Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

Mit der Erfindung des Lasers wurden kohärente Lichtquellen allgemein verfügbar. Technische Fortschritte bei Pulsleistung und Pulsdauer ermöglichen linearer und nichtlinearer Wechselwirkungen von Licht und Materie auf ultrakurzen Zeitskalen zu untersuchen. Die Erzeugung von hohen Harmonischen is heutzutage viel verwended um den lichtblitze im extremen Ultraviolett mit bis zu attosekunden pulsedauern zu erzeugen. Diese Methode wurde kürzlich für Spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung erweitert. In dieser wird ein ein Anregungs-Abfrage Aufbau vorgestellt, in dem Höhere Harmonische im weichen Röntgenspektralbereich erzeugt und als ultrakurze Abfrage-Pulse genutzt werden. Ein neu entworfenes Röntgenabsorptionsspektrometer ermöglicht die bisher beste Auflösung und den besten detektierten Fluss an der K-Kante von Stickstoff. Der Aufbau wird genutzt, um die Ionisationsdynamik von diatomarem Stickstoff auf Femtosekunden-Zeitskalen und die anschließende Pikosekunden-Plasmadynamik zu untersuchen. Im Bereich des "Air Lasing", in dem das Lasern von Stickstoff-Ionen, die durch Starkfeld-Ionisation entstehen, untersucht wird, werden neue Erkenntnisse gewonnen. Der geringe Absorptionsquerschnitt von Wasser zwischen den K-Kanten von Kohlenstoff und Sauerstoff, bekannt als Wasserfenster, ermöglicht die Untersuchung von Molekülen und Ionen in wässriger Lösung. Es werden die ersten in eine laser labor gemessenen stationären weichen Röntgenspektren für Ionen und molekulare Systeme in wässriger Lösung vorgestellt. Darüber hinaus wird der Ansatz auch für transiente Absorptionsspektren angewendet. Zusätzliche Daten von Strahlzeiten an Großgeräten ermöglichen einen Vergleich der Methoden. Schließlich werden Ergebnisse von BESSY II zur Untersuchung der Struktur und lokale Umgebung von Protonen in Wasser vorgestellt. Die K-Kanten-Spektroskopie von Protonen-Wasser-Komplexen in Acetonitril vorgestellt erlaubt es die elektronische Struktur der beteiligten Moleküle besser zu verstehen. / The invention of the laser made coherent light sources widely available. Technical advances in pulse power und pulse duration allow the study of linear and nonlinear interactions of light and matter and ultrashort time scales. The highest nonlinear frequency up-converting process, High-order harmonics generation, is today the standard for up to attosecond short table-top sources. This method has been recently applied for ultrafast spectroscopy in the soft x-ray water window. In this thesis, a table-top high-order harmonics setup is presented and used for pump-probe spectroscopy in the water window. A home-built soft x-ray absorption spectrometer enables the so far best resolution and detected flux at nitrogen K-edge. The setup is utilized to study ionization dynamics of diatomic nitrogen on femtosecond time scales and the subsequent picosecond plasma dynamics. In the realm of air lasing, where lasing in nitrogen ions formed by strong field ionization is studied new insides are provided, narrowing down possible theoretical interpretations. The low absorption cross section of water between the carbon and oxygen K-edges known as the water window, enables to investigate molecules and ions in aqueous solution. The first steady-state soft x-ray spectra are presented for ions and molecular systems in aqueous solution recorded with a table-top laser based setup. Furthermore, the approach is also applied for transient absorption spectra. Additional data from beamtimes at large scale facilities allow for a comparison of the approaches. Finally, spectroscopic results taken at BESSY II are presented. The structure and local environment of excess protons in water is studied for more than two centuries and are still controversially discussed. Investigating proton-water complexes in acetonitrile with oxygen K-edge spectroscopy allows for a local probing of electronic orbital interactions and electric field effects on the electronic structure of the participating water molecules.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

