The content in the dissertation is divided into two main categories: (1) micro-particle characterization techniques based on elastic light scattering, and (2) ultra-compact on-chip plasmonic light concentration and its applications. For category (1), I developed two techniques, one is in vitro and the other is in the scenario of flow cytometry. I investigated theoretically and experimentally the spectra of scattered light from spherical dielectric particles at certain fixed angles, and demonstrate the linearity between the peak positions in the Fourier domain and the diameter of the particle. Based on this discovery, I demonstrate an efficient and accurate technique for in-vitro micro-particle sizing. Moreover, I theoretically analyzed the far-field elastic scattering signals from micro-particles passing through a flow cytometer with tightly focused incident beams, and established an algorithm to extract size information from the detected signals with higher accuracy than that in conventional flow cytometry systems. For category (2), I proposed an on-chip plasmonic nanofocusing technique whose unit device is a plasmonic triangle-shaped nanotaper mounted upon a dielectric optical waveguide. This structure provides highly efficient and robust light concentration into the tip of the nanotaper. Near-field measurements were performed to thoroughly investigate a fabricated sample and prove the concept. I also proposed theoretically a novel concept named phase-induced local-field configuration with logic behaviors, whose actuators are composite devices built on units of single on-chip plasmonic light concentrators mentioned above.

Effective focusing of electromagnetic (EM) energy to nanoscale regions is one of the major challenges in nano-photonics and plasmonics. The strong localization of the optical energy into regions much smaller than allowed by the diffraction limit, also called nanofocusing, offers promising applications in nano-sensor technology, nanofabrication, near-field optics or spectroscopy. One of the most promising solutions to the problem of efficient nanofocusing is related to surface plasmon propagation in metallic structures. Metallic tapered rods, commonly used as probes in near field microscopy and spectroscopy, are of a particular interest. They can provide very strong EM field enhancement at the tip due to surface plasmons (SP’s) propagating towards the tip of the tapered metal rod. A large number of studies have been devoted to the manufacturing process of tapered rods or tapered fibers coated by a metal film. On the other hand, structures such as metallic V-grooves or metal wedges can also provide strong electric field enhancements but manufacturing of these structures is still a challenge. It has been shown, however, that the attainable electric field enhancement at the apex in the V-groove is higher than at the tip of a metal tapered rod when the dissipation level in the metal is strong. Metallic V-grooves also have very promising characteristics as plasmonic waveguides. This thesis will present a thorough theoretical and numerical investigation of nanofocusing during plasmon propagation along a metal tapered rod and into a metallic V-groove. Optimal structural parameters including optimal taper angle, taper length and shape of the taper are determined in order to achieve maximum field enhancement factors at the tip of the nanofocusing structure. An analytical investigation of plasmon nanofocusing by metal tapered rods is carried out by means of the geometric optics approximation (GOA), which is also called adiabatic nanofocusing. However, GOA is applicable only for analysing tapered structures with small taper angles and without considering a terminating tip structure in order to neglect reflections. Rigorous numerical methods are employed for analysing non-adiabatic nanofocusing, by tapered rod and V-grooves with larger taper angles and with a rounded tip. These structures cannot be studied by analytical methods due to the presence of reflected waves from the taper section, the tip and also from (artificial) computational boundaries. A new method is introduced to combine the advantages of GOA and rigorous numerical methods in order to reduce significantly the use of computational resources and yet achieve accurate results for the analysis of large tapered structures, within reasonable calculation time. Detailed comparison between GOA and rigorous numerical methods will be carried out in order to find the critical taper angle of the tapered structures at which GOA is still applicable. It will be demonstrated that optimal taper angles, at which maximum field enhancements occur, coincide with the critical angles, at which GOA is still applicable. It will be shown that the applicability of GOA can be substantially expanded to include structures which could be analysed previously by numerical methods only. The influence of the rounded tip, the taper angle and the role of dissipation onto the plasmon field distribution along the tapered rod and near the tip will be analysed analytically and numerically in detail. It will be demonstrated that electric field enhancement factors of up to ~ 2500 within nanoscale regions are predicted. These are sufficient, for instance, to detect single molecules using surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) with the tip of a tapered rod, an approach also known as tip enhanced Raman spectroscopy or TERS. The results obtained in this project will be important for applications for which strong local field enhancement factors are crucial for the performance of devices such as near field microscopes or spectroscopy. The optimal design of nanofocusing structures, at which the delivery of electromagnetic energy to the nanometer region is most efficient, will lead to new applications in near field sensors, near field measuring technology, or generation of nanometer sized energy sources. This includes: applications in tip enhanced Raman spectroscopy (TERS); manipulation of nanoparticles and molecules; efficient coupling of optical energy into and out of plasmonic circuits; second harmonic generation in non-linear optics; or delivery of energy to quantum dots, for instance, for quantum computations.

