Silizium durch Bor-Implantation erreicht. Es wird gezeigt, dass die Dichte der freien Ladungsträger an Hand des optischen Kontrastes zwischen implantiertem und reinem Silizium ermittelt werden kann. Zu diesem Zweck wurden zwei unterschiedliche Ansätze verwendet, ein nicht-interferometrischer mittels variabler Wellenlängen und ein interferometrischer mit einer konstanten Wellenlänge. Weil diese Techniken gegensätzliche Informationen liefern, können sie genutzt werden, um die effektive Ladungsträgerdichte quantitativ zu bestimmen. Beide Ansätze lieferten konsistente Resultate für die Trägerdichte, welche sehr gut mit den Vorhersagen der Literatur übereinstimmt. Während die Strukturen im ersten Beispiel im Mikrometer-Bereich lagen, wird die Möglichkeit, verborgene Nanostrukturen zu untersuchen, an Hand einer Probe mit Indiumarsenid Quantenpunkten demonstriert. Diese sind von einer dicken Schicht Galliumarsenid bedeckt. Zum ersten Mal wird experimentell gezeigt, dass Übergänge zwischen Elektronenzuständen in einzelnen Quantenpunkten mit Nahfeldmikroskopie untersucht werden können. Durch die Messung der Nahfeld-Antwort der Quantenpunkte unter Änderung der Wellenlänge des eingestrahlten Lichtes war es möglich, charakteristische Nahfeld-Signaturen der einzelnen Quantenpunkte zu erhalten. Nahfeld-Kontraste bis zu 30 Prozent konnten für die resonante Anregung der Elektronen im Leitungsband der Indiumarsenid Punkte beobachtet werden.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

Near-field microscopy is a versatile technique for non-destructive detection of optical properties on the nanometer scale. Contrary to conventional microscopy techniques, the resolution in near-field microscopy is not restricted by the diffraction limit, but by the size of the probe only. Typically, wavelength-independent resolution in the range of few ten nanometers can be achieved. Many fundamental phenomena in solid states occur at such small length scales and can be probed by infrared and THz radiation. In the present work, nanoscale charge carrier distributions were investigated with near-field microscopy in classic semiconductors and state-of-the-art graphene field-effect transistors. A CO2 laser, the free-electron laser FELBE at the Helmholtz-Zentrum Dresden Rossendorf and a photoconductive antenna were applied as radiation sources for illumination of the samples. In the theoretical part of the work, the band model for charge carriers in semiconductors is briefly explained to derive typical charge carrier densities of such materials. The influence of the charge carriers to the light-matter interaction is introduced via the Drude model and evaluated for both infrared and THz radiation. In field-effect transistors, charge carrier density waves can occur when strong AC fields are coupled into the device. The phenomena in such transistors are introduced as a more complex material system. To describe the near-field coupling of the samples to the nanoscopic probe, the dipole model is introduced and extended for periodic charge carrier density, as elicited by low repetition-rate excitation lasers. Consequently, sidebands occur as new frequencies in the signal spectrum, allowing for a more sensitive probing of such transient processes. Experimental investigations of these sidebands were performed with a CO2 laser setup on a bulk germanium sample which was excited with femtosecond laser pulses. New frequencies up to the 8th sideband could be observed. The results show a characteristic near-field decay for all sidebands when the probe-sample distance is increased. A nanoscale material contrast in the sidebands signatures has been demonstrated via near-field scans on a gold / germanium heterostructure. Near-field signatures of graphene-field effect transistors have been examined utilizing FELBE. The results match the predicted behavior of charge carriers in such a device and in particular represent the first direct observations of the plasma waves. In collaboration with the group of Prof. Dr. Hartmut G. Roskos (Goethe-Universität Frankfurt), the plasma wave velocity in the graphene field-effect transistor has been derived via fitting to the model for two datasets on different devices from independent fabrications. The obtained velocity is in good agreement with literature values. The results promise the application of field-effect transistors as THz detectors and emitters and may lead to faster communication technology.