Ce travail de thèse porte sur la synthèse et la caractérisation de matériaux amorphes et cristallin sous forme de poudres et de couche minces du systhème Er2O3-Y2O3-Al2O3-B2O3. L'objectif principal du travail a été de préparer des couches minces amorphes dopées erbium dont la composition est proche de YAl3(BO3)4 (YAB), en vue de la réalisation d'amplificateurs pour l'optique guidée. Pour la synthèse des échantillons, les méthodes des précurseurs polymériques et sol-gel ont été utilisées. Les caractérisations thermiques, structurales et optiques des échantillons, sous forme de poudre et de couches minces, ont été réalisées par l'analyse thermogravimétrique, microcalorimétrie différentielle, diffraction des rayons X, spectroscopie infrarouge à transformé de Fourier, spectroscopie Raman, microscopie électronique à balayage, microscopie à force atomique, spectroscopie “m-line”, et de luminescence. L'ensemble de ces résultats nous a permis de parfaitement contrôler l'élaboration de couches minces vitreuses de compositions Y1-xErxAl3(BO3)4 (x = 0,02; 0,05; 0,1; 0,3 et 0,5) qui présentent une très bonne homogénéité chimiques et de bonnes propriétés optiques. Les couches minces recuites à des températures comprises entre Tg et Tc, présentent les meilleures conditions pour obtenir des dépôts très denses et homogènes, conduisant à de bonnes efficacité de guidage, d'émission de luminescente et de durées de vie. Les couches vitreuses de composition Y0,9Er0,1Al3(BO3)4 et d'épaisseurs comprises entre 500 et 800 nm sont des guides d'onde monomodes qui présentent durées de vie comparables à d'autres systèmes borates amorphes. Ces résultats confirment la possibilité d'utilisation de ces couches amorphes comme amplificateurs pour l'optique guidée.

Dans la course aux materiaux pour l'optique non-lineaire, les matrices dopees, solides et transparentes obtenues, a temperature ambiante, par procede sol-gel, prennent une importance toujours croissante. Ainsi, en soumettant un gel de silice, dope par des molecules organiques, aux impulsions breves, polarisees rectilignement, issues d'un laser a colorant, on induit une birefringence locale, de relaxation extremement lente. Ce phenomene, qui presente une dependance quadratique par rapport au champ electrique optique, peut s'expliquer par la conjonction d'un alignement moleculaire par effet kerr optique et de l'etablissement de liaisons hydrogene entre le gel et ses dopants. La nature et la structure des especes dopantes, de leur matrice hote ou encore des impulsions lumineuses jouent ici chacune un role essentiel. Les molecules dopantes doivent ainsi presenter une forte polarisabilite, et offrir un nombre important de sites d'ancrage par liaison hydrogene. Il en est de meme pour les pores de la matrice hote. La composition du gel affecte grandement le nombre de ces sites. Une maniere, toutefois, de favoriser l'alignement remanent des dopants consiste a les greffer, des la synthese, aux pores du gel, via des liaisons covalentes. La structure temporelle des impulsions est egalement cruciale. On y distingue deux composantes. L'une, d'une duree d'une centaine de femtosecondes, brise les liaisons hydrogene et libere les dopants. L'autre, plus longue (une dizaine de nanosecondes), les aligne. Mathematiquement descriptibles par une equation de diffusion rotationnelle modifiee, ces mecanismes ont donne lieu a quelques premieres applications experimentales (inscription d'une image et d'un reseau de diffraction). Le choix, enfin, de nanoparticules magnetiques comme dopants, permet de les orienter et non plus seulement de les aligner sous champ magnetique statique des la formation du gel. Les materiaux ainsi obtenus presentent une birefringence uniforme, mais aussi une non-centrosymetrie propice aux non-linearites optiques du second ordre.