This thesis is concerned with the optimization and development of the production of nanofocusing refractive x-ray lenses. These optics made of either silicon or diamond are well-suited for high resolution x-ray microscopy. The goal of this work is the design of a reproducible manufacturing process which allows the production of silicon lenses with high precision, high quality and high piece number. Furthermore a process for the production of diamond lenses is to be developed and established. In this work, the theoretical basics of x-rays and their interaction with matter are described. Especially, aspects of synchrotron radiation are emphasized. Important in x-ray microscopy are the different optics. The details, advantages and disadvantages, in particular those of refractive lenses are given. To achieve small x-ray beams well beyond the 100nm range a small focal length is required. This is achieved in refractive lenses by moving to a compact lens design where several single lenses are stacked behind each other. The, so-called nanofocusing refractive lenses (NFLs) have a parabolic cylindrical shape with lateral structure sizes in the micrometer range. NFLs are produced by using micro-machining techniques. These micro-fabrication processes and technologies are introduced. The results of the optimization and the final fabrication process for silicon lenses are presented. Subsequently, two experiments that are exemplary for the use of NFLs, are introduced. The first one employs a high-resolution scanning fluorescence mapping of a geological sample, and the second one is a coherent x-ray diffraction imaging (CXDI) experiment. CXDI is able to reconstruct the illuminated object from recorded coherent diffraction patterns. In a scanning mode, referred to as ptychography, this method is even able to reconstruct the illumination and the object simultaneously. Especially the reconstructed illumination and the possibility of computed propagation of the wavefield along the focused beam yields findings about the optic used. The collected data give interesting information about the lenses and their aberrations. Comparison of simulated and measured data shows good agreement. Following this, the fabrication process of diamond lenses is described. Diamond with its extraordinary properties is well-suited as lens material for refractive lenses. Finally, a concluding overview of the present and future work of nanofocusing lenses is given. / Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und Optimierung der Herstellungsprozesse von refraktiven nanofokussierenden Röntgenlinsen. Diese aus Silizium oder Diamant hergestellten Optiken, sind hervorragend für hochauflösende Röntgen\-mikroskopie geeignet. Ziel dieser Arbeit ist es, einen reproduzierbaren Herstellungsprozess zu erarbeiten, der es erlaubt, Siliziumlinsen von hoher Präzision, Qualität und Quantität zu fertigen. Zusätzlich soll ein Prozess für Diamantlinsen entwickelt und etabliert werden. In der folgenden Arbeit werden die theoretischen Grundlagen von Röntgenstrahlung und deren Wechselwirkung mit Materie beschrieben. Spezielle Aspekte der Synchrotronstrahlung werden hervorgehoben. Wichtig im Zusammenhang mit Röntgenmikroskopie sind die verschieden Optiken. Deren Details, Vor- und Nachteile, insbesondere die der brechenden Linsen, werden genannt. Zur Erzeugung fein gebündelter Röntgenmikrostrahlen im Bereich unter 100nm lateraler Größe benötigt man sehr kurze Brennweiten. Mit brechenden Linsen lässt sich dieses mittels eines kompakten Linsendesigns von vielen hintereinander gestapelten Einzellinsen realisieren. Die so genannten refraktiven nanofokussierenden Linsen (NFLs) besitzen eine parabolische Zylinderform mit lateralen Strukturgrößen im Mikrometerbereich. NFLs werden mittels spezieller Technologien der Mikroprozessierung hergestellt. Diese Mikrostrukturierungsverfahren werden mit ihren jeweiligen Prozessschritten und zugehörenden Technologien vorgestellt. Die Ergebnisse der Optimierung und der endgültige Mikrostrukturierungsprozess für Siliziumlinsen werden dargelegt. Im Anschluss daran werden zwei Experimente erläutert, die beispielhaft für die Anwendung von NFLs stehen. Ersteres ist ein ortsaufgelöstes Fluoreszenzrasterexperiment einer geologischen Probe und das zweite ein kohärentes Röntgen-Beugungsexperiment (CXDI). CXDI ist in der Lage, aus kohärent aufgenommen Beugungsbildern das beleuchtete Objekt zu rekonstruieren. Kombiniert mit einem rasternden Verfahren, welches Ptychographie genannt wird, ist diese Methode in der Lage, die Beleuchtungsfunktion und das Objekt gleichzeitig zu rekonstruieren. Besonderes die rekonstruierte Beleuchtungsfunktion und die Möglichkeit der computergestützten Propagation des Wellenfeldes entlang des fokussierten Strahls, geben aufschlussreiche Informationen über die verwendete Optik. Neue Erkenntnisse über die Linsen und deren Aberrationen können so gewonnen werden. Vergleiche von simulierten mit gemessenen Daten zeigen gute Übereinstimmung. Daran anschließend erfolgt die Beschreibung der Entwicklung eines Fabrikationsprozess für Diamantlinsen. Diamant mit seinen außergewöhnlichen Materialeigenschaften ist besonders gut als Linsenmaterial für refraktive Röntgenlinsen geeignet. Abschliessend wird ein zusammenfassender Überblick über die derzeitigen und die zu erwartenden Entwicklungen bei refraktiven Linsen gegeben.

