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Opto-Electrochemical Methods for Imaging the Reactivity of Individual Nanoparticles / Méthodes Opto-Electrochimiques pour Imager la Réactivité de Nanoparticules Individuelles

Brasiliense, Vitor 11 December 2017 (has links)
Dans ce travail, plusieurs méthodes opto-électrochimiques ont été développées et appliquées à l’étude de systèmes chimiques à l’échelle de l’objet individuel. Du coté optique,l’holographie et la spectroscopie visible ont été associées à la super localisation pour pousser l’applicabilité de ces techniques au-delà de la limité imposée par la diffraction.Des techniques nanoélectrochimiques, comme les impacts stochastiques et l’utilisation de nanoelectrodes, complètent cette étude en renseignant sur la réactivité et sur les étapes de transfert d’électrons. Ces études couplées caractérisent ainsi les phénomènes chimiques de façon bien plus complète. Il est montré que cette caractérisation à la fois chimique et optique est en fait essentielle pour pouvoir comprendre le fonctionnement des systèmes nano chimiques in loco.En démarrant par des réactions modèle, comme l’oxydation de l’argent, la complexité des systèmes étudiés est progressivement augmentée, éclairant des phénomènes de transport,d’agrégation, ainsi que des transformation redox et de catalyse sur des matériaux complexes et mal définis tel que les oxydes de métaux de transition (cobalt) / A number of coupled optical and electrochemical single particle techniques are employed for investigating a variety of chemical systems at the level of individual objects.On the optical side, holography and visible spectroscopy are imbued with superlocalization principles pushing the applicability of these techniques down to sub-diffraction levels. Nanoelectrochemical techniques such as stochastic impacts and nanoelectrodes are used to complement this information, providing a much more complete characterization of the phenomena.It is shown that this dual optical and electrochemical single particle characterizationis actually crucial to understand complex nano chemical systems in loco. Starting frommodel reactions, such as Ag oxidation, the complexity of the studied phenomena and systems is progressively increased, as light is shed on transport phenomena, aggregation,as well as redox transformations and catalysis on complicated materials such as ill-defined transition metal (cobalt) oxides

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