With the global energy demand projected to grow rapidly, it is imperative to divest from traditional greenhouse gas-based power production toward renewable energy sources such as solar. In recent years, solar photovoltaics (PV) hold a large share among renewables sources. Currently, the market is dominated by crystalline silicon solar cells due to their low levelized cost of energy (LCOE) values. However, to sustain this progress, the power conversion efficiency of PV devices must be further improved since tiny costs cut from the other expenses is difficult. On the other hand, the margin for the PCE improvement in c-Si technology is also quite limited since the technology is approaching its practical limits. At this stage, coupling c-Si devices with another efficient solar cell in tandem configuration is a promising way to overcome this challenge. Perovskite solar cells (PSCs) represent a breakthrough solar technology to enable this target due to their proven high efficiency and potential cost-effectiveness. Whereas perovskite/silicon tandem solar cells are promising, their operational stabilities are still a significant concern for market entry. Here, the degradation mechanism of n-i-p perovskite/Si tandem solar cells was investigated. Thermal stability tests have shown severe degradation in such tandem devices. On the other hand, tandem devices were relatively stable when placed in a humidity cabinet with 25% relative humidity (RH). Conversely, temperature degraded devices showed cracks all over the perovskite surface and rupture in the top electrode after 1000 hrs at 85 oC. Additionally, silver iodide formation was depicted in XRD and XPS analysis. To enhance the stability, methods to reduce the hysteresis were studied. First, potassium chloride (KCl) was applied as a passivation agent to the electron transport layer (ETL) to reduce surface defects. Second, 2D passivation was applied to reduce trap density and enhance the crystallinity of the perovskite film. Finally, organic molecules were placed between the hole transport layer (HTL) and metal-oxide interface as interlayers to prevent diffusion of metal oxide to the HTL and accumulation of the dopant at the metal-oxide interface. After passivation and interface layers, stability enhanced but further improvement is still required.

[ES] El objetivo principal de esta tesis es contribuir al avance de nuevas técnicas de elaboración con bajo coste, utilizando materiales tipo de cobre, indio, galio y selenio CIGS y Perovskita para aplicaciones en energía solar fotovoltaica. CIGS parecen ser adecuadas ya que son de bajo costo de producción y se han reportado eficiencias de conversión del 23,35%. Por otro lado, las perovskitas híbridas de haluros de plomo orgánicos-inorgánicos han aparecido como nuevos materiales excepcionales para celdas solares, especialmente porque la eficiencia de las celdas solares basadas en perovskita ha aumentado del 3.8% al 22.7% en menos de un lustro. Este trabajo se ha dedicado a experimentar sobre la elaboración y caracterización de CIGS y los perovskitas de metilamonio de yoduro de plomo de (MAPbI3) y formamidinio de yoduro de plomo (FAPbI3), que se utilizo tanto en la aplicación a las células solares de perovskitas y en las células Tándem CIGS-perovskita. Las películas se caracterizaron por difracción de rayos X, espectroscopía Raman, microscopía electrónica de barrido, análisis de espectroscopía de energía dispersiva, microscopía de fuerza atómica, transmisión electrónica microscopía, fotoluminiscencia y espectroscopia UV-Vis. En las capas de CIGS depositadas por electrodeposición se investigó el efecto de diferentes parámetros, También investigamos en detalle el efecto del contacto posterior en las propiedades estructurales y ópticas de CIGS. Constatamos que el tipo de contacto posterior tiene un efecto significativo en el rendimiento posterior de las películas delgadas CIGS. Además, estudiamos la técnica de espray pirólisis para producir películas CIGS. Se estudió el proceso de recocido, que es el factor clave para mejorar el rendimiento de las células solares. Se elaboraron diferentes películas delgadas constituidas de nuestro dispositivo CdZnS/CdS/CIGS/Mo eso utilizó una capa conductora transparente de CdZnS para minimizar la alineación de la interfaz. Por otro lado, se analizó el proceso de cristalización y la estabilidad de las capas MAPbI3. Las capas de MAPbI3 se trataron añadiendo antisolvente a diferentes velocidades. Durante el tratamiento se producen intercambios