Nanosecond repetitively pulsed (NRP) discharges are being increasingly used in various applications, in particular in plasma-assisted combustion and aerodynamic flow control. First, we studied the thermal and hydrodynamic effects of NRP discharges using quantitative Schlieren measurements and numerical analyses in atmospheric pressure air. The time resolved images show the expansion of the heated gas channel starting from as early as 50 ns after the discharge and the shock-wave propagation from about 500 ns. Gas density profiles simulated in 1-D cylindrical coordinates are used to reconstruct numerical Schlieren images for comparison with experimental ones. We propose an original method to determine the initial gas temperature and the fraction of energy transferred into fast gas heating, using a comparison of the contrast profiles obtained from experimental and numerical Schlieren images. The results show that a significant fraction of the electric energy is converted into gas heating within a few tens of ns. The values range from 25 % at a reduced electric field of 164 Td in air at 300 K to about 75 % at 270 Td in air preheated to 1000 K, which supports the fast heating processes via dissociative quenching of N2(B, C) by molecular oxygen. Second, we provide a database to test the kinetic modeling of lean mixture ignition by NRP discharges. We characterize the initial spark radius and the ignition kernel development at pressures up to 10 bar. Comparisons with a conventional igniter show that better results are obtained with NRP discharges in terms of flame propagation speed, especially at high pressure. The flame speed increases by up to 20 % at 10 bar due to the increased wrinkling of the flame front induced by NRP discharges. Finally, we investigate the dynamic response of a flame to actuation by NRP discharges in a 12-kW bluff-body stabilized burner. The results show a significant reduction in flame lift-off height, within 5 ms after applying the NRP discharges. The mechanism is attributed to the entrainment of the OH radicals and heat towards the shear layer of incoming fresh gases. This opens up new applications in the control of combustion instabilities.

Les décharges Nanosecondes Répétitives Pulsées (NRP) sont de plus en plus utilisées dans diverses applications, en particulier dans la combustion assistée par plasma et le contrôle d'écoulement aérodynamique. Tout d'abord, nous étudions les effets thermiques et hydrodynamiques d'une décharge NRP en utilisant des mesures de Schlieren rapide quantitatives et des analyses numériques dans l'air à la pression atmosphérique à 300 et 1000 K. Les images Schlieren résolues en temps montrent l'expansion du canal de gaz chauffé à partir de 50 ns après la décharge et la propagation d'ondes de choc à partir d'environs 500 ns. L'onde de choc change de forme cylindrique à sphérique après 3 µs. Nous analysons des images Schlieren enregistrées à partir de 50 nanosecondes à 3 microsecondes après la décharge. Des profils de densité de gaz simulés en coordonnées cylindriques 1-D sont utilisés pour reconstruire des images Schlieren numériques pour la comparaison avec les résultats expérimentaux. Nous proposons une méthode originale pour déterminer la température du gaz initial et la fraction de l'énergie transférée dans le chauffage rapide, en utilisant une comparaison des profils de contraste d'images obtenues à partir d'images Schlieren expérimentales et numériques. Les résultats montrent qu'une fraction importante de l'énergie électrique est convertie en chauffage du gaz en quelques dizaines de nanosecondes. Les valeurs vont de 25 % pour un champ électrique réduit de 164 Td dans l'air à 300 K à environ 75 % à 270 Td dans l'air à 1000 K. Celles-ci reflètent les processus de chauffage rapide par quenching dissociatif de N2(B,C) par l'oxygène moléculaire. Deuxièmement, nous fournissons une base de données pour tester la modélisation cinétique de l'allumage pauvre de mélange par les décharges NRP. Le rayon d'allumage initial, le développement du noyau d'allumage à des pressions jusqu'à 10 bar sont caractérisées. Les comparaisons avec un allumeur classique montrent que de meilleurs résultats sont obtenus avec des décharges NRP en termes de vitesse de propagation de la flamme, en particulier à haute pression, où la vitesse de flamme augmente jusqu'à 20% à 10 bar en raison de l'augmentation de plissement du front de flamme induit par les décharges NRP. Enfin, nous étudions la réponse dynamique d'une flamme à l'actionnement