Ce travail est consacré à l’étude de la dynamique ultrarapide d’électrons chauds photo-excité dans des structures plasmonique. L’intérêt particulier de ce domaine réside dans le fait que les SPs, en raison de leurs caractéristiques spatio-temporelles spécifique, offrent un nouvel attrait technologique pour les processus de transport d’information ultra-rapide aux nano-échelles. Dans ce contexte, ce manuscrit offre une compréhension et une exploitation de l’une des principales limitations des technologies à base de SP : les pertes par effet Joule. Nous exploitons le fait que le mécanisme d’absorption des plasmons dans les métaux est suivi par la génération d’électrons chauds à l’échelle femtoseconde, ainsi les pertes peuvent être considrées comme une conversion d’énergie plasmon-électrons chauds. Cette conversion d’énergie est mesurée à l’aide d’une technique pompe-sonde laser femtoseconde. Nous lançons des impulsions SP que nous sondons sur des centaines de femtosecondes grace aux variations de permittivité diélectrique induites par le gaz d’électrons chaud accompagnant la propagation de SP. Le profil de température électronique est par conséquent une image de la distribution de densité de puissance de plasmon (absorption) non élargi spatialement et temporellement par diffusion de porteurs d’énergie. Nous avons pu démontrer la capacité de relier la mesure de température électronique à l’absorption du SP, révélant une absorption anormale autour d’une fente nanométrique. Les résultats expérimentaux sont en accord quantitatif avec les prédictions théoriques de la distribution de densité de puissance. Dans une seconde partie, nous avons étudié les pertes plasmoniques et leurs caractéristiques lors de sa propagation sur un film métallique semi-infini. Nous avons déterminé la vitesse de l’onde thermique électronique et son atténuation. Dans la dernière partie, nous utilisons une structure en pointe pour guider adiabatiquement et focaliser le plasmon à l’extrémité. Nous avons démontré ainsi la génération d’un point chaud nanométrique et avons mis en évidence un retard dans l’échauffement des électrons à l’extrémité de la pointe. Les perspectives et les questions ouvertes sont également discutées. / In this work we explored the ultrafast dynamics of photo-excited hot electrons in plasmonic structures. The particular interest of this field resides on the fact surface plasmons (SP), because of their unrivaled temporal and spatial characteristics, provide a technological route for ultrafast information processes at the nanoscale. In this context, this manuscript provides a comprehension and the harnessing of one of the major limitation of the SP-based technologies : absorption losses by Joule heating. We exploit the fact that the mechanism of plasmon absorption in metals is followed by generation of hot electrons at femtosecond time scale, thus losses can be seen as a plasmon-to-hot-electron energy conversion. This energy conversion is measured with femtosecond pump-probe technique. Femtosecond SP pulses are launched and probed over hundred femtoseconds through the permittivity variations induced by the hot-electron gas and which accompany the SP propagation. The measured electron temperature profile is therefore an image of plasmon power density distribution (absorption) not broadened spatially and temporally by energy carrier diffusion. As an important result we demonstrated the capability to link the electronic temperature measurement to the plasmonic absorption, revealing an anomalous light absorption for a sub- slit surroundings, in quantitative agreement with predictions of the power density distribution. In a second part we studied plasmon losses and their characteristics when they propagate on semi-infinite metal film. We determined the electronic thermal wave velocity and damping. In the last part we used a focusing taper-structure to adiabatically guide and focus the plasmon at the apex. Was demonstrated the generation of a nanoscale hot spot and put in evidence a delayed electron heating at the taper apex. Perspectives and the remaining open questions are also discussed.

