Les états quantiques multimodes sont au coeur des protocoles detraitement quantique de l’information et de métrologie quantique. Àpartir d’un peigne de fréquence optique injectant un oscillateurparamétrique optique pompé en mode synchrone (SPOPO) nousavons généré des états multimodes en temps/fréquence. Unsimulateur quantique est alors mis en place à partir de ce SPOPO et demise en forme d’impulsion, et permet de mettre en évidence de étatsclusters pouvant compter jusque 12 noeuds et un protocole departage de secret quantique à six partenaires. De plus, une détectionmultipixel résolue en fréquence est développée et utilisée pourréaliser un état cluster linéaire à 8 noeuds. Nous avons égalementutilisé cette source pour développer un spectromètre ayant unesensibilité allant au delà de celle imposée par les fluctuations du videquantique. / Multimode squeezing plays an essential role in quantum informationprocessing and quantum metrology. Using optical frequency combs,we generate multi-temporal-mode state from a synchronouslypumped optical parametric oscillator (SPOPO). An on-demandquantum network simulator is developed using the SPOPO andultrafast pulse shaping; up-to-twelve-node cluster states and asix-partite quantum secret sharing protocol are experimentallyemulated with this simulator. Furthermore, frequency resolvedmultipixel detectors are employed, and used to realize aline-shape-eight-node cluster state. We also developed a multimodequantum spectrometer, which is able to exceed the standardquantum limit for measuring manifold parameters of ultrafast pulses.

La précision des calculs théoriques d'électrodynamique quantique dans l'atome d'hydrogène est actuellement limitée par la constante de Rydberg et la distribution de charge du proton. La comparaison entre ces calculs et les mesures expérimentales de deux fréquences de transition dans l'hydrogène permet d'extraire ces deux constantes. La mesure de la transition 1S-2S est la plus précise à ce jour avec une incertitude relative de 10-15. L'objectif de mon travail de recherche est d'améliorer la précision de mesure de la fréquence de la transition 1S-3S, pouvant être utilisée comme la deuxième mesure nécessaire.La transition 1S-3S est sondée par une excitation à deux photons à 205 nm, permettant de s'affranchir de l'effet Doppler du 1er ordre. Ce faisceau UV est produit par somme de fréquence dans un cristal non linéaire. L'onde lumineuse délivrée par un laser Titane-saphir à 894 nm est sommée avec un faisceau à 266 nm produit par doublage d'un laser Nd-YO4. Cette somme de fréquence délivre un faisceau continu à 205 nm d'une puissance de 15 mWLa distribution de vitesse du jet atomique, dont la connaissance est indispensable pour évaluer l'effet Doppler du 2ème ordre, est déterminée grâce à l'effet Stark motionnel où l'action d'un champ magnétique produit un décalage en fréquence quadratique en vitesse.Les fréquences des deux lasers sources sont mesurées à l'aide un peigne de fréquence optique.La fréquence de la transition 1S-3S est finalement déterminée avec une incertitude relative de 10-12. Sa valeur conduit à une valeur préliminaire du rayon du proton qui serait en contradiction avec celle préconisée par le CODATA. / The uncertainty of the Quantum Electrodynamics calculations for hydrogen atom is currently limited by the knowledge of the Rydberg constant and the proton charge radius. Those two quantities can be extracted from the comparison between the theoretical predictions and two different frequency measurements on hydrogen.The 1S-2S transition frequency is one measured with the highest resolution with a relative uncertainty of 10-15. The aim of this thesis is to improve the determination of the 1S-3S transition, which can be used as the second precise measurement. The 1S-3S two-photon transition is excited at 205 nm. This UV light beam is generated by frequency mixing in a non-linear crystal. An 894 nm light delivered by a Ti:Sa laser is mixed with a 266 nm light beam generated by a quadrupled Nd:YVO4 laser. A reliable 15 mW continuous radiation at 205 nm is then produced. The frequencies of both lasers are measured simultaneously using an optical frequency comb referenced to a cesium clock. To evaluate the second-order Doppler effect, the velocity distribution of the atomic beam is determined thanks to a motional Stark effect. This effect is realized with a static magnetic field which induces a velocity-dependent quadratic frequency shift. Finally, the frequency of the 1S-3S transition is determined with a relative uncertainty of 10-12 which is accurate enough to contribute to the “proton size puzzle”. However, depending on the velocity distribution used in the analysis, the obtained value agrees or not with the present recommended CODATA value.

