SOUZA, Aldilene Saraiva. Electronic Transport in Molecular Systems. 2012. 107 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2012. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-06-08T19:17:13Z No. of bitstreams: 1 2012_tese_assouza.pdf: 11520100 bytes, checksum: 04bcbbf301130ab097bf5c01340034df (MD5) / Approved for entry into archive by Edvander Pires(edvanderpires@gmail.com) on 2015-06-08T19:52:21Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2012_tese_assouza.pdf: 11520100 bytes, checksum: 04bcbbf301130ab097bf5c01340034df (MD5) / Made available in DSpace on 2015-06-08T19:52:21Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2012_tese_assouza.pdf: 11520100 bytes, checksum: 04bcbbf301130ab097bf5c01340034df (MD5) Previous issue date: 2012 / Nesta tese apresentamos o estudo teórico de transporte eletrônico de dispositivos moleculares em dois problemas distintos. No primeiro, comparamos medidas via microscopia de tunelamento (STM) com cálculos de primeiros princípios onde a tensão aplicada em uma mono camada de moléculas auto-montadas, denominadas: 5-(4-piridina)-1,3,4-oxadiazol-2-tiol (HPYT) e 5-(4-fenil)-1,3,4-oxadiazol-2-tiol (HPOT) mostram a distribuição local de carga. Essas moléculas são depositadas sobre um substrato de ouro tipo (1 1 1). A formação destas camadas moleculares foi confirmada por medidas de STM. Cálculos baseados na teoria do funcional da densidade (DFT) foram realizados para obter a conformação mais estável da interação molécula/substrato. Verificamos uma grande semelhança entre os resultados teóricos e as medidas de imagem de STM. A partir desta comparação, sugerimos que o átomo de enxofre na molécula HPYT e HPOT está ligado à superfície de ouro por uma ligação direta à um único átomo de ouro. Para descrever a corrente de tunelamento ao longo da mono camada molecular sobre a superfície de Au (1 1 1) foi proposto um modelo quântico baseado na técnica de equação mestra. Nós investigamos também, propriedades de transporte de spin em uma cadeia de poliacetileno (como ponte) acoplada à uma nano fita de carbono tipo zigue-zague (ZGNRs) funcionando como eletrodos. Os cálculos de transporte foram efetuados usando técnica de funções de Green fora do equilíbrio (NEGF), combinada com a teoria do funcional da densidade (DFT). Trabalhos anteriores demonstraram que as ZGNRs exibem um ordenamento antiferromagnético (AF) e meia-metalicidade nos estados provenientes da borda, que podem ser destruídos com aplicação de um forte campo elétrico externo. Neste trabalho, nós demonstramos que a ligação entre a ponte molecular e átomos não-equivalentes de carbono (A/B) na sub rede de grafeno ZGNRs pode ocorrer de duas formas produzindo um sistema metálico ou semicondutor fortemente dependente do acoplamento local. Ao considerar o anel de carbono onde a cadeia está ligada, uma ligação se assemelha a uma ligação para no benzeno, enquanto a outra ligação é semelhante a uma ligação meta. Estas geometrias geram transmissão eletrônica distinta, que pode ser controlada sob um campo elétrico transversal.

