Le NbSe[indice inférieur 2] est un supraconducteur de type II. Il passe de la phase normale à la phase onde de densité de charge à T[indice inférieur ODC 33] ~ K et devient supraconducteur à T[indice inférieur c] = 7, 2 K. Ces deux phases coexistent à basses températures. Les expériences de microscopie à effet tunnel peuvent mesurer ces deux phases. Dans le cadre de ce projet, les expériences ont été réalisées à une température de ~300 mK sur un échantillon de NbSe[indice inférieur 2] réutilisé quatre fois. Les études portent sur le comportement du gap supraconducteur du NbSe[indice inférieur 2] en fonction du champ magnétique qui a été pris sur une gamme de 0 T [inférieur ou égal] H [inférieur ou égal] 10 T. Un bref survol de la théorie de la supraconductivité, en passant par les équations thermodynamiques, l'approche de Ginzburg-Landau, les équations de Bogoliubov-de Gennes et la théorie quasiclassique d'Eilenberger, est présenté. Les principales composantes, tant mécaniques qu'électroniques, essentielles aux expériences, se retrouvent détaillées dans ce document. Les expériences ont été effectuées sur trois grands volets. Le régime des faibles champs magnétiques, le régime des champs moyens et les hauts champs magnétiques. Le but du projet consiste à étudier et comprendre les diverses structures, apparaissant dans le gap supraconducteur en fonction du champ magnétique, dans le NbSe[indice inférieur 2]. Pour le régime des faibles champs, des vortex sont présents avec des quasiparticules localisées en leur centre. Des filaments qui partent d'un coeur de vortex apparaissent à une énergie nulle et tournent en fonction de l'énergie. Enfin, le régime supraconducteur est présent dans la majorité du matériau. Pour le régime des champs moyens, le contraste dans la conductance devient de plus en plus faible entre les régions supraconductrices et les régions normales. Le pic de conductance à l'énergie nulle, présent pour H= 1 T, disparait pour H= 2, 5 T. Les filaments ne sont plus visibles et le paramètre d'ordre est de moins en moins présent pour la gamme d'énergies du gap supraconducteur. Finalement, pour le régime des hauts champs magnétiques, le comportement supra-conducteur est détruit. Sur toutes les gammes de champs magnétiques étudiées dans nos expériences à savoir jusqu'à H= 10 T, il est possible d'observer une structure que plusieurs chercheurs associent au gap de l'onde de densité de charge. Le matériau, à haut champ magnétique, possède donc une onde de densité de charge tout en ayant perdu le caractère supraconducteur.

Ce travail s'inscrit dans une thématique propre à de nombreux systèmes physiques: un système élastique en interaction avec le désordre. Nous avons étudié la dynamique d'un système à onde de densité de charge (ODC) par le biais de mesures couplées de transport et de diffraction de rayons X dans un matériau quasi-unidimensionnel, NbSe3. Le but de ces expériences est de comprendre la déformation de l'ODC lorsqu'elle est mue par une force extérieure, ici un champ électrique. Pour ce faire, nous avons développé un nouveau procédé de fabrication d'échantillon utilisant des techniques de micro-nano-électronique. Le monocristal est posé et collé sur une membrane de silicium sur laquelle sont lithographiés des contacts d'or enterrés dans une couche de silice. Nous avons observé qu'à la température de 100 K, lorsque l'ODC est mise en mouvement, celle-ci est mieux ordonnée le long des chaînes du cristal alors qu'elle devient moins ordonnée transversalement aux chaînes. Ce résultat est en adéquation avec les très nombreuses théories prédisant une mise en ordre dynamique du système élastique. Dans un second temps nous avons montré qu'il existe une interaction entre les deux ODC présentes dans NbSe3 à basse température (T < 59 K). Nous avons observé des variations antagonistes des périodicités des deux ODC. Ce transfert de charges entre les deux types de chaînes pourrait provenir d'un phénomène de découplage entre les deux ODC. Enfin, nous présentons un modèle phénoménologique préliminaire expliquant le comportement dynamique des deux ODC.