Le principal objectif de ce travail de thèse a été de développer de nouvelles techniques de spectroscopie moléculaire afin obtenir de nouvelles données spectroscopiques dans le visible et le proche infrarouge pour des molécules, radicaux ou ions d’intérêt astrophysiques. La première partie de ce travail a consisté en l’étude d’harmoniques élevés, très faibles en intensité, de bandes vibrationnelles de la molécule HC₃N (cyanoacetylène), par la technique de spectroscopie CRDS. La deuxième partie a consisté en l’étude spectroscopique d’espèces instables radicalaires. Pour cela, une décharge inductive Radio Fréquence a été couplée au montage CRDS. Le plasma ainsi créé a été caractérisé et sa capacité à produire des anions a été démontrée via notamment la mesure quantitative du rapport C₂ / C₂⁻pour une grande variété de conditions expérimentales. De même, une analyse spectroscopique quantitative a été menée sur les radicaux isotopomères ¹⁴NH₂ et ¹⁵NH₂. Cette étude valide certaines hypothèses faites dans de précédents travaux ayant permis de mesurer le rapport isotopique ¹⁵N/¹⁴N dans les comètes, pour la première fois à partir de raies d’émission de ces 2 isotopomères portant un groupe amino. La troisième et dernière partie de ce travail a consisté en le développement d’une nouvelle technique expérimentale appelée Broad-Band Dual Etalon Frequency COMb. Cette technique expérimentale basée sur l’utilisation de 2 cavités optiques de haute finesse devrait permettre d’obtenir une spectroscopie avec une résolution spectrale ultime non limitée par la source laser nanoseconde large bande mais par l’intervalle spectral libre des cavités de haute finesse utilisées. / The main objective of this PhD was to develop spectroscopic techniques using high finesse optical cavities. These were applied to the measurement of quantitative spectroscopic data for neutral, radical and ionic molecular species of astrophysical interest in the near infrared and visible spectral range. The first part was devoted to the measurement of the oscillator strength of high vibrational overtone bands of the cyanoacetylene (HC₃N) molecule with the Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS) technique. The second part was devoted to the study of the spectroscopy of transient neutral and ionic species. For that, an inductively radio frequency (RF) discharged has been coupled to the CRDS set up. The pertinence of this plasma to efficiently produce anions was demonstrated via the quantitative measurement of the C₂ / C₂⁻ ratio in a wide variety of conditions. A quantitative spectral analysis of the radical isotopomers ¹⁴NH₂ and ¹⁵NH₂ was also performed for the first time. This study provides experimental data that will allow to better constraint the ¹⁵N/¹⁴N isotopic ratio in comets through the emission lines of these two amino bearing isotopomers. The third and last part of the work was devoted to the development of a CRDS scheme called Broad Band Dual Etalon Frequency Comb Ring Down Spectroscopy. This new heterodyne technique, based on the use of the microsecond frequency combs generated by two high finesse optical cavities, should allow performing molecular spectroscopy with ultrahigh spectral resolution. First proof experiments were performed and perspective’s for improvement of the method is provided.