par les décharges NRP dans un brûleur 12-kW. Les résultats montrent une réduction significative (75%) de la hauteur de décollement de flamme après l'application des décharges NRP. Le mécanisme en jeu est l'entrainement des radicaux OH et de la chaleur produite par la décharge vers la couche de cisaillement de gaz frais entrant. Cette étude ouvre ainsi de nouvelles perspectives vers le contrôle des instabilités de combustion. / Nanosecond repetitively pulsed (NRP) discharges are being increasingly used in various applications, in particular in plasma-assisted combustion and aerodynamic flow control. First, we studied the thermal and hydrodynamic effects of NRP discharges using quantitative Schlieren measurements and numerical analyses in atmospheric pressure air. The time resolved images show the expansion of the heated gas channel starting from as early as 50 ns after the discharge and the shock-wave propagation from about 500 ns. Gas density profiles simulated in 1-D cylindrical coordinates are used to reconstruct numerical Schlieren images for comparison with experimental ones. We propose an original method to determine the initial gas temperature and the fraction of energy transferred into fast gas heating, using a comparison of the contrast profiles obtained from experimental and numerical Schlieren images. The results show that a significant fraction of the electric energy is converted into gas heating within a few tens of ns. The values range from 25 % at a reduced electric field of 164 Td in air at 300 K to about 75 % at 270 Td in air preheated to 1000 K, which supports the fast heating processes via dissociative quenching of N2(B, C) by molecular oxygen. Second, we provide a database to test the kinetic modeling of lean mixture ignition by NRP discharges. We characterize the initial spark radius and the ignition kernel development at pressures up to 10 bar. Comparisons with a conventional igniter show that better results are obtained with NRP discharges in terms of flame propagation speed, especially at high pressure. The flame speed increases by up to 20 % at 10 bar due to the increased wrinkling of the flame front induced by NRP discharges. Finally, we investigate the dynamic response of a flame to actuation by NRP discharges in a 12-kW bluff-body stabilized burner. The results show a significant reduction in flame lift-off height, within 5 ms after applying the NRP discharges. The mechanism is attributed to the entrainment of the OH radicals and heat towards the shear layer of incoming fresh gases. This opens up new applications in the control of combustion instabilities.

De nombreuses études sont menées pour la compréhension et l'utilisation de plasmas hors équilibre pour les procédés industriels capables d'améliorer la combustion, de stabiliser des flammes et de réduire les polluants. En effet, dans le cadre des nouvelles normes européennes, il devient indispensable de pouvoir maîtriser la qualité de la combustion et de réduire ainsi les émissions polluantes. Même si le principe de l'allumage classique par étincelle est depuis longtemps connu et utilisé dans l’industrie automobile, ce système présente néanmoins quelques limites. En effet, le caractère localisé de l’étincelle créée réduit la probabilité de rencontre entre l’étincelle et une zone de mélange inflammable ce qui conduit à des ratés d’allumages et spécialement en mélanges pauvres. Ainsi, l’utilisation de systèmes différents reposant sur des plasmas non-thermiques fournit des avantages significatifs, dont les propriétés de forte réactivité chimique et de faible coût énergétique. L’objet principal de ce travail de thèse est l’étude de l’allumage de mélanges combustibles par un certain type de décharges pulsées nanosecondes. En effet, un des intérêts du déclenchement de combustion par décharges nanosecondes est le développement d’une zone spatiale d’allumage nettement plus étendue que celle obtenue par l’étincelle de la bougie standard. Enfin, un autre avantage des décharges nanosecondes est la création de nombreux radicaux dans le milieu combustible nécessaires à l’initiation directe des cinétiques de combustion en limitant la contribution thermique, souvent impliquées dans les pertes de rendement des allumeurs. Dans notre étude, la décharge nanoseconde pulsée utilisée est caractérisée par l’application d’une surtension très élevée donnant un pulse de tension très court (12 ns), d’amplitude très élevée (50 kV) et un front de montée très raide (2 ns). Au cours de cette étude, nous