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[en] TRANSPORT PROPERTIES OF NANOSCOPIC SYSTEMS: ATOMS AND MOLECULES / [pt] PROPRIEDADES DE TRANSPORTE DE SISTEMAS NANOSCÓPICOS: ÁTOMOS E MOLÉCULASEDSON VERNEK 16 May 2007 (has links)
[pt] Neste trabalho estudamos o transporte eletrônico em nano-
estruturas de
átomos e moléculas. Utilizando o método das funções de
Green, abordamos
o problema das interações elétron-elétron e elétron-fônon
e seus efeitos na
condutância do sistema. Apresentamos um estudo detalhado
do regime
onde essas duas interações são simultaneamente importantes
e mostramos
que elas produzem novos efeitos nas propriedades do
sistema. Mostramos
que no regime de bloqueamento de Coulomb, o desdobramento
de Rabi
devido á interação elétron-fônon produz um novo efeito na
condutância,
que denominamos de tunelamento Rabi ressonante assistido
por fônons. No
regime de Kondo esse desdobramento é responsável por um
novo fenômeno,
o efeito Kondo de carga não inteira. / [en] In this work we study the electronic transport in atomic
and molecular
structures. By using the Green´s function method, we
address the problem
of the electron-electron and electron-phonon interactions
and their effects
on the conductance of the system. We present a detailed
study of the regime
where these two interactions are simultaneously important
and show that
they produce new effects on the properties of the system.
In the Coulomb
blockadge regime, the Rabi splitting due to the electron-
phonon interaction
produces a new effect in the conductance of nanosystem,
which we called
Rabi-assisted ressonant tunneling. In the Kondo regime,
this splitting is
responsible for a new phenomena, the non integer-charge
Kondo effect.
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[en] GROWTH OF QUANTUM DOT TO THE FAMILIES INAS/INP, INAS/INGAAS E INAS/INGAALAS FOR FOTODETECTORS OF INFRARED RADIATION / [pt] CRESCIMENTO DE PONTOS QUÂNTICOS DAS FAMÍLIAS INAS/INP, INAS/INGAAS E INAS/INGAALAS PARA FOTODETECTORES DE RADIAÇÃO INFRAVERMELHAARTUR JORGE DA SILVA LOPES 03 October 2008 (has links)
[pt] Pontos quânticos (PQs) auto-organizáveis de InAs sobre InP,
InGaAs, InGaAlAs utilizando-se substratos de InP foram
crescidos pela deposição química de metal-orgânicos (MOCVD)
e foram investigadas para fotodetectores. Para PQs
de InAs crescidos sobre diferentes substratos de InP, têm-se
que a presença de discordâncias é responsável pelo aumento
na densidade planar dos PQs. O espectro de fotoluminescência
(FL) das estruturas de InP/InxGa1-xAs/InAs/InP, com
diferentes composições da camada ternária. Medidas com
microscopia de força atômica (AFM) mostraram que os PQs mais
altos são obtidos quando os
mesmos são crescidos sobre uma camada de InxGa1-xAs com um
descasamento de 1000ppm, e a altura decresce com o
descasamento a partir deste valor. O espectro de FL dos PQs
mostrou uma banda assimétrica, a qual envolve transições
entre os níveis de energia dos PQs e pode ser decomposta em
dois picos. Pico de energia mais alta desta banda foi
observado para a amostra com PQs crescidos sobre uma
camada de InxGa1-xAs casada e o pico foi deslocado para
energias mais baixas para amostras tensionadas. Estruturas
diferentes de PQ de InAs crescidas sobre uma camada de
InGaAlAs casada com InP foram investigadas. Picos de
fotocorrente extremamente estreitos foram observados,
demonstrando um excelente potencial para sintonização
estreita de comprimentos de onda. Foram desenvolvidas
estruturas para detectar radiação superior à 10μm. Medidas
de absorção mostrando uma dependência com a polarização
mostraram eu as estruturas tem um confinamento total e são
apropriadas para detecção sintonizável de radiação por
incidência normal. / [en] Self-assembled InAs quantum dots (QD) over an InP, InGaAs,
InGaAlAs on InP substrates were grown by metal-organic
chemical vapor deposition (MOCVD) and were investigated for
quantum dot infrared photodetectors. For InAs QD over
an InP buffer on different InP substrates. The results
indicate that the presence of dislocations were responsible
for the increase in the QD density. Photoluminescence (PL)
spectra of InP/InxGa1-xAs/InAs/InP dot-in-a-well
structures, with different compositions of the ternary
layer. Measurements with atomic force microscopy showed
that the largest QD height is obtained when the InAs QDs
are grown on the InxGa1-xAs layer with a mismatch of
1000ppm, and the height decreases as the mismatch departs
from this value. PL spectra of the QDs showed an asymmetric
band, which involves transitions between dot energy levels
and can be deconvoluted into two peaks. The highest energy
PL peak of this band was observed for the sample with the
QDs grown on top of the lattice-matched InxGa1-xAs and it
shifted to lower energies for strained samples as the
degree of mismatch increased. Different InAs quantum dot
structures grown on InGaAlAs lattice matched to InP.