This thesis is concerned with the optimization and development of the production of nanofocusing refractive x-ray lenses. These optics made of either silicon or diamond are well-suited for high resolution x-ray microscopy. The goal of this work is the design of a reproducible manufacturing process which allows the production of silicon lenses with high precision, high quality and high piece number. Furthermore a process for the production of diamond lenses is to be developed and established. In this work, the theoretical basics of x-rays and their interaction with matter are described. Especially, aspects of synchrotron radiation are emphasized. Important in x-ray microscopy are the different optics. The details, advantages and disadvantages, in particular those of refractive lenses are given. To achieve small x-ray beams well beyond the 100nm range a small focal length is required. This is achieved in refractive lenses by moving to a compact lens design where several single lenses are stacked behind each other. The, so-called nanofocusing refractive lenses (NFLs) have a parabolic cylindrical shape with lateral structure sizes in the micrometer range. NFLs are produced by using micro-machining techniques. These micro-fabrication processes and technologies are introduced. The results of the optimization and the final fabrication process for silicon lenses are presented. Subsequently, two experiments that are exemplary for the use of NFLs, are introduced. The first one employs a high-resolution scanning fluorescence mapping of a geological sample, and the second one is a coherent x-ray diffraction imaging (CXDI) experiment. CXDI is able to reconstruct the illuminated object from recorded coherent diffraction patterns. In a scanning mode, referred to as ptychography, this method is even able to reconstruct the illumination and the object simultaneously. Especially the reconstructed illumination and the possibility of computed propagation of the wavefield along the focused beam yields findings about the optic used. The collected data give interesting information about the lenses and their aberrations. Comparison of simulated and measured data shows good agreement. Following this, the fabrication process of diamond lenses is described. Diamond with its extraordinary properties is well-suited as lens material for refractive lenses. Finally, a concluding overview of the present and future work of nanofocusing lenses is given. / Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und Optimierung der Herstellungsprozesse von refraktiven nanofokussierenden Röntgenlinsen. Diese aus Silizium oder Diamant hergestellten Optiken, sind hervorragend für hochauflösende Röntgen\-mikroskopie geeignet. Ziel dieser Arbeit ist es, einen reproduzierbaren Herstellungsprozess zu erarbeiten, der es erlaubt, Siliziumlinsen von hoher Präzision, Qualität und Quantität zu fertigen. Zusätzlich soll ein Prozess für Diamantlinsen entwickelt und etabliert werden. In der folgenden Arbeit werden die theoretischen Grundlagen von Röntgenstrahlung und deren Wechselwirkung mit Materie beschrieben. Spezielle Aspekte der Synchrotronstrahlung werden hervorgehoben. Wichtig im Zusammenhang mit Röntgenmikroskopie sind die verschieden Optiken. Deren Details, Vor- und Nachteile, insbesondere die der brechenden Linsen, werden genannt. Zur Erzeugung fein gebündelter Röntgenmikrostrahlen im Bereich unter 100nm lateraler Größe benötigt man sehr kurze Brennweiten. Mit brechenden Linsen lässt sich dieses mittels eines kompakten Linsendesigns von vielen hintereinander gestapelten Einzellinsen realisieren. Die so genannten refraktiven nanofokussierenden Linsen (NFLs) besitzen eine parabolische Zylinderform mit lateralen Strukturgrößen im Mikrometerbereich. NFLs werden mittels spezieller Technologien der Mikroprozessierung hergestellt. Diese Mikrostrukturierungsverfahren werden mit ihren jeweiligen Prozessschritten und zugehörenden Technologien vorgestellt. Die Ergebnisse der Optimierung und der endgültige Mikrostrukturierungsprozess für Siliziumlinsen werden dargelegt. Im Anschluss daran werden zwei Experimente erläutert, die beispielhaft für die Anwendung von NFLs stehen. Ersteres ist ein ortsaufgelöstes Fluoreszenzrasterexperiment einer geologischen Probe und das zweite ein kohärentes Röntgen-Beugungsexperiment (CXDI). CXDI ist in der Lage, aus kohärent aufgenommen Beugungsbildern das beleuchtete Objekt zu rekonstruieren. Kombiniert mit einem rasternden Verfahren, welches Ptychographie genannt wird, ist diese Methode in der Lage, die Beleuchtungsfunktion und das Objekt gleichzeitig zu rekonstruieren. Besonderes die rekonstruierte Beleuchtungsfunktion und die Möglichkeit der computergestützten Propagation des Wellenfeldes entlang des fokussierten Strahls, geben aufschlussreiche Informationen über die verwendete Optik. Neue Erkenntnisse über die Linsen und deren Aberrationen können so gewonnen werden. Vergleiche von simulierten mit gemessenen Daten zeigen gute Übereinstimmung. Daran anschließend erfolgt die Beschreibung der Entwicklung eines Fabrikationsprozess für Diamantlinsen. Diamant mit seinen außergewöhnlichen Materialeigenschaften ist besonders gut als Linsenmaterial für refraktive Röntgenlinsen geeignet. Abschliessend wird ein zusammenfassender Überblick über die derzeitigen und die zu erwartenden Entwicklungen bei refraktiven Linsen gegeben.