avons d’abord caractérisé la décharge nanoseconde pulsée dans des mélanges air/propane et air/heptane à pression atmosphérique. Ensuite, nous avons appliqué la décharge au déclenchement de combustion dans les mélanges air/propane et air/heptane dans les proportions stœchiométriques mais aussi en mélanges pauvres et ce toujours à pression atmosphérique, ce qui a montré la réduction des délais de combustion. De plus, les résultats en mélanges stœchiométriques montrent qu’il existe trois modes d’allumage : un ponctuel, un double et un mode cylindrique et ce en fonction de la densité d’énergie. / One growing topic of interest in the field of non-thermal plasmas is the use of pulsed corona discharges for ignition purposes and more specifically the use of discharges generated under very strong overvoltages for car atmospheric engine applications. Because of strong environmental constraints on car exhaust gases, engines to be developed in the future have to run with lean air / gasoline mixtures or diluted with burnt gases. In both cases, it needs the optimization of ignition devices since classical spark gaps become inefficient in these conditions. In this context, the generation of non-equilibrium plasmas on large volumes, with high densities of active species, and the ability to induce fast gas heating is challenging. Our experimental work is dedicated to the understanding of physical mechanisms involved in the ignition of lean mixtures of air and hydrocarbons such as propane and n-heptane, at high pressure, using nanosecond range discharges. Such kind of discharges could improve the energy release in the mixtures, promoting the creation of radicals and excited species instead of direct heat through Joule effect, and thus, it could improve the ignition efficiency. A positive high voltage (50 kV) is applied between a pin electrode and a grounded plane over a short nanosecond range pulse (12 ns) with a steep rise time (2 ns). In this study, the discharge has been characterised in air/propane and air-heptane mixtures. The diffuse regime observed in pure air tends to disappear in mixtures containing few percents of propane or heptane. The experimental results show the ability of the single nanosecond pulsed discharge to ignite air-propane and air-heptane mixtures even at low equivalence ratios. It is strongly correlated to the energy density the discharge is able to release into the gas. Finally, it has been shown that for stoechiometric mixtures show that three different modes of ignition are possible, i.e. a single point, a double point or a cylindrical mode, according to the energy density. Combustion delays are strongly reduced and complete combustion of very lean mixtures can be achieved if the amount of energy is slightly increased.

Cette étude a pour objet les décharges haute-tension nanoseconde dans l'air à des pressions supérieures ou égale à la pression atmosphérique, en géométrie pointe-plan, et leur application au déclenchement de combustion en mélange air/propane. Ces décharges fortement hors-équilibres sont susceptibles de former une concentration significative d'espèces réactives et nous analysons leur capacité à allumer un mélange combustible. Le générateur conçu est capable de fournir une impulsion de tension carrée de 40 à 80 kV avec un front de montée raide de 3 ns. A la pression atmosphérique, nous observons un type de décharge peu commun dans les précédentes études expérimentales de décharges couronnes : la décharge diffuse. On retrouve une décharge de type filamentaire en augmentant la distance pointe-plan ou en augmentant la pression, toutes choses égales par ailleurs. Nous mettons en avant par imagerie CCD rapide deux phases de développement de ces décharges, également analysées à l'aide de simulations COMSOL. Pour une pression de 1 bar, l'application de ces décharges à un mélange combustible air/propane provoque un allumage à la pointe, avec une énergie minimale de décharge de 8±2 mJ. L’inflammation est obtenue pour une impulsion de tension unique, et la richesse minimum pour l’obtenir est 0,7. La question de la contribution de l'apport radicalaire en comparaison de l'apport thermique à l'apparition du noyau de flamme se pose. L'analyse paramétrique basée sur l'effet de l'atome d'oxygène sur les délais d'inflammation montre qu'il est nécessaire de convertir entre 0,5 et 0,8% d'oxygène moléculaire pour pouvoir allumer à délai équivalent et avec 100 K de moins par rapport à une auto-inflammation. Par ailleurs, la température du gaz à 