In dieser Dissertation wird zum einen die ultraschnelle Ladungsträgerkinetik in einem Galliumnitrid (GaN)-basierten Übergitter, zum anderen die piezoelektrische Elektron-Phonon-Wechselwirkung kohärenter zonengefalteter Phononen in Galliumarsenid (GaAs)-basierten Übergittern behandelt. Mittels spektral- und zeitaufgelöster Photolumineszenzmessungen an einem n-dotierten GaN/Al0,18Ga0,82N Übergitter mit Parametern ähnlich derer in optoelektronischen Bauelementen wurde die defektbedingte Ladungsträgerkinetik untersucht, die innerhalb von ca. 150 ps durch den Einfang in tiefe, nichtstrahlende Rekombinationszentren beeinflusst wird. Die Untersuchung einer Passivierung mit Siliziumnitrid zur Verhinderung von Degradationseffekten zeigte ein stabiles optisches Langzeitverhalten bei gleichzeitiger Zunahme nichtstrahlender Defekte. Ferner wurde mit spektral aufgelöster Anrege-Abfrage-Spektroskopie eine Einfangkinetik auf einer Zeitskala von 150 - 200 fs in Defektzustände nahe der Übergitterbandkante gemessen, gefolgt von der Abkühlung der Ladungsträger durch Phononemission innerhalb weniger Pikosekunden bei Raumtemperatur und 35 ps bei 5 K. Kohärente zonengefaltete Phononen wurden mit Anrege-Abfrage-Spektroskopie an zwei AlAs/GaAs-Übergittern untersucht, die in [100]-, bzw. [111]-Richtung gewachsen wurden. Dies ermöglicht die (gezielte) Untersuchung der piezoelektrischen Elektron-Phonon-Kopplung, da diese für longitudinal-akustischen Phononen nur in der [111]-Probe existiert. Die Amplitude kohärenter Phononen mit einem Wellenvektor von q=0 in der [111]-Probe fällt verglichen mit denen in der [100]- und der [111]-Probe mit q≠0 signifikant schneller ab. Kohärente Phononen verursachen in der [111]-Probe bei q=0 ein makroskopisches piezoelektrisches Feld, welches Ladungsträger beschleunigt, die durch Reibung kohärente Phononen dämpfen. Bei hohen Ladungsträgerdichten unterdrückt die Abschirmung der induzierten piezoelektrischen Felder diese zusätzliche Dämpfung. / In this dissertation, the ultrafast carrier dynamics in a gallium nitride (GaN)-based superlattice as well as the piezoelectric electron-phonon-coupling of coherent zone-folded phonons in gallium arsenide (GaAs)-based superlattices are addressed. Using spectrally and time-resolved photoluminescence experiments on an exemplary n-doped GaN/Al0.18Ga0.82N superlattice with parameters similar to those in optoelectronic devices, we investigated the defect-related carrier kinetics, that are affected by trapping in saturable nonradiative recombination centers on time scales of ~150 ps. The investigation of a passivation with silicon nitride to prevent degradation effects show a long-term optical stability with a concomitant increase in non-radiative defect densities. Furthermore, spectrally resolved pump-probe spectroscopy was used to measure trapping kinetics into defect states near the conduction band minimum on a time scale of 150 – 200 fs. These kinetics are followed by carrier cooling through phonon emission within a few picoseconds at room temperature and within 35 ps at 5 K. Coherent zone-folded phonons were studied with pump-probe spectroscopy on two AlAs/GaAs superlattices grown in [100] and [111] direction, respectively. This allows the specific investigation of the piezoelectric electron-phonon interaction, since this exists for longitudinal acoustic phonons only in the [111] sample. The amplitude of coherent phonons with a wave vector of q=0 in the [111] sample decays significantly faster than in the [100] and the [111] samples with q≠0. Coherent phonons in the [111] sample cause a macroscopic piezoelectric field to which the photogenerated electron-hole plasma couples. Friction of the accelerated carriers provides the additional damping mechanism. High carrier densities screen the induced piezoelectric field, thus reducing the damping mechanism via the piezoelectric interaction.