Le travail présenté dans ce manuscrit a pour fil conducteur l'utilisation de la diffraction cohérente des rayons X pour mettre en lumière différents phénomènes physiques. La détection de défauts topologiques, auxquels les faisceaux cohérents sont très sensibles, permet de tirer des conclusions sur l'ordre ou le désordre trouvés dans les systèmes étudiés. La notion de cohérence des rayons X est tout d'abord exposée, puis la caractérisation de profils de diffraction cohérente en présence de défauts topologiques est présentée à travers une étude des boucles de dislocation dans le silicium. Cette technique a ensuite été appliquée à l'étude de composés présentant des ordres électroniques incommensurables, tels que les Ondes de Densité de Charge (ODC) et les Ondes de Densité de Spin (ODS). Plusieurs systèmes ont été étudiés : le chrome pur monocristallin, le bronze bleu K0.3MoO3, et NbSe3. Dans le cas du chrome, les résultats obtenus posent la question du lien réel existant entre ODC et ODS. Par ailleurs, une dislocation magnétique isolée en volume a été détectée, et a permis de soulever la question des constantes de force de l'ODS du spin. Le bronze bleu et NbSe3 ont été étudiés sous champ électrique. Un ordre à très grande distance a été observé dans les ODC du bronze bleu et de NbSe3, dans le régime de glissement. Nous proposons une description en termes de phase, à l'aide d'un modèle de type réseau de solitons.

Les matériaux à Onde de Densité de Charge (ODC) ont été très étudiés durant les années 80 pour leurs propriétés de transport remarquables. Pourtant il reste plusieurs questions sans réponse. L'utilisation de nouvelles techniques expérimentales permet de répondre à certaines de ces questions. Après avoir présenté les principes de base de la Diffraction Cohérente des Rayons X (DCRX), nous montrons, en prenant comme exemple l'étude des boucles de dislocation dans le silicium, comment cette technique expérimentale permet de sonder les défauts de phase présents dans les cristaux.Nous poursuivons par des expériences sur les composés NbSe3 et K0.3MoO3 qui se trouvent être des systèmes canoniques pour l'étude des ODC. Nous montrons notamment grâce à la DCRX l'influence des défauts dans le glissement d'une ODC dans le composé NbSe3.Pour finir nous présentons des expériences sur la coexistence entre les ODC et onde de densité de spin dans le Chrome ainsi que la coexistence des ODC et de la supraconductivité dans le composé NbSe2. Ces expériences préliminaires laissent à penser que la supraconductivité augmente la cohérence de l'ODC et que la transition de spin flip, présente dans le Chrome, a des effets sur l'ODC.

Ce travail s'inscrit dans le cadre de l'étude des systèmes physiques de basse dimension. Nous présentons une étude des propriétés électroniques locales de deux composés quasi-unidimensionnels (Q1D) à onde de densité de charge (ODC), le bronze bleu Rb0.3MoO3 et NbSe3, par microscopie à effet tunnel (STM), sous ultra-haut vide (UHV) et à basse température. Ces matériaux ont été clivés in-situ suivant leur plan naturel, (-201) pour Rb0.3MoO3 et (100) pour NbSe3. Notre étude montre que la distribution spatiale de surface des ODC peut être qualitativement différente de celle du volume et qu'une préparation in-situ des surfaces de ces composés est nécessaire pour avoir accès à leurs propriétés électroniques véritables. En surface de Rb0.3MoO3, l'ODC a été visualisée par STM. Un phénomène nouveau a été observé: la composante qb=2kf du vecteur d'onde de l'ODC n'est pas homogène en surface. Nous proposons que ces déviations résultent d'inhomogénéités de surface du vecteur de Fermi, dues à la distribution inhomogène des atomes alcalins sur la surface, après clivage du matériau. Les implications de ces résultats sont discutées. Nos mesures STM sur NbSe3 offrent une première étude cohérente des états ODC q1 et q2, et de leur distribution spatiale sur les différentes chaînes de la structure. A basse température, l'existence d'une interaction entre les ODC q1 et q2 est révélée par l'apparition d'une nouvelle superstructure. Enfin, tandis que l'ODC q1 possède en surface une température de transition (Tc) comparable à celle du volume, l'ODC q2 possède une Tc de 10 à 15K plus élevée en surface. Différents mécanismes reposant sur des effets spécifiques de surface sont discutés.

Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d'un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d'états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l'apparition d'une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l'ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l'ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L'ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j'ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d'un phonon mou dont l'énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu'il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l'amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu'un mode de phonon mou persiste jusqu'à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l'ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu'il s'agit d'un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l'état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d'interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n'est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l'ODC : la présence d'une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D'autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20.

L'origine des déviations observées aux basses températures sur la conductivité des matériaux organiques quasi-1D reste à ce jour contreversée. Il est établi pour ces matériaux que les fluctuations magnétiques y sont présentes. L'objectif visé par notre travail est d'évaluer l'influence des fluctuations supraconductrices induites par l'antiferromagnétisme dans les conducteurs quasi-1D. Il ressort de nos calculs que la paraconductivité à un canal (Cooper), calculée à partir du courant de paires coïncide à celle d'Aslamazov-Larkin. Pour une dimension spatiale donnée, plus l'anisotropie est prononcée plus les fluctuations deviennent importantes. Dans le cas quasi-1D avec mélange des canaux de Cooper et de Peierls, on retrouve le résultat d'Aslamazov-Larkin à une constante près. Nos résultats s'accordent qualitativement aux données expérimentales avec un paramètre d'anisotropie fortement influencé par la pression. De même, on remarque que la pression lorsqu'elle augmente diminue les fluctuations supraconductrices. En outre l'interférence des canaux augmente la conductivité des conducteurs organiques quasi-1D de manière significative.

La formation des ondes de densité de charge (ODC) est un phénomène de brisure de symétrie qui apparaît dans systèmes électroniques, et particulièrement dans les conducteurs quasi-unidimensionnels. Elle est observée aussi bien dans les matériaux très anisotropes que les isotropes comme par exemple les supraconducteurs pnictures. L'ODC peut être vue comme une déformation sinusoïdale de la densité électronique et de la modulation du réseau, ou également comme un cristal de singulets électroniques. Dans un état d'ODC, les cellules élémentaires peuvent être modifiées en absorbant ou en rejetant des paires d'électrons. Un tel processus passe par des configurations topologiquement non triviales: des solitons et des dislocations, ou plus généralement des vortex d'ODC. Ces états inhomogènes peuvent être obtenus expérimentalement dans des nano-produits appelés ''mésa-jonctions'', et observés à l'aide d'un microscope à effet tunnel ou d’une radiographie par micro-diffraction. Afin de simuler ces expériences, nous avons réalisé un programme modélisant les états stationnaires d'ODC ainsi que leur dynamique transitoire à travers des géométries restreintes auxquelles sont appliquées une tension ou un courant. Le modèle prend en compte plusieurs champs en interaction non linéaire: le paramètre d'ordre complexe d'ODC, la distribution de champ électrique, ainsi que la densité et le courant des autres porteurs de charge. Nous avons utilisé une approche de type Ginzburg-Landau ainsi qu'une extension basée sur une propriété d'invariance chirale. A l'aide de ce programme, nous avons observé la création progressive de dislocations statiques dans les jonctions. La dynamique transitoire est alors très riche avec notamment des créations, des annihilations et des balayages de vortex multiples. Des chutes de tension apparaissent au centre des dislocations, créant ainsi des jonctions tunnel microscopiques à travers lesquelles transitent des paires électron-trou. Les résultats qualitatifs obtenus sont en très bon accord avec les observations expérimentales. Ce model peut aussi être étendu à tout type de cristaux électronique comme les cristaux de Wigner dans les hétéro-jonctions et les nano-fils, les ODC dans les composés de chaîne, les ondes de densité de spin dans les conducteurs organiques, ou encore les structures de bandes dans les oxydes dopés. La reconstruction des ODC dans les jonctions tunnel peut aussi trouver son importance dans l'étude des effets de champs sur les matériaux fortement corrélés induisant des brisures spontanées de symétries. / Formation of charge density waves (CDW) is a symmetry breaking phenomenon found in electronic systems, which is particularly common in quasi-one-dimensional conductors. It is widely observed from highly anisotropic materials to isotropic ones like the superconducting pnictides. The CDW is seen as a sinusoidal deformation of coupled electronic density and lattice modulation; it can be also viewed as a crystal of singlet electronic pairs. In the CDW state, the elementary units can be readjusted by absorbing or rejecting pairs of electrons. Such a process should go via topologically nontrivial configurations: solitons and dislocations - the CDW vortices. An experimental access to these inhomogeneous CDW states came from studies of nano-fabricated mesa-junctions, from the STM and from the X-ray micro-diffraction. Following these requests, we have performed a program of modeling stationary states and of their transient dynamic for the CDW in restricted geometries under applied voltage or at passing normal currents. The model takes into account multiple fields in mutual nonlinear interactions: the two components of the CDW complex order parameter, and distributions of the electric field, the density and the current of normal carriers. We were using the Ginzburg-Landau type approach and also we have derived its extension based on the property of the chiral invariance. We observed the incremental creation of static dislocations within the junctions. The transient dynamics is very rich showing creation, annihilation and sweeping of multiple vortices. The dislocations cores concentrate the voltage drops thus providing self-tuned microscopic junctions where the tunneling creation of electron-hole pairs can take place. The results obtained from this model agree with experiment observations. The methods can be extended to other types of charge organization known under the general name of the Electronic Crystal. It takes forms of Wigner crystals at hetero-junctions and in nano-wires, CDWs in chain compounds, spin density waves in organic conductors, and stripes in doped oxides. The studied reconstruction in junctions of the CDW may be relevant also to modern efforts of the field-effect transformations in strongly correlated materials with a spontaneous symmetry breaking.