1 mm de la pointe a été mesurée par spectroscopie Raman spontanée, en collaboration avec le laboratoire CORIA (Rouen) : cette température reste proche de l’ambiante pour une énergie de 30 mJ et une concentration de propane de 1,7 %. Ainsi les radicaux jouent probablement un rôle non négligeable dans le déclenchement de combustion par décharge nanoseconde mono-impulsionnelle. / The present study deals with high voltage nanosecond discharges in air at equal or higher pressure than the atmospheric pressure in a point-to-plane geometry, and how they apply to the combustion triggering in air/propane mixtures. These highly non-equilibrium discharges can produce a significant concentration of reactive species and we analyse their ability to ignite combustion. The generator can produce a pulse voltage of 40 to 80 kV with a steep rise front of 3 ns. We observe an uncommon type of discharge at atmospheric pressure: the diffuse discharge. The common filamentary discharge occurs when we increase the point-to-plane distance or the pressure, all else being equal. With fast CCD imaging, we are able to identify two phases in the discharge evolution, which are also analysed with COMSOL simulations. At pressure of 1 bar, discharges can ignite an air/propane mixture at the point, with a minimal discharge energy depositing of 8±2 mJ. Combustion occurs with a single voltage pulse, the minimal equivalence ratio being 0,7. This brings up the question of the contribution of the radical part as compared to the thermal part as the kernel of the flame. The parametric analysis based on the effect of the oxygen atom on the ignition periods show that it is necessary to convert between 0,5 and 0,8% of molecular oxygen in order to ignite with a similar time period and temperature reduced by 100K, as compared to auto-inflammation. Moreover the temperature of gas at 1 mm from the point has been measured by Raman Spectroscopy, in collaboration with the CORIA laboratory (Rouen): this temperature remains close to the ambient one for deposited energy of 30 mJ and a propane concentration of 1,7%. Thus radicals may play quite an important part in the triggering of combustion by nanosecond mono-pulse discharges.

Growing interest in biomedical applications of nonthermal plasmas inspires the development of new plasmas sources. Dielectric barrier (DBD) and corona discharges produced in ambient air or in noble gas flow are typically applied. Direct production of plasma in liquids has a great potential for sterilization of liquid substances and extracorporeal blood treatment. The physical mechanisms of discharge formation in liquid medium are not fully understood.The first part of this thesis deals with the initiation and development of the nanosecond discharge in liquid dielectrics (deionized water, ethanol and n-pentane). Time-resolved shadowgraph visualization, optical emission spectroscopy and electrical diagnostics are applied to investigate the discharge formation on point anode.We have shown that depending on the applied voltage amplitude three different scenario can occur in the polar dielectric, namely, cavitation of a bubble, discharge development in the gaseous cavity (bush-like mode) and initiation of the filamentary discharge (tree-like mode) propagating in bulk liquid. Formation of the bush-like and the tree-like discharges is governed by distinct physical mechanisms, resulting in strongly different plasma parameters.In the second part of this work we address the question of how cold atmospheric plasma interacts with living cells in-vitro and in-vivo, and what is the mechanism of plasma induced cell death. Flowcytometry based cell viability assay with two markers AnnexinV (AV) and Propidium iodide (PI), demonstrates a dose dependent induction of the apoptosis for human T lymphocyte (Jurkat) and epithelial (HMEC) cells treated with DBD plasma. In nude mice model, induction of apoptosis and necrosis in dose dependant manner is observed by electron microscopy in thin epidermis sections. Histological analysis shows significant lesions appeared in epidermis, dermis, hypodermis and muscle as a function of treatment duration. Production of hydrogen peroxide in culture medium (PBS) exposed to DBD plasma is measured using selective fluorescent probe (Amplex® Red). Cell viability of human thyroid epithelial (HTori-3) and melanoma (1205Lu) cells demonstrates nonmonotonous dependence on H2O2 concentration. The major role of plasma produced hydrogen peroxide and DBD electric field is suggested.