Le développement rapide des sources lumineuses intenses, accordables en longueur d'onde, représente une menace croissante pour les différents détecteurs existant, et tout particulièrement l'il. Une méthode de protection envisageable est l'utilisation de composes organiques presentant un comportement d'absorption saturable inverse: leur absorption augmente lorsqu'ils sont eclaires par des faisceaux lumineux tres intenses. En utilisant le procede sol-gel, nous avons pu élaborer des materiaux solides compacts dopes avec des molecules de la famille des phtalocyanines. A la longueur d'onde de 532 nanometres, des echantillons de transmission initiale 0,7, ont permis d'induire une densite optique de 1 sous l'effet d'impulsions de forte densite. Avec des echantillons de transmission lineaire 0,4, la densité optique induite est egale a 1,6. Afin de mieux comprendre le processus de saturation de la transmission, nous avons écrit des programmes informatiques permettant de simuler le comportement observe. Ils se sont averes etre d'excellents outils pour mieux cerner les phenomenes mis en jeu. Pour améliorer les performances obtenues, differents types de synthèses ont ete entrepris, et differentes molecules organiques ont ete introduites dans des matrices sol-gel: des tetrabenzoporphyrines, des molécules de fullerènes et de hitci. Pour déterminer les plages spectrales d'efficacité de ces echantillons, des sources impulsionnelles accordables en longueur d'onde ont ete installees. Apres la synthèse de premiers échantillons efficaces dans la partie bleue du spectre visible, il a ete possible d'en elaborer d'autres efficaces dans la partie rouge du spectre. Disposant de materiaux actifs a la longueur d'onde de 620 nanomètres, nous avons alors pu montrer a cette longueur d'onde qu'il s'agit d'un processus ultrarapide qui intervient en moins de cent femtosecondes. Enfin, en utilisant les programmes de simulation developpes, nous avons étudie les performances que nous sommes en droit d'esperer de composes absorbants saturables inverses qui seraient inseres dans un systeme limiteur optique.

Ce mémoire est consacre a l'étude des propriétés optiques de molécules organiques encagées dans des matrices solides synthétisées par procede sol-gel. Nous montrons que de tels matériaux peuvent avoir des applications dans les domaines des lasers solides accordables et de l'optique non linéaire. Le procède sol-gel permet de transformer par polymérisation inorganique une solution réactionnelle appelée sol, en un gel solide poreux, appele xerogel. Le sol initial peut être dope avec des molécules organiques qui seront, après gélification, encagées dans les pores de la matrice solide hote. Ce procède étant très riche en possibilités de synthèse, nous avons pu étudier des xerogels de natures très diverses. Nous avons pu constater qu'une même molécule organique présente des comportements très différents suivant le type de matrice hote qu'elle dope. La nature des interactions entre les matrices solides hotes et les molécules organiques dopantes (rhodamines et triphénylméthanes) et leurs conséquences sur les propriétés de ces dernières ont été étudiées. Nous avons pu mettre en évidence deux paramètres de synthèse extrêmement importants quant a leurs conséquences sur le comportement des molécules encagées: d'une part la proportion d'eau présente dans le sol, et d'autre part, la nature de l'environnement initial du ou des atomes (ex: sio#2). C'est grâce a de nombreuses mesures d'optique linéaire et a leur interprétation que nous avons pu mieux comprendre la structure physico-chimique des xerogels dopes dont certains aspects ont, de surcroît, pu être modélises. Nous avons interprète en termes de viscosité apparente des résultats d'analyses temporelles de saturation d'absorption dans des xerogels dopes avec du vert de malachite. En ce qui concerne les applications, les travaux que nous avons effectues indiquent qu'il est possible de choisir le type de la matrice solide afin d'y retrouver les propriétés connues des molécules organiques en phase liquide. Des lasers solides accordables ont ainsi pu être développes. A l'inverse, il est également possible, en choisissant d'autres types de matrice, de synthétiser des matériaux aux propriétés originales. Nous avons ainsi réalise des xerogels dopes que nous avons dénommes optogels (optically active xerogels). Ces optogels constituent des mémoires optiques dont le comportement a été interprète en termes d'effet Kerr a mémoire