Extremely narrow photocurrent peaks were observed,
demonstrating great potential for fine wavelenght
selection. Structures which can detect radiation beyond
10ìm were developed. Polarization dependence
measurements showed that the structures have a zero-
dimensional character and are suitable for detection of
normal incidence light.
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[en] OPTICAL AND MORPHOLOGICAL CHARACTERIZATION OF INAS QUANTUM DOTS / [pt] CARACTERIZAÇÃO ÓPTICA E MORFOLÓGICA DE PONTOS QUÂNTICOS DE INASJOSE EDUARDO RUIZ ROSERO 29 April 2016 (has links)
[pt] Se faz um estudo detalhado da produção de pontos quânticos de InAs crescidos sobre ligas de InGaAlAs que, por sua vez, são depositadas em substratos de InP de forma casada. Através da caracterização óptica e morfológica dos pontos quânticos obtém-se a dependência tanto da altura quanto da densidade dos pontos produzidos em função das condições de crescimento. Os pontos quânticos são produzidos em condições de crescimento variadas. A temperatura, o tempo de crescimento e a taxa de deposição são os parâmetros alterados de uma amostra para a outra. São utilizadas técnicas de microscopia de força atômica (AFM) e fotoluminescência (PL) para avaliar o efeito dos parâmetros de crescimento epitaxial sobre a qualidade óptica das estruturas obtidas, as alturas dos pontos quânticos nucleados, a homogeneidade e a densidade da distribuição resultante. É desenvolvida a otimização no processamento digital das imagens de AFM para obter melhores resultados em suas análises. São correlacionados e analisados os resultados obtidos em AFM como a altura e a densidade dos pontos quânticos e seus respectivos picos de emissão de PL. Finalmente foram feitas simulações dos níveis de energia dos pontos quânticos para correlacioná-las com os valores dos picos dos sinais de PL e as alturas dos pontos quânticos. / [en] A detailed study is performed of the production of InAs quantum dots grown on InGaAlAs lattice matched to InP. Performing the optical and morphological characterization of the quantum dots the dependence of the height and density of the quantum dots with the growth conditions is obtained. The quantum dots were produced under different growth conditions. Temperature, growth time and growth rate were changed from one sample to another. We use atomic force microscopy (AFM) and photoluminescence (PL) techniques to evaluate the effect of the growth conditions on the optical quality of the obtained structures, as well as the quantum dots heights, their homogeneity and density distribution. Image processing of AFM images was optimized to allow better accuracy in the analysis of quantum dot height. The AFM results, such as quantum dots height and density, were related and analyzed with their respective PL emission. Finally, simulations of the quantum dots energy levels were performed to correlate them with the quantum dots height and PL signal.