CoordenaÃÃo de AperfeiÃoamento de NÃvel Superior / Nesta tese apresentamos o estudo teÃrico de transporte eletrÃnico de dispositivos moleculares em dois problemas distintos. No primeiro, comparamos medidas via microscopia de tunelamento (STM) com cÃlculos de primeiros princÃpios onde a tensÃo aplicada em uma mono camada de molÃculas auto-montadas, denominadas: 5-(4-piridina)-1,3,4-oxadiazol-2-tiol (HPYT) e 5-(4-fenil)-1,3,4-oxadiazol-2-tiol (HPOT) mostram a distribuiÃÃo local de carga. Essas molÃculas sÃo depositadas sobre um substrato de ouro tipo (1 1 1). A formaÃÃo destas camadas moleculares foi confirmada por medidas de STM. CÃlculos baseados na teoria do funcional da densidade (DFT) foram realizados para obter a conformaÃÃo mais estÃvel da interaÃÃo molÃcula/substrato. Verificamos uma grande semelhanÃa entre os resultados teÃricos e as medidas de imagem de STM. A partir desta comparaÃÃo, sugerimos que o Ãtomo de enxofre na molÃcula HPYT e HPOT està ligado à superfÃcie de ouro por uma ligaÃÃo direta à um Ãnico Ãtomo de ouro. Para descrever a corrente de tunelamento ao longo da mono camada molecular sobre a superfÃcie de Au (1 1 1) foi proposto um modelo quÃntico baseado na tÃcnica de equaÃÃo mestra. NÃs investigamos tambÃm, propriedades de transporte de spin em uma cadeia de poliacetileno (como ponte) acoplada à uma nano fita de carbono tipo zigue-zague (ZGNRs) funcionando como eletrodos. Os cÃlculos de transporte foram efetuados usando tÃcnica de funÃÃes de Green fora do equilÃbrio (NEGF), combinada com a teoria do funcional da densidade (DFT). Trabalhos anteriores demonstraram que as ZGNRs exibem um ordenamento antiferromagnÃtico (AF) e meia-metalicidade nos estados provenientes da borda, que podem ser destruÃdos com aplicaÃÃo de um forte campo elÃtrico externo. Neste trabalho, nÃs demonstramos que a ligaÃÃo entre a ponte molecular e Ãtomos nÃo-equivalentes de carbono (A/B) na sub rede de grafeno ZGNRs pode ocorrer de duas formas produzindo um sistema metÃlico ou semicondutor fortemente dependente do acoplamento local. Ao considerar o anel de carbono onde a cadeia està ligada, uma ligaÃÃo se assemelha a uma ligaÃÃo para no benzeno, enquanto a outra ligaÃÃo à semelhante a uma ligaÃÃo meta. Estas geometrias geram transmissÃo eletrÃnica distinta, que pode ser controlada sob um campo elÃtrico transversal.

[pt] Esta dissertação investiga e propõe um novo simulador de circuitos de Autômatos Celulares com Pontos Quânticos (QCA) e uma nova metodologia para a criação e otimização de circuitos lógicos, utilizando técnicas da inteligência computacional. Autômatos Celulares com Pontos Quânticos é uma nova tecnologia, na escala nanométrica, que tem chamado a atenção dos pesquisadores por ser uma alternativa à tecnologia CMOS, cujo limite físico de miniaturização será atingido nos próximos anos. QCA tem um grande potencial no desenvolvimento de circuitos com maior densidade espacial, maior velocidade, baixa dissipação e baixo consumo de energia. Ao contrário das tecnologias tradicionais, QCA não codifica a informação pelo fluxo de corrente elétrica, mas pela configuração das cargas elétricas no interior das células. A interação coulombiana entre as células garante o fluxo da informação. Apesar de simples, essas características fazem com que a arquitetura de circuitos de QCA se torne não trivial. Portanto, a criação de um simulador e de uma metodologia de elaboração e síntese automática de circuitos possibilitam aos cientistas uma melhor visualização de como esses dispositivos funcionam, acelerando o desenvolvimento desses sistemas na escala nanométrica. Para atingir o objetivo proposto, técnicas de inteligência computacional, tais como redes neurais do tipo Hopfield, para o desenvolvimento do simulador, e algoritmos genéticos, para a metodologia de criação e otimização dos circuitos, foram empregadas. Os resultados encontrados foram significativos, comprovando que as técnicas da inteligência computacional podem ser uma ferramenta estratégica para o rápido desenvolvimento da nanoeletrônica e da nanotecnologia em geral. / [en] This dissertation investigates and considers a new simulator of Quantum Dots Cellular Automata (QCA) Circuits and a new methodology for the synthesis and optimization of logical circuits, by means of Computational Intelligence. Quantum-dot Cellular Automata (QCA) is a new technology in the nanometric scale which has called attention from researchers as one alternative for the CMOS technology, which is reaching its physical limitation. QCA have a large potential in the development of circuits with high space density and low heat dissipation, and can allow the development of faster computers with lower power consumption. Differently from the conventional technologies, QCA do not codify information by means of electric current flow, but rather by the configuration of electrical charges in the interior of the cells. The Coulomb interaction between cells is responsible by the flow of information. Despite simple, these features become the design of logical devices into a non-trivial task. Therefore, the development of a simulator and a methodology of automatic synthesis of QCA circuits make possible to the scientist a better evaluation of how these circuits work, accelerating the development of these new systems in the nanometer scale. To reach the proposed target, Computational Intelligence techniques were used. The first results show that these techniques are capable of simulating efficiently and fast, synthesizing optimized circuits with a reduced number of cells. Such optimization reduces the possibility of failures and guarantees higher speed.