Cette thèse présente les résultats d'une étude approfondie des propriétés complexes des matériaux dérivés du BaVS3, système 3d1 qui présente une collection unique de phénomènes liés aux corrélations. Celle-ci inclue une transition métal-isolant (MI) induite par des corrélations type onde de densité de spin, onde de densité de charge, et un passage à haute pression d'un Non Liquides de Fermi (NLF) à un liquide Fermi. Afin de comprendre nombre de ces propriétés, une étude expérimentale systématique de BaVS3 et de certains de ses dérivés a été entreprise.<br />L'étude est basée sur les mesures de propriétés de transport, résistivité et pouvoir thermoélectrique (PTE). La construction d'un appareillage spécialisé a permis de caractériser simultanément les effets de température (de 2 à 300 K), de pression (jusqu'à 3 GPa) et du champ magnétique (jusqu'à 12 T) sur les propriétés de transport.<br /> A pression atmosphérique et pour des températures comprises entre 250 et 600 K, BaVS3 présente un comportement de mauvais métal, quasi isotrope avec une résistivité et un PTE linéaires en fonction de la température, ainsi qu'une susceptibilité magnétique de Curie. La conductivité quasi isotrope contraste avec des fluctuations 1D à 2kF , observées en-dessous de 250 K (température où une première transition structurelle de Jahn – Teller se produit) profondément dans l'état métallique. Ceci révèle les aspects 1D du caractère électronique, trouvant son origine dans la structure cristalline en chaînes. La principale propriété de BaVS3 est la transition MI de second ordre à 69K à pression atmosphérique, qui s'accompagne d'une tétramérisation (dimérisation de la cellule élémentaire ayant 2V le long des chaînes). S'ajoutant aux mesures de transport, des variations importantes des propriétés électriques et magnétiques du système au voisinage de TMI ont été observées à l'aide de mesures de susceptibilité magnétique, d'ARPES et de dépendance en fréquence de la conductivité.<br /> Par une augmentation de la pression, BaVS3 devient plus tridimensionnel et la température de transition MI diminue. Les mesures de PTE, dans cet intervalle de pressions et en fonction du champ magnétique, ont montré l'existence de polarons et de fluctuations de spin dans la phase métallique. Ces dernières sont liées aux effets pré-transitoires de la transition MI. Pour une pression proche de 1.8 GPa, où la température de transition MI est d'environ 15K, le système entre dans un régime de fluctuations fortes qui est très sensible au champ magnétique, à l'amplitude et à la fréquence du courant de mesure, ainsi qu'à une augmentation supplémentaire de la pression. La ligne de transition s'effondre, aussi accompagnée de comportements d'hystérésis de toutes les propriétés mesurées, c'est à dire la résistivité, la magnétorésistivité, le PTE et le magnéto-PTE. A une pression critique d'environ 2GPa, un état de Non Liquides de Fermi (avec n≈1.5 dans la loi en Tn pour la résistivité), lié au Point Quantique Critique (PQC), est présent entre 1 à 15 K. L'ensemble du diagramme p-H-T de BaVS3 a été étudié en détail au voisinage de cette pression critique. Deux aspects importants sont surtout considérés: les degrés de liberté de spin du côté isolant de la transition MI et le rôle des fluctuations quantiques au-dessus de la pression critique. Enfin, on retrouve pour des pressions supérieures (2.7 GPa) l'exposant conventionnel n=2 d'un liquide de Fermi. <br />Une étude comparative a été effectuée pour les composés apparentés Ba1-xSrxVS3, BaVSe3, et BaVS3-δ déficient en soufre. Cette étude a révélé que la substitution chimique peut être considérée comme un effet de pression additionnel. L'effet de désordre sur le comportement LNF, fait diminuer n vers 1. De plus, l'existence d'un ordre ferro-magnétique, présent en-dessous de 15K et indépendant de la pression, est proposée.<br /> Toutes les propriétés observées sont interprétées à partir d'un modèle de liaisons fortes à deux bandes basées sur le vanadium, qui fait intervenir une bande large quasi 1D en hybridation avec une bande étroite et quasi isotrope. En conclusion, la transition MI est contrôlée par les électrons de la bande large quasi 1D, soumis à l'interaction coulombienne. Une nouvelle description de LNF, basée sur ce modèle, est avancée.