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[en] METHOD FOR QUANTIFYING MILK COMPONENTS USING INFRARED PHOTODETECTORS BASED ON NANOSTRUCTURES / [pt] MÉTODO PARA QUANTIFICAÇÃO DOS COMPONENTES DO LEITE UTILIZANDO FOTODETECTORES DE INFRAVERMELHO BASEADOS EM NANOESTRUTURASDANIELA DE MATTOS SZWARCMAN 16 March 2017 (has links)
[pt] No ano de 2014, o Brasil ocupou o quinto lugar no ranking mundial de produção de leite. No entanto, a produtividade média foi baixa, comparada aos outros grandes produtores. A avaliação da qualidade do leite é importante para melhorar a produtividade, pois ela auxilia na identificação de fatores que prejudicam a produção. As quantidades de proteína e gordura no leite são utilizadas como critérios de qualidade e, geralmente, medidas por equipamentos baseados em técnicas de espectroscopia no infravermelho. Esses equipamentos possuem alto custo e são adequados somente para uso em laboratório. Este trabalho tem como objetivo avaliar o uso de fotodetectores baseados em nanoestruturas na quantificação da proteína do leite, visando um dispositivo portátil e de baixo custo. Para isso, técnicas de espectroscopia no infravermelho
foram utilizadas no estudo do leite, da sua proteína e de algumas adulterações. A resposta dos fotodetectores (corrente) também foi analisada através da espectroscopia no infravermelho. Finalmente, uma simulação experimental do dispositivo completo foi feita e os resultados comparados com os estudos de espectroscopia. Com base nessas comparações, constatou-se a viabilidade de se utilizar os fotodetectores baseados em nanoestruturas na quantificação da proteína do leite. / [en] In 2014, Brazil occupied the fifth position in the world ranking of milk production. However, the average productivity was small compared to the other major producers. Quality evaluation is important for improving milk productivity, as it helps to identify factors that hinder production. The quantities of protein and fat in milk are used as quality standards, and they are usually measured with instruments based on infrared spectroscopy techniques. These devices are expensive and they are only suitable for laboratory use. This study intends to evaluate the application of photodetectors based on nanostructures in the quantification of milk protein, aiming at the production of a portable and inexpensive device. In order to accomplish this, infrared spectroscopy techniques were used in the study of milk, protein and milk adulteration. The photodetectors response (current) was also analyzed by infrared spectroscopy. Later, an experimental simulation of the final device was done and the results were compared with the spectroscopy studies. Given these relations, it was found that photodetectors based on nanostructures can be used in the quantification of milk protein.
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[en] MANY BODY EFFECTS AND TRANSPORT PROPERTIES IN NANOSCOPIC SYSTEMS. THE KONDO EFFECT AND MAGNETISM IN QUANTUM DOT STRUCTURES / [pt] EFEITOS DE MUITOS CORPOS NAS PROPRIEDADES DE TRANSPORTE EM SISTEMAS NANOSCÓPICOS. EFEITO KONDO E MAGNETISMO EM ESTRUTURAS DE PONTOS QUÂNTICOSLAERCIO COSTA RIBEIRO 31 August 2010 (has links)
[pt] Nesta tese estudamos as propriedades de transporte de estruturas de pontos quânticos (PQs) ligados a contatos metálicos (CM). Descrevemos o formalismo dos bósons escravos através de sua aplicação ao sistema de um PQ ligado a um CM. Estudamos a nuvem Kondo (NK) dentro deste CM e desenvolvemos uma metodologia para calcular sua extensão (csi). Mostramos que (csi) é inversamente proporcional a temperatura Kondo TK. Aplicamos o método ao sistema de dois PQs. Estudamos o Regime Kondo (RK) molecular de um elétron (1e), a concorrência entre o antiferromagnetismo e o RK de dois elétrons (2e), a constituição da NK dentro dos CM e o valor de Tk. Calculamos a extensão da NK e a TK para diferentes valores da conexão entre os PQs e comparamos com os resultados obtidos a temperatura finita (TF). Mostramos a diminuição da NK quando TK e a conexão entre os PQs aumentam. Obtivemos um comportamento exponencial para TK em função desta conexão. Estudamos o sistema de dois PQs interagentes que se enxergam através de um terceiro PQ não interagente. Obtivemos a coexistência entre o RK e a correlação ferro (CF) para o sistema com 2e. À TF obtivemos um comportamento parabólico para a TK em função da conexão com o sítio do meio. Estes resultados diferem dos obtidos para o sistema
de dois PQs conectados diretamente entre si. Estudamos uma molécula de três PQs interagentes conectados a dois CM através do PQ do meio e identificamos o estabelecimento de um regime Kondo dois estágios. Observamos uma CF quando o PQ do meio está ocupado e uma correlação antiferro CAF quando está vazio. Esta propriedade permite o funcionamento deste sistema como uma porta quântica. Mostramos que a leitura da informação desta porta pode ser mediada pelo RK. / [en] In this thesis we study the transport properties of quantum dot structures (QD s) connected to metallic leads (ML).We describe the slave boson mean field approach through it s application to a system of one QD connected to a (ML). We study the Kondo cloud (KC) inside this ML and develop a method to calculate it s extension (csi). We prove that ξ is proportional to the inverse of Kondo temperature TK. We apply the method to the system of two QD s and study the molecular KR for the system with one electron (1e), the competition between the antiferromagnetism and the KR for the system with an occupations of two electrons (2e), the formation of the Kondo cloud inside the ML and the TK value. We calculate the
extension (csi) and TK for diferent values of the connection between the QD s and compare with the results found to finite temperature (FT).We show the decrease of the KC when TK and the connection between the dots increases. We obtain an exponential behavior of TK as a function of this connection.