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Semiconductors 2.2 Plasma Waves in Graphene Field-Effect Transistors 2.3 Near-Field Microscopy 2.3.1 Aperture-SNOM 2.3.2 Scattering-SNOM 2.4 THz Optics 3 SNOM-Theory 3.1 Dipole Model 3.2 Detection and Demodulation 3.3 Pump-induced Sidebands in SNOM 3.4 Field Enhancement by Resonant Probes 4 Near-Field Microscope Setups 4.1 FELBE THz SNOM 4.2 Pump-modulated s-SNOM 4.3 THz Time-Domain-Spectroscopy SNOM 5 Sideband Results 5.1 Pump-induced Sidebands in Germanium 5.2 Fluence Dependence 5.3 Higher-order sidebands 5.4 Oscillation Amplitude 5.5 Technical Aspects of the Sideband Demodulation 6 Field-Effect Transistors 6.1 Device Design 6.2 Data Analysis 6.3 Near-Field Overview Scans 6.4 Plasma Wave Examination 6.5 Conclusion 7 Discussion and Outlook A Appendix A.1 Scanning Probe Microscopy A.2 Atomic Force Microscope List of Figures Bibliography / Nahfeldmikroskopie ist eine vielseite Technik für das zerstörungsfreie Auslesen von optischen Eigenschaften auf der Nanoskala. Im Gegensatz zur konventionellen Mikroskopie ist die Auflösung nicht durch Beugungseffekte, sondern durch die Größe der genutzten Sonde begrenzt. Überlicherweise werden wellenlängenunabhängig Auflösungen von einigen zehn Nanometern erreicht. Viele fundamentale Prozesse in der Festkörperphysik treten auf Längenskalen dieser Größenordnung auf und können mit Infrarot- und THz-Strahlung untersucht werden. In dieser Arbeit wurden nanoskalige Ladungsträgerverteilungen mit Rasternahfeldmikroskopie untersucht, einerseits in klassischen Halbleitern, anderseits in state-of-the-art Graphen Feldeffekttransistoren. Zur Beleuchtung der Proben wurden ein CO2 Laser, der freie-Elektronen Laser FELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf und eine photoleitende Antenne verwendet. Im theoretischen Teil der Arbeit wird das Bändermodell für Ladungsträger in Halbleitern erklärt, um daraus typische Ladungsträgerdichten in diesen Materialien abzuleiten. Der Einfluss der Ladungsträger auf die Interaktion mit Strahlung wird durch das Drude-Modell eingeführt und für Infrarot- und THz-Strahlung abgeschätzt. In Graphen Feldeffekttransistoren können Ladungsträgerdichtewellen auftreten, wenn starke Wechselfelder in das Bauelement eingekoppelt werden. Die Prozesse in solchen Transistoren werden als komplexeres Materialsystem eingeführt. Um die Nahfeldkopplung der Proben an die Sonde zu beschreiben, wird das Dipol-Modell eingeführt und für periodische Ladungsträgerdichten erweitert, wie sie bspw. durch Pumplaser mit niedrigen Repetitionsraten erzeugt werden können. In der Folge entstehen Seitenbänder als neue Frequenzen im Signalspektrum, welche eine sensitivere Messung solcher transienten Prozesse ermöglichen. Experimentelle Untersuchungen des erweiterten Dipol-Modells wurden mit einem CO2 Laser Aufbau an einem Germaniumkristall durchgeführt, welcher mit Femtosekunden Laserpulsen angeregt wird. Neue Frequenzen im Spektrum konnten bis zu dem achten Seitenband beobachtet werden. Die Resultate zeigen den typischen Abfall des Nahfeldes, wenn der Abstand zwischen Sonde und Probe vergrößert wird. Ein Materialkontrast auf der Nanoskale im Seitenband-Signal konnte durch laterale Rasternahfeld-Scans auf einer Gold/Germanium Heterostruktur gezeigt werden. Die Nahfeldsignaturen der Graphen Feldeffekttransistoren wurden mit FELBE untersucht. Die Resultate stimmen mit dem vorausgesagtem Verhalten der Ladungsträger in einem solchen Bauteil überein und sind die erste direkte Beobachtung solcher Plasmawellen. In Kooperation mit der Gruppe um Prof. Dr. Hartmut G. Roskos (Goethe-Universität Frankfurt) wurde die Geschwindigkeit der Plasmawelle durch Regression der Daten berechnet. Dabei wurden zwei Datensätzen an Bauteilen von unabhängigen Fabrikationsprozessen genutzt. Die berechnete Geschwindigkeit ist in guter Übereinstimmung mit Literaturwerten. Die Resultate verheißen die Anwendung von Feldeffekttransistoren als THz Sender und Detektoren und könnten zu schnellerer Kommunikationstechnologie führen.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Semiconductors 2.2 Plasma Waves in Graphene Field-Effect Transistors 2.3 Near-Field Microscopy 2.3.1 Aperture-SNOM 2.3.2 Scattering-SNOM 2.4 THz Optics 3 SNOM-Theory 3.1 Dipole Model 3.2 Detection and Demodulation 3.3 Pump-induced Sidebands in SNOM 3.4 Field Enhancement by Resonant Probes 4 Near-Field Microscope Setups 4.1 FELBE THz SNOM 4.2 Pump-modulated s-SNOM 4.3 THz Time-Domain-Spectroscopy SNOM 5 Sideband Results 5.1 Pump-induced Sidebands in Germanium 5.2 Fluence Dependence 5.3 Higher-order sidebands 5.4 Oscillation Amplitude 5.5 Technical Aspects of the Sideband Demodulation 6 Field-Effect Transistors 6.1 Device Design 6.2 Data Analysis 6.3 Near-Field Overview Scans 6.4 Plasma Wave Examination 6.5 Conclusion 7 Discussion and Outlook A Appendix A.1 Scanning Probe Microscopy A.2 Atomic Force Microscope List of Figures Bibliography