Les nano-antennes optiques permettent la manipulation, le confinement et l'exaltation des champs électromagnétiques dans des volumes sub-longueur d'onde. Les applications de ces nano-objets concernent des domaines variés tels que les nano-sources de lumière, la photovoltaïque, la microscopie, la spectroscopie... Les propriétés physiques de ces nano-antennes dépendant essentiellement de leur nature, leurs tailles et leurs géométries, la caractérisation expérimentale de ces nano-objets est essentielle car elle permet d'en améliorer fortement le design et d'amplifier les réponses électromagnétiques. La problématique de ce travail de thèse concerne la caractérisation et l'exploitation des propriétés de nano-antennes optiques. Différentes techniques de caractérisation expérimentale de nano-antennes ont été développées au cours de cette thèse: spectroscopie de corrélation de fluorescence, suivi de dynamique temporelle de boîtes quantiques, spectroscopie sous saturation de fluorescence. Ces techniques ont été appliqués pour étudier différents types d'antennes optiques: microsphères diélectriques, nano-ouvertures simples et nano-ouvertures corruguées. Réciproquement, ces nano-antennes optiques ont été utilisées pour améliorer efficacement la détection de molécules fluorescentes en solution, avec des exaltations de fluorescence moléculaire supérieures à un facteur 100 et un contrôle de la directivité d'émission de fluorescence, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités en biophotonique.

Les nanostructures d'or peuvent être utilisées comme antennes optiques : elles se couplent à un émetteur ou récepteur de photons en champ proche et amplifient l'interaction de celui-ci avec le champ lointain. Nous montrons ici comment des dimères de nanoparticules d'or assemblés autour d'un brin d'ADN fonctionnent comme des antennes aux fréquences optiques, alimentées par un émetteur quantique unique. L'électrophorèse permet d'isoler des nanoparticules de 36 nm de diamètre fonctionnalisées par un seul monobrin d'ADN de 30 ou 50 bases et, après hybridation de séquences complémentaires, de dimères de géométries contrôlées. Les fréquences de résonance de ces assemblages indiquent un décalage spectral vers le rouge pour des distances interparticules réduites ; en excellent accord avec des calculs théoriques corrélés à une étude topologique par microscopie électronique cryogénique. En alimentant ces dimères par une unique molécule d'ATTO647N, nous produisons des sources de photons uniques dont les taux d'émission spontanée sont exaltés de deux ordres de grandeur par rapport à des fluorophores isolés. Les taux de désexcitation mesurés sur plusieurs centaines de molécules uniques (isolées et en présence d'une ou deux nanoparticules d'or) coïncident quantitativement avec les exaltations estimées en théorie de Mie. Des mesures d'ensemble par spectroscopie de corrélation de fluorescence indiquent également une exaltation de plus d'un ordre de grandeur des coefficients d'extinction molaire et un gain en signal de fluorescence pour les dimères les plus courts malgré une réduction notable du rendement quantique. En modifiant fondamentalement l'environnement électromagnétique local, ces nanostructures hybrides offrent une nouvelle voie d'ingénierie des propriétés photochimiques de systèmes moléculaires.

Dans la première partie de cette thèse, nous tirons parti du concept de nano-antenne optique afind'apporter une solution innovante au problème d'interprétation de la microscopie champ procheoptique (SNOM). En effet, il est connu que certaines nano-antennes développent des réponsesoptiques dipolaires. Dans cette thèse nous démontrons comment l'utilisation d'une nano-ouverturepapillon (nano-antenne dipolaire), à l'extrémité d'une pointe SNOM, permet de détecter et collecteruniquement une seule composante du champ proche électrique. Ce résultat est démontré d'unpoint de vue théorique par l'utilisation de simulation FDTD (Finite Difference Time Domain) et d'unpoint de vue expérimental par la caractérisation, par cette pointe innovante, d'échantillonsdiélectriques (réseaux, cristaux photoniques) et métalliques (milieux désordonnés plasmoniques).Dans une deuxième partie, nous démontrons comment la sonde développée dans la premièrepartie, peut être utilisée comme détecteur du signal émis par un nano-émetteurs (NE) unique. Il estétudié dans cette partie l'effet de couplage entre ces deux objets. Dans un premier temps, après ladescription complète des grandeurs caractéristiques d'un NE, nous démontrons théoriquementl'effet de la pointe sur la réduction du temps de vie de l'état excité et l'augmentation de lafluorescence d'un NE, en régime saturé et non saturé. Puis dans un deuxième temps nousdémontrons expérimentalement comment cette sonde réduit le temps de vie de l'état excité deboites quantiques placées à son extrémité, en comparaison de pointes SNOM plus conventionnellestelle que la pointe diélectrique et la pointe à ouverture circulaire.