We study the system of two QD s with Coulomb interaction U correlated though a non interacting QD. We obtain the coexistence between the KR and the ferromagnetic correlation (FC) for the system with 2e. In a regime of finete temperature we obtain a parabolic behavior to the TK as a function of the connection with the central QD. This results are different of that obtained for the system of two QD s directly connected to each other. We study the molecule of three interacting QD s connected to two ML through
the central one and identify a two stage Kondo effect. We observe a FC when the central QD is charged with one electron and an anti-ferromagnetic correlation (AFC) when this PQ is empty(or occupied if an even number of electrons). This properties permits the operation of this system as a quantum gate device. We prove that the reading of the information of this gate can be mediated through the KR.
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[pt] CRESCIMENTO DE PONTOS QUÂNTICOS POR STRANSKI-KRASTANOV E POR CRESCIMENTO SELETIVO EM NANOFIOS VISANDO APLICAÇÃO EM DISPOSITIVOS OPTOELETRÔNICOS / [en] GROWTH OF QUANTUM DOTS BY STRANSKI-KRASTANOV MODE AND BY SELECTIVE AREA GROWTH IN NANOWIRE FOR OPTOELECTRONIC DEVICESRUDY MASSAMI SAKAMOTO KAWABATA 08 March 2016 (has links)
[pt] As premências da sociedade contemporânea têm dependido gradativamente mais do uso de dispositivos optoeletrônicos como solução para o aperfeiçoamento de inúmeras aplicações diárias. Notadamente na última década, áreas como a de geração de energia elétrica com células solares inorgânicas ou a de computação com o advento de computadores quânticos baseados em fótons únicos têm acumulado muitos investimentos em pesquisa. Este trabalho visa estudar e definir os parâmetros necessários para a produção de pontos quânticos (QD, do inglês Quantum Dot) de semicondutores III-V com o objetivo de aplicá-los como material ativo para células solares de banda intermediária (IBSC, do inglês Intermediate Band Solar Cell) e para emissores de fótons únicos quando inseridos em nanofios (QD-in-NW, do inglês QD in Nanowire). Para a aplicação em IBSC, os pontos quânticos são produzidos auto organizadamente pelo modo Stranski-Krastanow. A estrutura de banda do IBSC requer um poço de potencial fundo o suficiente para gerar 3 absorções em paralelo de fótons com energias distintas (um proveniente da energia de gap do material da barreira, um da absorção banda-banda do poço de potencial e o terceiro da absorção intra-banda do poço na banda de condução). Os materiais escolhidos foram barreiras de AlxGa1-xAs e poço de InAs crescidos sobre um substrato de GaAs(100). Os resultados do crescimento dessa estrutura foram analisados por microscopia de força atômica (AFM, do inglês atomic force microscopy), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e fotoluminescência (PL, do inglês photoluminescence). Para a aplicação em emissores de fótons únicos, os QDs (de InxGa1-xAs) são crescidos axialmente sobre nanofios de GaAs em substrato de GaAs(111)B. A técnica de crescimento escolhida neste caso foi o crescimento seletivo (SAG, do inglês selective area growth) que traz muitas vantagens com relação à qualidade cristalina e futuras litografias para fabricação do dispositivo. Tal técnica consiste na aplicação de uma máscara sobre o substrato com buracos