Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Ce travail de thèse a contribué au développement d'un outil numérique multi-échelle capable de restituer l'aspect visuel de revêtements de peinture de carrosserie automobile à partir des caractéristiques physico-chimiques et des propriétés diélectriques des différents constituants de base ; l'objectif est la prédiction et la complète maîtrise de l'aspect visuel des matériaux. Dans cette étude, des nanoparticules d'hématite (variété α-Fe2O3), d'oxyde et d'hydroxyde de nickel de différentes formes et tailles ont été synthétisées par un procédé hydrothermal. Les particularités de ces particules en termes de morphologie, de taille et de structure ont été soulignées car elles sont susceptibles d'affecter ses propriétés diélectriques, et donc la couleur obtenue. La réponse diélectrique des particules a été mesurée par spectroscopie de pertes d'énergie des électrons (EELS). Dans un revêtement de peinture, les pigments, qui interagissent les uns avec les autres pour former des floculats, modifient la diffusion de la lumière et donc la couleur perçue. Au cours d'une deuxième phase, des revêtements de peinture « modèles », constitués de particules d'hématite dispersées dans une résine polymère, ont été élaborés. L'auto-organisation spatiale de ces nanoparticules au sein du revêtement a été décrite à partir d'images 2D enregistrées à différentes échelles d'observation. Sur la base des mesures diélectriques locales réalisées sur les nanoparticules et peintures « modèles » synthétisées dans le présent travail, des modèles aléatoires de matériaux hétérogènes ont alors été établis par le Centre de Morphologie Mathématique, pour générer une « microstructure diélectrique» 3D de ces revêtements. Sur la base de ces modèles morphologiques, les propriétés diélectriques effectives des revêtements ont été prédites; les fonctions diélectriques alors obtenues sont en bon accord avec les mesures macroscopiques réalisées par ellipsométrie. / This work contributed to the development of a multi-scale numerical tool able to reproduce the visual appearance of coatings for motor vehicle bodywork from the physico-chemical characteristics and dielectric properties of various base constituents; the goal is the prediction and complete control of the visual appearance of materials. In this study, hematite nanoparticles (the α-Fe2O3 variety), nickel oxides and hydroxides of different shapes and sizes were synthesised using a hydrothermal process. The characteristics of these particles in terms of morphology, size and structure have been particularly emphasised since they are likely to affect the overall dielectric properties of the coating, and therefore the color obtained. The dielectric response of the particles was measured by electron energy loss spectroscopy (EELS). In a coating of automobile paint, pigments which interact with each other to form flocs alter the light scattering and therefore the perceived color. During a second phase, model paint coatings consisting of hematite particles dispersed in a polymer resin were developed. The volume self-organisation of nanoparticles in the coating has been described from 2D images recorded at different scales of observation. Based on our local measurements of the dielectric function at different scales of the nanoparticules and model paint that were synthetized in the present work, random models of heterogeneous materials were then established by a partner within the consortium to generate a "dielectric 3D microstructure" of these coatings. Based on these morphological models, effective dielectric properties of the coatings were predicted, and then satisfactorily compared with macroscopic measurements from ellipsometry.

Les finitions de peintures automobiles sont constituées par un vernis ou par une laque. Leur analyse montre une migration de tensioactifs à base de polysiloxane vers la surface des vernis et de composés oxygénés vers la surface de la laque, ces composés recouvrant partiellement le réseau polyacrylate-polyuréthane. Cette migration d'additifs est la cause de la faible adhérence mesurée lors du pelage d'adhésifs sensibles à la pression sur le vernis. Le calcul des paramètres de solubilité explique cette faible adhérence : les PSA interagissent beaucoup plus avec le réseau polyacrylate qu'avec les additifs siliconés. Le nettoyage à l'éthanol enlève les composés siliconés ou oxygénés de la surface des peintures, ce qui améliore l'adhérence des PSA sur le vernis. De plus, nous étudions le comportement mécanique lors du pelage de deux PSA (à base élastomère ou acrylique) en corrélant la dissipation locale de l'énergie avec la déformation des PSA. La majorité de l'énergie est dissipée lorsque la déformation des PSA est maximale. L'allure des courbes de comportement dépend du caractère élastomère/acrylique de l'adhésif et l'énergie dissipée est proportionnelle à l'aire de contact avec le substrat.