Les nano-antennes optiques permettent la manipulation, le confinement et l'exaltation des champs électromagnétiques dans des volumes sub-longueur d'onde. Les applications de ces nano-objetsconcernent des domaines variés tels que les nano-sources de lumière,la photovoltaïque, la microscopie, la spectroscopie... Les propriétés physiques de ces nano-antennes dépendant essentiellementde leur nature, leurs tailles et leurs géométries, lacaractérisation expérimentale de ces nano-objets est essentielle car elle permet d'en améliorer fortement le design et d'amplifier les réponses électromagnétiques.La problématique de ce travail de thèse concerne la caractérisation et l'exploitation des propriétés de nano-antennes optiques. Différentes techniques de caractérisation expérimentale de nano-antennes ont été développées au cours de cette thèse: spectroscopie de corrélation de fluorescence, suivi de dynamique temporelle de boîtes quantiques, spectroscopie sous saturation de fluorescence. Ces techniques ont été appliqués pour étudier différents types d'antennes optiques: microsphères diélectriques, nano-ouvertures simples et nano-ouvertures corruguées. Réciproquement, ces nano-antennes optiques ont été utilisées pour améliorer efficacement la détection de molécules fluorescentes en solution, avec des exaltations de fluorescence moléculaire supérieures à un facteur 100 et un contrôle de la directivité d'émission de fluorescence, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités en biophotonique. / Optical nanoantennas allow manipulation, confinement and enhancement of light in sub-wavelength volumes. The applications of these nano-objects are related to various fields such as nano-lightsources, photovoltaic, microscopy, spectroscopy... The physical properties of these nanoantennas depending mainly on their nature,sizes and geometries, the experimental characterization of thesenano-objects is essential because it allows to improve significantly their design and amplify the electromagnetic responses.The focus of this work concerns the characterization and exploitationproperties of optical nanoantennas. Several experimental characterization techniques of nanoantennas have been developedduring this thesis: fluorescence correlation spectroscopy FCS,temporal dynamics monitoring of quantum dots, spectroscopy bysaturated excitation of fluorescence. These techniques were appliedto study different types of optical antennas: dielectricmicrospheres, bare nanoapertures and corrugated nanoapertures. Theseoptical antennas have been used to effectively improve the detectionof fluorescent molecules in solution, with fluorescence enhancementgreater than a factor of 100, together with a directivity control ofthe fluorescence emission, opening new opportunities inbiophotonics.

Dans la première partie de cette thèse, nous tirons parti du concept de nano-antenne optique afind'apporter une solution innovante au problème d'interprétation de la microscopie champ procheoptique (SNOM). En effet, il est connu que certaines nano-antennes développent des réponsesoptiques dipolaires. Dans cette thèse nous démontrons comment l’utilisation d’une nano-ouverturepapillon (nano-antenne dipolaire), à l’extrémité d’une pointe SNOM, permet de détecter et collecteruniquement une seule composante du champ proche électrique. Ce résultat est démontré d’unpoint de vue théorique par l’utilisation de simulation FDTD (Finite Difference Time Domain) et d’unpoint de vue expérimental par la caractérisation, par cette pointe innovante, d´échantillonsdiélectriques (réseaux, cristaux photoniques) et métalliques (milieux désordonnés plasmoniques).Dans une deuxième partie, nous démontrons comment la sonde développée dans la premièrepartie, peut être utilisée comme détecteur du signal émis par un nano-émetteurs (NE) unique. Il estétudié dans cette partie l’effet de couplage entre ces deux objets. Dans un premier temps, après ladescription complète des grandeurs caractéristiques d’un NE, nous démontrons théoriquementl’effet de la pointe sur la réduction du temps de vie de l’état excité et l’augmentation de lafluorescence d’un NE, en régime saturé et non saturé. Puis dans un deuxième temps nousdémontrons expérimentalement comment cette sonde réduit le temps de vie de l’état excité deboites quantiques placées à son extrémité, en comparaison de pointes SNOM plus conventionnellestelle que la pointe diélectrique et la pointe à ouverture circulaire. / In the first part of this manuscript, we use in our advantage the concept of optical nano-antennas, toget new solutions on the interpretation problems of scanning near-field optical microscope (SNOM)images. Indeed, it is known that some of the developed nano-antennas can express dipolarbehaviours. In this manuscript, we show how a bowtie nano-aperture (dipolar nano-antenna)embedded at the apex of a SNOM probe, can be used to detect and collect only one component ofthe electric near-field. This result is demonstrated as well theoretically, by the use of FDTD (FiniteDifference Time Domain) codes, as experimentally, by the characterisation with this tip, of dielectricsamples (diffraction grating and photonic crystals) and metallic ones (random plasmonic medium).In a second part, we show how the tip previously described, can be used as a detector of the signalfrom single emitter (SE). We study in this part the coupling and interactions between those twoobjects. After a full description of a two level system characteristics, we show theoretically the effectof our probe on the reduction of the excited state life time and the enhancement of thefluorescence of the SE, in both regime, saturated and non-saturated. Then we describeexperimentally how our special tip reduces the excited state life time of quantum dots placed at theapex of it, respect to more conventional SNOM probes as the dielectric and the circular apertureones.