nanométricos dentro dos quais a epitaxia ocorre exclusivamente. Os resultados de crescimento da estrutura foram analisados por MEV, MET, PL e espectroscopia de raios X por dispersão em energia (EDX, do inglês Energy-dispersive X-ray Spectroscopy). Em ambos os casos, o crescimento das estruturas finais foi otimizado. Foi possível obter correlações da influência de cada parâmetro de crescimento na morfologia, cristalinidade e composição das estruturas. No caso dos QDs para IBSC, o método usado de recobrimento por In-flush foi determinante para a melhoria da qualidade cristalina das camadas e da homogeneização da altura dos QDs. No caso da estrutura de QD-in-NW, primeiro precisou-se encontrar os parâmetros de crescimento dos nanofios para atingir uma razão de aspecto alta, e só posteriormente estudou-se as condições para que o InAs crescesse axialmente sobre o nanofio. As caracterizações, principalmente a ótica, de ambos os trabalhos indicam que as estruturas propostas foram produzidas. / [en] In contemporary society the dependence on optoelectronic devices for countless daily applications has increased gradually. Particularly in the last decade fields such as energy generation through inorganic solar cells or quantum computation based in exchange of single photons has been heavily funded for their development. The aim of this thesis is defining the production parameters needed to fabricate quantum dots (QD) based on III-V semiconductors with planar geometry for intermediate band solar cell (IBSC) and with nanowire geometry (quantum dot in nanowire, QD-in-NW) for single photon emitter applications. For IBSC, the QDs are generated via self-assembly by Stranski-Krastanow mode. The IBSC s band structure requires a potential well deep enough to have 3 parallel photon absorption in different energy ranges (one is the barrier s energy gap, another is from the valence band to the intermediate band and the third one is from the intermediate band to the top of the barrier). The selected materials were AlxGa1-xAs as barriers, InAs as well, all grown on GaAs(100) substrate. The growth results were analysed by atomic force microscopy (AFM), scanning eléctron microscopy (SEM), transmission eléctron microscopy (TEM) and photoluminescence (PL). For the single photon emitters, the QDs (InxGa1-xAs) are grown axially over GaAs nanowires on a GaAs(111)B substrate. The chosen growth technique was the selective area growth (SAG) that brings many advantages in crystal quality and device lithography. This technique consists of applying a mask over the substrate with nanometric holes inside which the epitaxy occurs. The results were analysed by SEM, TEM, PL and energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX). In both cases, the growth of the structures were optimized for better quality. The growth parameters could be correlated with the structure’s morfology, cristalinity and composition. For the IBSC, a capping method named In-flush was used to increase the crystal quality from the layers and the homogeneity from the QD s heights. For the QD-in-NW, firstly the nanowire s growth was optimized for higher aspect ratio and only then the growth of the InAs QD was optimized for axial growth over the nanowire. In both cases the optical measurements show that the proposed structures were grown successfully.