Ce mémoire signe la fin de ma maîtrise dans le cadre du master Sciences et Technologies des Plasmas (STP), à l’Université Paul Sabatier de Toulouse, en partenariat avec l’Univer- sité de Montréal dans le cadre d’une double diplomation. L’objectif de cette double tutelle, portée par Ahmad Hamdan à Montréal et Flavien Valensi à Toulouse, est l’étude d’une décharge streamer en interaction avec une goutte d’eau au moyen du développement d’un modèle numérique. La goutte est positionnée entre deux électrodes pointes, le tout, sur un support en Téflon. Pour ce faire un modèle fluide permettant de suivre l’évolution spatio-temporelle des élec- trons, des ions positifs et des ions négatifs a été construit en python. L’équation dérive- diffusion est résolue, en 2D, pour chaque espèce, ainsi que l’équation de Poisson afin d’obtenir le champ électrique dans tout le domaine de calcul. Les coefficients de transport sont tabulés en fonction du champ électrique réduit dans l’hypothèse d’équilibre avec le champ électrique local. La photoionisation, jouant un rôle important pour la propagation du streamer positif à pression atmosphérique, a également était prise en compte au travers de la résolution de trois équations d’Helmholtz. Le modèle a été validé en comparant le terme source par impact électronique, supposé pro- portionnel à l’émission lumineuse, obtenu numériquement, à la lumière émise par la décharge enregistrée expérimentalement dans le domaine visible à l’aide d’une caméra ICCD. La dy- namique de la décharge a pu être étudiée grâce à l’évolution spatio-temporelle du champ électrique, de la densité électronique et de la densité de charge d’espace. L’influence de la constante diélectrique de la goutte sur la dynamique de la décharge a été ensuite étudiée. La répartition spatiale du champ électrique étant modifiée par le diélec- trique, son influence sur la décharge est importante. La vitesse de propagation des streamers est diminuée lorsque la permittivité de la goutte diminue ainsi que la valeur de la densité électronique dans le canal conducteur une fois formé. Enfin, l’angle de contact entre la goutte et le Téflon a été modifié. Les résultats ainsi obte- nus permettent de prédire le comportement de la décharge sur des géométries pouvant être rencontrées dans différentes situations expérimentales / This thesis marks the completion of my Master’s degree in the framework of the Plasma Sciences and Technologies (STP) program at the Paul Sabatier University of Toulouse, in partnership with the University of Montreal for a dual degree. The objective of this joint supervision, led by Ahmad Hamdan in Montreal and Flavien Valensi in Toulouse, is to study a streamer discharge interacting with a water droplet through the development of a numer- ical model. The droplet is positioned between two pointed electrodes, all placed on a Teflon substrate. To achieve this, a fluid model capable of tracking the spatiotemporal evolution of electrons, positive ions, and negative ions was constructed in Python. The drift-diffusion equation is solved in 2D for each species, along with the Poisson equation to obtain the electric field throughout the computational domain. Transport coefficients are tabulated as a function of the reduced electric field, assuming local equilibrium with the electric field. Photoionization, which plays a significant role in the propagation of positive streamers at atmospheric pres- sure, is also taken into account through the solution of three Helmholtz equations. The model was validated by comparing the source term due to electron impact, assumed to be proportional to the emitted light, obtained numerically, with the light emitted by the discharge recorded experimentally in the visible range using an ICCD camera. The discharge dynamics were studied through the spatiotemporal evolution of the electric field, electron density, and space charge density. The influence of the dielectric constant of the droplet on the discharge dynamics was then investigated. The spatial distribution of the electric field is modified by the dielectric, thus having a significant impact on the discharge. The streamer propagation velocity is reduced when the permittivity of the droplet decreases, as well as the value of the electron density within the formed conductive channel. Lastly, the contact angle between the droplet and Teflon was modified. The obtained re- sults allow predicting the behavior of the discharge on geometries encountered in different experimental situations.