Au cours de cette thèse, nous étudions la compétition entre les états onde de densité de charge (ODC) et supraconducteur dans le composé multi-bandes à deux chaines TTF[Ni(dmit)2]2. Nous avons réalisé des mesures de résistivité, de pouvoir thermoélectrique et de conductivité thermique sous pression hydrostatique jusqu'aux basses températures. A basse pression, deux ondes de densité de charge détectées par mesures de rayons X et observées par nos mesures de résistivité transverse sont associées aux bandes 1D LUMO et HOMOI de la chaine Ni(dmit)2. A 12kbar, la fusion de ces deux instabilités est associée à l'emboîtement des bandes LUMO avec les bandes HOMOI à travers le point Γ de la première zone de Brillouin. A 18kbar et sur un intervalle de 5-6kbar, on observe un pic de commensurabilité attribué au vecteur d'emboîtement commensurable 2kF = 1/3b*.La supraconductivité est observée à partir de 2kbar et jusqu'à 22kbar avec une température critique 0.6K qui augmente avec la pression et est corrélée à la variation des températures de transition ODC. La supraconductivité est associée à la bande 2D HOMOII du Ni(dmit)2. Les mesures de champ magnétique critique ont permis de donner des informations sur l'évolution de la texture de coexistence métal- ODC en fonction de la pression. Elles mettent aussi en évidence une supraconductivité non conventionnelle avec des nœuds dans le gap.Ces résultats nous ont permis de revisiter le diagramme de phase Température-Pression de ce composé qui s'est révélé beaucoup plus riche que ce qui avait été rapporté jusqu'à maintenant.