Dans cette thèse, nous avons mis en oeuvre un système de mesure de distance absolue (Absolute Distance Measurement, ADM) de haute précision utilisant l'interférométrie à balayage de fréquence (Frequency Sweeping Interferometry, FSI). La technique FSI exige que la plage de réglage de fréquence du laser balayé soit mesurée avec une précision élevée, ce qui est difficile en raison de l'absence d'un moyen simple de mesurer la haute fréquence d'un laser en temps réel. Dans cette thèse, un peigne de fréquence a été utilisé comme règle de fréquence lumière pour mesurer la plage de réglage de la fréquence du laser à balayage. Un peigne de fréquence formé par un laser femtoseconde est constitué de millions de lignes de peigne régulièrement espacées, ce qui permet de le considérer comme une règle de fréquence de la lumière. La calibration de fréquence a été réalisée en filtrant le signal hétérodyne entre le laser à balayage et les lignes de peigne en utilisant un filtre passe-bande étroit. Cette approche nous permet de détecter le signal d'étalonnage lorsque la fréquence du laser à balayage est proche d'une ligne en peigne. Etant donné que l’intervalle de fréquence entre les lignes de peigne peut être mesuré avec précision ou activement verrouillé en phase par rapport à un oscillateur radiofréquence (RF) stable, la plage d ’ accord du laser à balayage peut être mesurée avec une grande précision. En particulier, chacun des deux pics d’étalonnage peut être utilisé dans le calcul de la distance, ce que nous appelons des «sous-mesures» en un seul balayage. Combinée au grand nombre de lignes de peigne, la moyenne des sous-mesures améliore considérablement la précision des mesures sans balayage multiple. Dans la thèse, la condition de détection et les caractéristiques du signal hétérodyne entre le laser à balayage et la ligne de peigne sont présentées. Une conception de filtre pour filtrer le signal hétérodyne est réalisée. Un travail de modélisation concernant l'effet du bruit de phase des lasers sur la distorsion d'enveloppe du pic d'étalonnage a été présenté. Des travaux expérimentaux basés sur les concepts de mesure ont été réalisés. Il montre que l'utilisation du schéma de mesure proposé peut considérablement améliorer la précision de la mesure de distance. Dans l’une des mesures, une précision de 30 nm pour une distance d’environ 0,8 m, correspondant à une incertitude relative de 37 ppm (part-perbillion) a été obtenue. Le résultat a été obtenu sur la base d'une méthode de traitement du signal de comptage de franges. La grande précision a été obtenue grâce au grand nombre de sous-mesures et à la stabilité des lignes de peigne régulièrement espacées. Nous avons constaté que la mesure de vibration de la cible peut également être effectuée en prenant avantage des lignes de peigne denses. Une sensibilité élevée, limitée à 1,7 nm efficace en bruit, de la mesure des vibrations a été atteinte. Ce résultat nous permet de surveiller la vibration de la cible, ce qui est un problème important de la technique FSI. / In this thesis, we implemented a high-precision absolute distance measurement (ADM) system using frequency sweeping interferometry (FSI). The FSI technique requires the frequency tuning range of the swept laser to be measured with high accuracy and precision, which is challenging due to the lack of an easy way to measure the high frequency of a laser in real time. In this thesis, a frequency comb has been used as the light frequency ruler for measuring the frequency tuning range of the sweeping laser. A frequency comb formed by a femtosecond laser consists millions of evenly spaced comb lines so that can be regarded as a light frequency ruler. The frequency calibration was realized by filtering the heterodyne signal between the sweeping laser and the comb lines using a narrow bandpass filter. This approach allows us to detect the calibration signal when the frequency of the sweeping laser is in the vicinity of a comb line. As the frequency interval between the comb lines space can be precisely measured or actively phase-locked against a stable radio-frequency (RF) oscillator, the tuning range of the sweeping laser could be measured with high accuracy. Especially, each two calibration peaks can be used in the calculation of distance, which we call sub-measurements in a single sweeping. Combined with the large number of the comb lines, averaging of the sub-measurements improves greatly the measurement precision without multiple sweeping. In the thesis, the condition of detecting and the characteristics of the heterodyne signal between the sweeping laser and the comb line are presented. A filter design for filtering the heterodyne signal is performed. A modeling work concerning the effect of the phase noise of lasers on the envelope distortion of the calibration peak has been presented. Experimental works based on the measurement concepts have been carried out. It shows that using the proposed measurement scheme can greatly improve the distance measurement precision. In one of the measurements, a precision of 30 nm for a distance around 0.8 m, corresponding to 37 ppb (part-per-billion) relative uncertainty has been achieved. The result was obtained based on a fringe counting signal processing method. The high precision was obtained thanks to the large number of sub-measurements and the stability of the evenly spaced comb lines. We have found that vibration measurement of the target can be also performed taking the advantage of the dense comb lines. A high sensitivity, limited by 1.7 nm noise RMS, of vibration measurement has been achieved. This result allows us to monitor the vibration of the target, which is an important issue of FSI technique.