L'intérêt croissant susciter par les applications biomédicales des plasmas non thermiques, inspire le développement de nouvelles sources plasmas. Les décharges à barrière diélectrique (DBD) ou les décharges couronne générées dans l'air ambiant ou dans le flux de gaz rare sont généralement utilisées. Production des plasmas directement dans un liquide a un grand potentiel pour les processus de stérilisation des substances liquides et pour le traitement extracorporel du sang. Les mécanismes physiques de formation d’une décharge électrique dans un milieu liquide ne sont toujours pas entièrement compris .La première partie de cette thèse examine le sujet de l'initiation et le développement de décharge nanoseconde dans les diélectriques liquides (eau déminéralisée, éthanol et n-pentane). La visualisation ombroscopique résolue en temps, la spectroscopie optique d'émission et les mesures électrique sont appliqués à l’étude d’une décharge électrique initiée sur une électrode à pointe positive.Nous avons montré que, selon l'amplitude de tension trois scénarios différents peuvent se produire dans des diélectriques polaires, notamment, la cavitation d'une bulle, le développement de décharge dans une cavité gazeuse (le mode ‘buisson’) et l'initiation de la décharge filamentaire (le mode ‘arborescent’) se propageant directement dans le liquide. La différence dans la formation et la propagation de deux modes de la décharge (‘buisson’ et ‘arbre’) révèle les mécanismes physiques étant très distincts.Dans la deuxième partie de ce travail, nous abordons la question d’interaction entre les plasmas froids atmosphériques avec les cellules vivantes in vitro et in vivo. L’étude porte sur le mécanisme de la mort cellulaire induite par le plasma. Cytométrie de flux avec deux marqueurs AnnexinV (AV) et de l'iodure de propidium (PI) a été appliquée pour l’analyse de la viabilité cellulaire. On montre l’induction de l' apoptose dans les cellules de T lymphocyte humain (Jurkat) et dans les cellules épithéliales (HMEC) traités par le plasma de DBD nanoseconde. Dans les souris nudes l'induction de l'apoptose et de la nécrose en fonction de la dose est observé par la microscopie électronique dans les coupes de l'épiderme. L'analyse histologique montre l’apparition des lésions importantes dans l'épiderme , derme, hypoderme et les muscles en fonction de la durée du traitement. Production de peroxyde d'hydrogène dans le milieu de culture (PBS) exposé au plasma de DBD est mesurée à l’aide d’une sonde fluorescente sélective (Amplex® Red). La viabilité des cellules de la thyroïde humaines ( HTori -3) et des cellules de mélanome (1205Lu) cellules démontre la dépendance nonmonotone de la concentration de H2O2. Le rôle majeur du peroxyde d'hydrogène produit par plasma et du champ électrique de la DBD est suggéré. / Growing interest in biomedical applications of nonthermal plasmas inspires the development of new plasmas sources. Dielectric barrier (DBD) and corona discharges produced in ambient air or in noble gas flow are typically applied. Direct production of plasma in liquids has a great potential for sterilization of liquid substances and extracorporeal blood treatment. The physical mechanisms of discharge formation in liquid medium are not fully understood.The first part of this thesis deals with the initiation and development of the nanosecond discharge in liquid dielectrics (deionized water, ethanol and n-pentane). Time-resolved shadowgraph visualization, optical emission spectroscopy and electrical diagnostics are applied to investigate the discharge formation on point anode.We have shown that depending on the applied voltage amplitude three different scenario can occur in the polar dielectric, namely, cavitation of a bubble, discharge development in the gaseous cavity (bush-like mode) and initiation of the filamentary discharge (tree-like mode) propagating in bulk liquid. Formation of the bush-like and the tree-like discharges is governed by distinct physical mechanisms, resulting in strongly different plasma parameters.In the second part of this work we address the question of how cold atmospheric plasma interacts with living cells in-vitro and in-vivo, and what is the mechanism of plasma induced cell death. Flowcytometry based cell viability assay with two markers AnnexinV (AV) and Propidium iodide (PI), demonstrates a dose dependent induction of the apoptosis for human T lymphocyte (Jurkat) and epithelial (HMEC) cells treated with DBD plasma. In nude mice model, induction of apoptosis and necrosis in dose dependant manner is observed by electron microscopy in thin epidermis sections. Histological analysis shows significant lesions appeared in epidermis, dermis, hypodermis and muscle as a function of treatment duration. Production of hydrogen peroxide in culture medium (PBS) exposed to DBD plasma is measured using selective fluorescent probe (Amplex® Red). Cell viability of human thyroid epithelial (HTori-3) and melanoma (1205Lu) cells demonstrates nonmonotonous dependence on H2O2 concentration. The major role of plasma produced hydrogen peroxide and DBD electric field is suggested.

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