Des couches minces d'oxyde de vanadium, V2O5, ont été déposées à température ambiante sur substrat ITO/verre en utilisant trois conditions de dépôt différentes, à savoir la pulvérisation cathodique par magnétron haute fréquence (RFMS) avec cible métallique en V (métal V2O5RF) et cible d’oxyde de V2O5 (oxyde V2O5RF) et la pulvérisation cathodique par magnétron en régime d’impulsions de haute puissance (HiPIMS) avec cible métallique (V2O5HiPIMS), respectivement. L’optimisation des différents paramètres de dépôt conduit à une modulation de la structure et morphologie des films, d’amorphes à cristallisés et de denses à poreux. Le cyclage en milieu lithié ou sodé montre un multichromisme associé à un changement réversible de coloration impliquant 4 couleurs, orange, vert, bleu et gris, en fonction des états de réduction et d’oxydation. Un cyclage prolongé sur 1000 CV, indique une différence de stabilité en fonction de la méthode de dépôt. Les films denses déposés par HiPIMS présentent une grande stabilité tandis qu’une dégradation très rapide est observée pour les films amorphes (oxyde V2O5RF) et qu’une augmentation de capacité est observée pour les films (métal V2O5RF). Ces différences de comportement sont attribuables à des différences de morphologie faisant apparaitre des films fissurés et fragiles dans un cas et denses sans grande évolution dans l’autre cas. Par ailleurs, le cyclage longue durée entraine une amorphisation des films. La caractérisation par un grand nombre de techniques (GIXRD, XPS, TOF-SIMS, AES et RBS / NRA) des différents comportements au cours du processus électrochrome a mis en évidence que le mécanisme ne peut être simplement décrit par une unique réaction d’insertion/désinsertion. Les propriétés électrochromes prometteuses des couches unitaires de V2O5 (métal V2O5RF) ont permis leur intégration dans des dispositifs complets à base d’électrolyte transparent ou opaque. Ainsi, des dispositifs WO3/V2O5 et V2O5/V2O5 ont été caractérisés pour des applications vitrage et afficheur. / Vanadium oxide thin films were deposited on ITO coated glass substrate at room temperature using three different deposition conditions, namely radio frequency magnetron sputtering (RFMS) with V metallic target (V2O5RF-metal) or V2O5 oxide target (V2O5RF-oxide) and High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS) with V metallic target (V2O5HiPIMS), respectively. Significant difference in structure and morphologies are reported. V2O5RF-metal films are crystalline and dense with a disturbed surface which is thickness dependent, while V2O5RF-oxide and V2O5HiPIMS films are amorphous and porous or dense respectively. V2O5 thin films show reversible electrochromism with 4 colors, which are orange, green, blue and gray, in reduction/oxidation states when cycled in Li and Na based electrolytes. However, depending on the deposition method, V2O5 films show different cycling stability, recorded up to 1000 cycles, that is attributed to a modification of the morphology (i.e. increase of the surface area due to cracks and increase porosity, as well as a progressive amorphization particularly in lithium electrolyte. The different behaviors during the electrochromic process were investigated with GIXRD, XPS, TOF-SIMS, AES and RBS/NRA indicating a mechanism more complex than a simple insertion/deinsertion. Finally, two types of ECDs using either transparent electrolyte membrane or opaque are fabricated coupling V2O5 thin films to WO3 or to V2O5 in a symmetrical device aiming at application in smart windows and displays, respectively.

Cette thèse a pour but d'étudier la structure électronique à proximité du niveau de Fermi et de discuter l'influence des corrélations dans deux matériaux fortement corrélés présentant des transitions métal-isolant en température, en dopage et en pression : les oxydes de vanadium (V(1-x)Crx)2O3 et VO2. Pour cela, nous avons combiné différentes méthodes spectroscopiques utilisant le rayonnement synchrotron : la photoémission, l'absorption X et la diffusion inélastique. Ces techniques complémentaires, qui donnent une vue d'ensemble de la structure électronique, sont sensibles aux perturbations intervenant dans la structure électronique au passage de la transition. La comparaison directe de ces résultats aux prédictions théoriques permet de clarifier le rôle des corrélations électroniques dans les mécanismes de transition. Dans VO2, nos résultats semblent vérifier le modèle de transition de Peierls assistée par les corrélations. Dans (V(1-x)Crx)2O3, c'est l'hypothèse d'une augmentation du champ cristallin effectif induite par les corrélations qui est privilégiée pour la transition en dopage et en température. L'analyse de l'influence des différents paramètres thermodynamiques a mis en lumière l'existence d'un mécanisme de transition différent sous l'effet de la pression, suggérant un couplage des degrés de liberté électroniques et structuraux. L'étude du comportement de la quasiparticule au voisinage de la surface dans ces deux systèmes a également permis de révéler la présence d'une couche morte à la surface sur laquelle les états cohérents sont perturbés et dont la longueur est une caractéristique intrinsèque aux propriétés de volume du matériau.