Ce manuscrit présente le transfert d’une référence de fréquence optique ultra-stable à un lien optique et son application à la stabilisation en fréquence d’un laser moyen-infrarouge. Un lien optique permet de transférer une fréquence ultra-stable par fibre optique sans dégrader sa stabilité grâce à une compensation du bruit apportée lors de la propagation. Nous avons étendu cette technique à des liens de grande longueur en transférant la référence de fréquence simultanément avec les données du réseau Internet. Ainsi des liens de 300 km puis 540 km ont été démontrés avec une stabilité de l’ordre de 10⁻ ¹⁹ à 10⁴ s. Ce dispositif à été utilisé au LPL pour asservir un laser CO² émettant à 10 µm sur une référence de fréquence développée au LNE-SYRTE, à l’Observatoire de Paris. Celle-ci est constituée d’un laser ultra-stable émettant à 1,54 µm, dont la fréquence est mesurée par rapport aux étalons primaires du LNE-SYRTE grâce à un laser femtoseconde. Cette référence est transférée par un lien optique jusqu’au LPL où elle permet de stabiliser la fréquence de répétition d’un second laser femtoseconde et de mesurer ou contrôler la fréquence d’un laser CO² . Lorsque celui-ci est asservi sur une référence moléculaire (OsO₄), la stabilité est de 4.10⁻¹⁴ à 1 s. Les performances sont encore meilleures lorsque le laser CO² est asservi directement sur la référence optique. Le laser stabilisé pourra ensuite être utilisé pour l’expérience d’observation de la violation de parité dans les molécules chirales développées au LPL. Ceci démontre la faisabilité d’expériences de spectroscopie moléculaire à ultra haute résolution dans les laboratoires ne disposant pas d’étalons de fréquence. / This manuscript details the transfer of an ultra-stable optical frequency reference by means of an optical link and its application to the phase-lock of a mid-infared laser. An optical fiber link allows the ultra-stable transfer of a frequency by using a scheme wich compensates the propagation noise. We extended this system to longer links, and transferred the optical frequency reference simultaneously witn internet data. A cascaded link of 300 km and a simple link of 540 km had been demonstrated with a stability of 10⁻ ¹⁹ at 10⁴ s. Such a link as been used to lock a CO² laser at LPL, emitting at 10 µm, to a frequency reference developed at LNE-SRTE, Observatoire de Paris. This reference is an ultra-stable laser, emitting at 1.54 µm, the frequency of wich is measured against the primary standards of LNE-SYRTE by using a femtosecond laser. This reference is tranferred by an optical link to LPL, in order to stabilize the repetition rate of a second femtosecondlaser and to measure or control the frenquency of a CO² laser. When the CO² laser is locked to a molecular reference (OsO₄), the stability is 4.10⁻¹⁴ at 1s. The performances are even better when the CO² laser is locked directly to the optical reference. Then the laser coulb be used for the experiment of observation of the parity violation in chiral molecules, in progress at LPL. This shows the feasability of high resolution molecular spectroscopy experiments in laboratoratories in wich there is no primary standards.

Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude théorique et expérimentale d'oscillateurs paramétriques optiques (OPO) multimodes dans deux régimes: l'optique des images et l'optique des impulsions. On rappelle les outils utilisés habituellement pour décrire et manipuler les états non-classiques de la lumière, en insistant sur l'importance du concept de mode du champ dans sa description quantique, qu'il soit transverse ou longitudinal. On rappelle ensuite les techniques de manipulation des modes transverse (images) et des modes longitudinaux (impulsions) au niveau théorique et expérimental. L'accent est mis sur le rapprochement de ces deux domaines où l'on peut facilement identifier un grand nombre de variables similaires. Un modèle général des OPO multimodes est développé, s'appuyant sur un traitement multimode de la conversion paramétrique dans un cristal non-linéaire d'ordre deux. Ce modèle conduit à des états non-classiques multimodes, intéressants pour l'information quantique, et peut être appliqué aux cas d'un OPO dans une cavité dégénérée pour les modes transverses, et d'un OPO pompé en modes synchrones (SPOPO). Tous ces développements théoriques s'orientent vers plusieurs expériences d'optique multimode décrites dans ce manuscrit. La première est une étude de la transmission et le doublage de fréquence d'images dans une cavité auto-imageante. Deux expériences d'imagerie quantique sont ensuite décrites: l'une conduit à une réduction de bruit multimode dans un OPO au dessus du seuil et la seconde utilise un OPO dans une cavité auto-imageante et permet la production et la caractérisation d'un état trimode sous le seuil de l'OPO. Enfin, on décrit la mise en place expérimentale d'un SPOPO qui conduit à des premiers résultats de réduction de bruit sur un peigne de fréquence.