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[en] OUT OF EQUILIBRIUM TRANSPORT IN QUANTUM DOTS STRUCTURES / [pt] TRANSPORTE FORA DO EQUILÍBRIO EM ESTRUTURAS DE PONTOS QUÂNTICOSLAERCIO COSTA RIBEIRO 26 December 2005 (has links)
[pt] Neste trabalho estudamos as propriedades eletrônicas e de
transporte
de uma molécula artificial diatômica que consiste de dois
pontos quânticos
conectados a dois contatos submetidos a um potencial
externo. Cada ponto
quântico é descrito por um nÃvel de energia no qual os
elétrons estão
fortmente correlacionados pela interação Coulombiana no
interior e entre
os pontos quânticos. Duas topologias são consideradas para
o sistema:
uma corresponde aos dois pontos dispostos numa linha de
condução e o
outro a uma configuração em paralelo. O problema é tratado
com as
funções de Green obtidas a partir do formalismo de Keldysh
para o sistema
fora do equilÃbrio. Estas funções permitem o cálculo da
carga nos pontos
quânticos e da corrente elétrica no sistema. A fÃsica do
sistema é controlada
principalmente pelas várias interações Coulombianas. Para
a configuração
em paralelo existem dois canais interferindo para a
propagação do elétron
pelo sistema, cujas propriedades dependem do estado de
carga de cada
ponto quântico. Para a configuração em série a corrente é
controlada pela
possibilidade da carga ser drenada de um ponto quântico ao
outro. O estado
de carga em cada ponto quântico e a corrente elétrica são
discutidos em
detalhe para as duas configurações e para diferentes
valores dos parâmetros
que definem o sistema. / [en] In this work we study the electronic and transport
properties of an
artificial diatomic molecule consisting of two quantum
dots connected to two
leads under the effect of an applied potential. Each dot
is described by one
energy level in which the electrons are supposed to be
strongly correlated
due to intra-dot and inter-dot Coulomb interaction. Two
topologies are
considered for the system: one corresponds to two dots
along a conducting
line and the other in a parallel configuration. The
problem is treated
using the out-of-equilibrium Green function Keldysh
formalism. The Green
functions permit the calculation of the charge in the dots
and the electronic
current of the system. The physics is controlled mainly by
the various
Coulomb interactions. For the parallel configuration there
are two interfering
channels for the electron to go along the system, which
properties depend
upon the state of charge of each dot. For the serial
configuration the current
is controlled by the possibility of the charge to be
drained from one dot to
the other. The state of charge at each dot and the
electronic current are
discussed in detail for the two configurations and for
different values of the
parameters that define the system.
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[en] GROWTH MODE TRANSITION FROM 2D TO 3D IN INAS ON GAAS ANALYZED BY PHOTOLUMINESCENCE / [pt] TRANSIÇÃO NO MODO DE CRESCIMENTO 2D PARA 3D DE INAS SOBRE GAAS ANALISADA POR FOTOLUMINESCÊNCIAGUILHERME MONTEIRO TORELLY 26 September 2016 (has links)
[pt] Este trabalho apresenta a caracterização por fotoluminescência de amostras
com camadas de arseneto de índio depositadas em substratos de arseneto de gálio.
O objetivo é estudar a transição entre os modos bidimensional e tridimensional no
crescimento epitaxial em reator MOVPE, com a formação de pontos quânticos autoorganizados
pelo método Stranski-Krastanov e a subsequente aplicação da técnica
de indium flush. São analisados espectros de fotoluminescência, simulações dos
níveis de energia, imagens de microscopia de força atômica e microscopia eletrônica
de transmissão para a obtenção de informações sobre densidade, tamanho,
uniformidade e energia das transições radiativas dos pontos quânticos. Imagens de
microscopia eletrônica de transmissão revelam a qualidade das interfaces e a
espessura das camadas. / [en] This work presents the photoluminescence characterization of indium arsenide layers deposited on gallium arsenide substrates. The objective is to analyze the transition in growth mode, from two-dimensional to tri-dimensional in MOVPE, with the formation of self-assembled quantum dots by Stranski-Krastanov method and subsequent use of the indium flush technique. Photoluminescence spectra, quantum well and quantum dot simulations, atomic force microscopy and transmission electron microscopy images are analyzed in order to obtain information about quantum dot size, density, uniformity and electronic transitions. Transmission electron microscopy images reveal the interfaces quality and layers thicknesses.