Cette thèse présente une étude expérimentale de la transition de Mott dans V2O3 dopé au chrome par deux différentes techniques expérimentales entre la température ambiante à 500 K et sous pressions jusqu'à 6 kbar. La technique ultrasonore fournit une mesure directe de la compressibilité et a été utilisé pour estimer les effets de la réseau sur la transition de Mott. Nous avons été en mesure de mener la première étude systématique de l'influence des degrés de liberté du réseau sur la transition de Mott dans V2O3. On a vérifiée l'existence d'une température électronique critique Tel c qui diffère de l'ordre de 3% ou 4% par rapport à la température de transition effectivement observée Tc. L'observation du comportement du mode transverse de la vitesse du son a permis de conclure que la transition de Mott à haute température a lieu sans brisure de symétrie et le paramètre d'ordre est un scalaire. Dans la deuxième partie de la thèse l'évolution de coefficient du Seebeck a été étudiée dans les mêmes conditions expérimentales. Les études autour du point critique nous ont permis d'établir un diagramme de phase expérimentale. Nous avons montré que le changement de S à la transition est dominé par le changement de la résistivité plutôt que par le changement de la symétrie particule-trou. En conséquence, nous avons pu relier les lois d'échelle pour les paramètres critiques relatifs à la conductivité à nos données. Dans le voisinage de la transition nos données sont assez bien reproduites par les exposants de champ moyen observés dans les mesures de conductivité.

Les propriétés de transport des deux systèmes fortement corrélés (V0.989 Cr0.011)2O3 et k-(BEDT-TTF)2 Cu[N(CN)2]Cl ont été étudiées au voisinage de la transition de Mott en fonction de la température et de la pression. La technique de pression variable, à haute et basse températures, a permis de déterminer les domaines de coexistence métallique et isolant définis par les lignes spinodales des hystérésis jusqu'au point critique terminal (TC, PC). L'analyse du comportement critique de la conductivité du composé (V0.989 Cr0.011)2O3 a révélé une complète analogie avec la transition liquide-gaz en accord avec les prédictions obtenues dans le cadre du modèle DMFT. Nous avons ainsi montré par une analyse d'échelle que la classe d'universalité de la transition de Mott dans ce composé était celle du modèle d'Ising 3D. Dans les deux systèmes, nous avons mesuré dans la phase isolante à basse température ( TT*) entre le régime métallique incohérent et un régime isolant.

Les oxydes fortement corrélés sont largement étudiés pour l'hôte d'applications uniques, telles que la supraconductivité à haute température, la magnéto-résistance colossale, les commandes exotiques magnétiques, chargées et orbitales et les transitions isolant-métal. Les oxydes métalliques de transition qui forment la majorité des systèmes d'oxydes corrélés et des oxydes de vanadium, en particulier VO2 et V2O5, sont les deux systèmes les plus préférés parmi les chercheurs pour plusieurs applications. Dans cette thèse, la croissance et la caractérisation de VO2 et V2O5 sont discutées avec un accent particulier sur la propriété optique, en particulier les propriétés thermochromiques. Traditionnellement, le comportement SMT et l'infrarouge reflètent la zone de focalisation pour la recherche VO2 et c'est seulement jusqu'à récemment que la VO2 est traitée comme un système beaucoup plus complexe et a été étudiée comme un métamatériel naturellement désordonné très réactif près de la température de transition de phase où le matériau présente des matériaux semi-conducteurs et métalliques Coexistence de phase. Étant donné que chaque phase de VO2 a des propriétés optiques et électriques distinctes, elle contrôle l'étendue des transitions de phase par une modulation de température précise, permet d'exploiter le matériau pour de nouvelles propriétés, comme la modulation d'émissivité dans la région NIR et pour la création de motifs IR réversibles et réinscriptibles. Le V2O5 est traditionnellement considéré comme un matériau TCR élevé et considéré comme un matériau de choix pour une application allant de la catalyse, des capteurs de gaz aux batteries au lithium. Dans cette étude, nous nous concentrons sur les propriétés optiques du matériau, en particulier la nature thermochromique de la gamme visible des revêtements V2O5 synthétisés par recuit oxydatif des revêtements VOx développés par MOCVD. L'impact du dopage et de la production sélective de vacance d'oxygène sur la propriété thermochromique est discuté. / Strongly correlated oxides are studied widely for the host of unique applications, such as hightemperature superconductivity, colossal magneto resistance, exotic magnetic, charge and orbital ordering, and insulator-to-metal transitions. Transitional metal oxides which form the majority of the correlated oxide systems and oxides of Vanadium, especially VO2 and V2O5 are the two most favourite systems among researchers for several applications. In this thesis, the growth and characterization of VO2 and V2O5 are discussed along with a special focus on the optical property, especially thermochromic properties. Traditionally SMT behaviour and Infrared reflectively was the focus area for VO2 research, and its only until recently that VO2 is being treated as a much more complex system and investigated as highly responsive naturally disordered metamaterial near the phase transition temperature where the material exhibits semiconducting and metallic phase co-existence. Since each phase of VO2 has a distinct optical and electrical properties, controlling the extent of phase transitions by accurate temperature modulation, enables exploitation of the material for new properties like emissivity modulation in the NIR region and for creating IR visible reversible and rewritable patterns. V2O5 is traditionally seen as a high TCR material and regarded as material of choice for application ranging from catalysis, gas sensors to lithium batteries. In this study, however we focus on the optical properties of the material, especially the visible range thermochromic nature of V2O5 coatings synthesised by oxidative annealing of MOCVD grown VOx coatings. The impact of doping and selective oxygen vacancy generation on the thermochromic property are discussed.