Nous avons développé un véritable instrument de mesure et de caractérisation en temps réel des réseaux dynamiques photoinduits dans des matériaux holographiques. La technique des réseaux mobiles utilisée ne suppose pas connue la nature du reseau. Elle caracterise les modulations d'indice et d'absorption, a savoir leurs amplitudes et leurs dephasages par rapport au système de franges d'inscription. Il suffit de translater le reseau pendant un temps tres bref perpendiculairement aux franges, et de détecter les variations d'intensité des faisceaux qui les forment. Nous avons évalué les capacités et les limitations de ce dispositif qui fournit, pour la premiere fois, la cinetique de l'ensemble des paramétrés des reseaux. Nous l'avons adapte aux différents types de materiaux étudiés. Dans des matériaux photorefractifs organiques, le déphasage du réseau d'indice mesure indique bien un effet non local, dont les manifestations sont compatibles avec l'effet photorefractif qui serait cree par orientation des chromophores sur la direction du champ total. Nous avons aussi décelé un petit réseau d'absorption en quadrature avec le réseau d'indice majoritaire. Dans les sol-gels mous sik-dr1, nous avons sépare le réseau de surface du réseau de photoisomerisation, et mesure directement pour la premiere fois le déphasage de des réseaux de surface. Mettant un terme a un débat résultant d'expériences indirectes et controversées, cette valeur est en accord avec les modeles de photomigration. Nous avons montre que la variation temporelle quasi linéaire du déphasage des réseaux, observée avec des matériaux sol-gels et des cristaux liquides, est un artefact experimental qui affecte l'analyse de tous les matériaux lents : ce sont les franges d'inscription qui bougent par rapport au réseau photoinduit. Cette derive des franges est a l'origine des phénomènes de transfert d'énergie décrits dans certains de ces matériaux lents.

Ce memoire est consacre a l'etude de certaines proprietes optiques non lineaires de nouvelles molecules organiques piegees dans des matrices solides xerogels et polymeres. Ces travaux concernent divers processus non lineaires presents dans ces materiaux solides dans le but de preserver les detecteurs photoniques tels que l'il ou les capteurs ccd contre l'agression laser. Ces materiaux fonctionnent comme des limiteurs optiques passifs : ils reagissent a la presence d'un rayonnement laser impulsionnel suffisamment intense en affaiblissant la luminance transmise. Parmi les differents mecanismes non lineaires, nous avons etudie les processus : d'absorption saturable inverse (asi) avec des chromophores de la famille des phtalocyanines et des porphyrines, de refraction non lineaire (rnl) et d'absorption a deux photons (adp). L'utilisation de lasers impulsionnels de duree nanoseconde, picoseconde et sub-picoseconde nous a permis d'evaluer la contribution des differents processus mis en jeu grace a un grand nombre d'experiences. Nous avons mis en evidence par des experiences de z-scan que des matrices solides dopees avec des chromophores asi presentent egalement de la rnl. Des molecules organiques du type quadripolaire exhibant le mecanisme adp semblent posseder une forte absorption des etats excites, comme pour les asi. Enfin, nous avons aborde l'etude du processus de diffusion induite dans un milieu inhomogene compose d'une matrice xerogel poreuse adaptee en indice avec un melange de solvants aux proprietes non lineaires. Afin d'expliquer de maniere satisfaisante la plupart des mesures experimentales, nous proposons des simulations numeriques basees sur la technique de la bpm. L'exploitation d'un seul mecanisme n'est pas toujours suffisante pour assurer une protection ideale. On peut alors envisager utiliser une combinaison de plusieurs mecanismes pour accroitre l'efficacite du systeme limiteur optique et pour beneficier d'une protection large bande spectrale.