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[pt] ESTUDO DA INFLUÊNCIA DAS CONDIÇÕES DE PREPARAÇÃO DE PONTOS QUÂNTICOS DE GRAFENO NAS SUAS PROPRIEDADES ÓPTICAS E NO SEU DESEMPENHO COMO SONDA DESLIGA/LIGA (OFF/ON) MEDIADA POR FE3+ / [en] STUDY OF FACTORS THAT INFLUENCE THE PRODUCTION OF GRAPHENE QUANTUM DOTS IN TERMS OF OPTICAL PROPERTIES AND AS OFF/ON ANALYTICAL PROBES MEDIATED BY FE3+CRISTIANI HERTEL 05 January 2023 (has links)
[pt] A robustez do processo de preparação de pontos quânticos de grafeno (GQDs), utilizando uma abordagem bottom-up, e ácido cítrico (GQDs não funcionalizados) ou ácido cítrico/glutationa (GQDs dopados com N) como precursores, foram estudadas para avaliar variações nas propriedades ópticas desses nanomateriais em função das condições de preparo (massa de precursor, taxa de aquecimento e do meio hidro-esfoliante). Foram preparados três diferentes tipos de GQDs para comparar, principalmente, as respostas fotoluminescentes e a supressão desta pelo Fe3+. Os GQDs não funcionalizados apresentaram fotoluminescência intensa (comprimento de onda de excitação = 330 nm e comprimento de onda de emissão na faixa de 450-460 nm). Os GQDs preparados em meio básico apresentaram luminescência até quatro vezes maior (comprimento de onda de emissão na mesma região). Os GQDs-GSH apresentaram resposta luminescente até duas ordens de grandeza maior (comprimento de onda de excitação = 347 nm e comprimento de onda de emissão = 425 nm) e sua interação com Fe3+, usado como mediador para quantificação de ácido ascórbico (AA), produziu supressão do sinal original e deslocamento do comprimento de onda de emissão para 440 nm. A variação nas proporções de glutationa e ácido ascórbico não implicaram em diferenças significativas nas características gerais desses GQDs-GSH, apontando para a robustez das condições de preparação dos mesmos. A adição de Fe3+ (4,0 × 10-4 mol L-1) reduziu o sinal original pela metade, permitindo distinguir a recuperação do sinal causada pela adição de AA. As curvas analíticas normalizadas para AA apresentaram linearidade no intervalo de concentração entre 1,0 × 10-5 e 1,0 × 10-4 mol L-1. A análise de uma amostra real produziu recuperação afetada pela instabilidade do analito no ambiente de sonda. / [en] The robustness of graphene quantum dots (GQDs) production, using a bottom-up approach, using citric acid (non-functionalized GQDs) or citric acid/glutathione (N-doped GQDs) as precursors, were studied to evaluate variations in the optical properties of these nanomaterials as a function of the experimental conditions (precursor proportion, heating rate, and hydro-exfoliating medium). Three different types of GQDs were prepared to compare, mainly, the photoluminescent responses and their suppression by Fe3+. Non-functionalized GQDs showed intense photoluminescence (wavelength of excitation = 330 nm and wavelength of emission in the range of 450-460 nm). The GQDs prepared in basic condition medium showed luminescence property up to four times greater (wavelength of emission in the same region). The GQDs-GSH showed a luminescent response up to two orders of magnitude higher (wavelength of excitation = 347 nm and wavelength of emission = 425 nm), and their interaction with Fe3+, used as a mediator for the quantification of ascorbic acid (AA), produced suppression of the original signal and wavelength of emission shift to 440 nm. The variation in the proportions of glutathione and ascorbic acid did not imply significant differences in the general characteristics of these GQDs-GSH, pointing to the robustness of their preparation conditions. The addition of Fe3+ (4.0 × 10-4 mol L-1) reduced the original signal by half, allowing to distinguish the recovery of the signal caused by the addition of AA. The normalized analytical curves for AA showed linearity in the concentration range between 1.0 × 10-5 and 1.0 × 10-4 mol L-1. Analysis of a real sample produced recovery affected by analyte instability in the probe environment.
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[en] ELECTRONIC CORRELATION IN QUANTUM DOTS SYSTEMS / [pt] CORRELAÇÃO ELETRÔNICA EM SISTEMAS DE PONTOS QUÂNTICOSVICTOR MARCELO APEL 15 June 2005 (has links)
[pt] Nesta tese investigamos os efeitos das interações elétron-
elétron nas
propriedades de transporte nanosistemas. Em particular,
estudamos sistemas
constituídos por dois pontos quânticos conectados a dois
contatos, em
diferentes topologias. O principal interesse é estudar os
efeitos do regime
Kondo e da fase eletrônica na condutância. Na
configuração
onde os dois
pontos são inseridos em cada braço de um anel atravessado
por um fluxo
magnético, denotada por PPL, calculamos as fases das
correntes que circulam
através de cada braço do anel. Estas fases são
determinadas
pelo efeito
Aharonov-Bohm combinado com a inflência da interação de
muitos corpos
das cargas nos pontos. Este sistema apresenta ressonância
Kondo para um
número par de elétrons em concordância com os resultados
experimentais1.
Outro aspecto interessante da configuração PPL é que,
mesmo
na ausência de
fluxo magnético, pode existir circulação de corrente no
anel, dependendo dos
parâmetros escolhidos. Consideramos outras duas
topologias
que envolvem
dois pontos quânticos acoplados através de interação de
tunelamento. Em
uma delas, denotada PAL, os dois pontos estão alinhados
com
os contatos, e
na outra, a configuração PPD, um ponto está inserido nos
contatos entanto
que o outro interage só com o primeiro. No limite de
acoplamento fraco,
estas duas configurações apresentam características bem
distintas, no só
na dependência da condutância com o potencial de porta
mas
também na
correlação de spin dos pontos quânticos. Ambas
configurações apresentam
ressonância Kondo para um número par de elétrons de
diferente natureza.
Quando cada ponto está carregado com um elétron, no caso
da
configuração
PAL, os spins dos pontos quânticos estão
descorrelacionados
enquanto que,
na configuração PPD, os spins estão correlacionados
ferromagneticamente.
No limite do acoplamento forte as propriedades de
transporte das dois
configurações são similares. Os sistemas discutidos acima
são representados
por o Hamiltoniano de Anderson de duas impurezas
acopladas,
o qual é
resolvido diagonalizando exatamente um aglomerado que é
embebido no resto
do sistema. Desta forma obtemos as propriedades de
transporte a T = 0.
Para estudar a dependência com a temperatura utilizamos o
método da equação de movimento (EOM) no limite da
repulsão Coulombiana infinita.
Aplicamos este método ao caso da topologia PPD,
obteniendo resultados
para baixas temperaturas consistente com os obtidos com o
método do
aglomerado. / [en] In this thesis we investigate the effects of the eletron-
eletron interaction
on the transport properties of nanosystems. In particular,
we study systems
constituted by two quantum dots conected to leads, in
different topologies.
Our main interest is to study the effects of the Kondo
regime and the
electronic phase on the conductance. In the configuration
where the two
dots are inserted in each arm of a ring threaded by a
magnetic flux, denoted
by PPL, we calculate the phases of the currents going along
each arm of the
ring. These phases are determined by the Aharonov-Bohm
effect combined
with the dots many body charging effects. This system
presents the Kondo
phenomenon for an even number (two) of electrons in the
dots, in agreement
with experimental results1. An interesting aspect of PPL
configuration is
that, even in the absence of magnetic flux there can be a
circulating current
around the ring, depending on the system parameters. In the
two other
topologies we consider the two quantum dots coupled through
tunneling
interaction. In one of them, denoted by PAL, the two dots
are aligned
with the leads, and in the other, the PPD configuration,
one dot is inserted
into the leads while the other interacts only with the
first. In the weak
coupling limit these two configurations present quite
different features, not
only on the dependence of the conductance on the gate
potencials applied to
the dots, but also on the dots spin correlation. Both
configurations present
Kondo resonance for an even number electrons. In the PAL
configuration the
spins of the charged dots are uncorrelated, while in the
PPD configuration
they are ferromagnetically correlated. In the strong
tunneling coupling
limit the transport properties of two interacting dot
configurations are very
similar. The systems discussed above are represented by an
Anderson two-
impurity first-neighbor tight-binding Hamiltonian, that is
solved by exactly
diagonalizing a cluster that is embebed into the rest of
the system. In this
way we obtain only the properties of the system at T = 0.
In order to study
temperature dependence phenomena we use the equation of
motion method
(EOM) in the limit of infinite Coulomb repulsion. We apply
it to the dots
in the PPD topology. The results for low temperatures are
consistent with hose obtained with the cluster method.
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