complejos que influencian muchas propiedades fisicoquímicas. Se investigaron las propiedades ópticas y eléctricas de las películas de MAPbI3. Para mejorar la estabilidad de MAPbI3, se incorporó tetrabutilamonio (TBA), observando una mejora en la formación de la estructura perovskita que crece en la dirección preferente (110). La fase cristalina de MAPbI3 dopada con TBA presenta mejor cristalinidad, gran tamaño de grano, morfología superficial sin poros lo que es adecuado para la fabricación de dispositivos optoelectrónicas con mayor rendimiento. Además, hemos identificado el impacto de TBA en las propiedades foto físicas de MAPbI3. En las muestras de TBA:MAPbI3 aumenta la intensidad de la fotoluminiscencia al reducir la densidad de los estados de trampa y la absorción óptica muestra un cambio significativo hacia longitudes de onda más largas y la banda prohibida óptica varió de 1.8 a 1.52 eV. Finalmente, las muestras dopadas con 5% TBA mejoraron su estabilidad y se encontró que después de 15 días la estabilidad permanecía excelente en una humedad de ~ 60%. Por otra parte, investigamos el efecto de guanidinio (GA) sobre las propiedades estructurales y ópticas de FAPbI3. La relación entre la fase a de perovskita deseable y la fase indeseable y se ha estudiado en función del contenido de GA. Se comprobó que el dopaje con GA es eficaz en el control de la relación de fases a/y y luego en la estabilización de la fase a. Los resultados muestran que añadiendo una cantidad adecuada del 10% GA conduce a una mejora de película de perovskita que se evidencia en la homogeneidad de la fase a estable, granos de mayor tamaño y capas libres de poros. Además, 10% GA:FaPbI3 demostraron una excelente estabilidad después de ser envejecidas durante 15 días en un ambiente con humedad relativa del 60%. / [EN] The thesis work presented is part of the work in the Laboratory of New Materials for Photovoltaic Energy in the main target to use low cost techniques for elaboration of Perovskite and Copper, indium, gallium, and selenium CIGS materials for photovoltaic application. Organic-inorganic lead halides perovskites have currently and exceptionally appeared as new materials for low cost thin film solar cells specially that the efficiency of perovskite based solar cell have jumped from 3.8% to 22.7% in short time.in other hand, CIGS solar cells record 23.35% efficiency and still can be boosted. Here, we report the elaboration and characterization of CIGS as well as methylammonium lead iodide perovskites MAPbI3 and formamidinuim iodide lead iodide perovskites FAPbI3 absorbers for perovskite-based solar cells and Tandem Perovskites/ CIGS. The thin films prepared were characterized by X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy (RS), scanning electron microscopy (SEM) and energy dispersive spectroscopy (EDS) analysis, atomic force microscopy (AFM), transmission electron microscopy (TEM), Photoluminescence analysis (PL) and UV-Vis spectroscopy. The first stage was devoted for the effect of different parameters on the growth of CIGS by electrodeposition and we investigate the impact of different back contact in structural and optical proprieties. In a second stage, we report the growth of CIGS films by spray pyrolysis, we studied the effect of experimental parameter also the annealing process which is the key factor for improving the performance of solar cells,subsequently we elaborated different films constituted CdZnS/CdS/CIGS/Mo solar cells, the approach is to change the toxic ZnO by using a transparent, conductive CdZnS layer. In other hand, MAPbI3 film was investigated in order to optimize the chemical composition and to study the crystallization process also to get sight about the stability of perovskite materials to meet the requirement of their application as an active layer in perovskite solar cell. For this purpose. the MAPbI3 film surface was treated by adding diethyl ether antisolvent with different rates. during the treatment complex exchanges are appearing at the same time under the influence of quite a lot of physicochemical properties. A whole understanding of this topic is critically important for improving solar cell performance. MAPbI3 doped by the tetrabutylammonium TBA is boosting the formation of perovskite structure, leading to a higher orientation along the (110) and shows better crystallinity, large grain size, pinhole-free, which is suitable for the manufacturing of the optoelectronic devices with higher performance. Also, we have identified the impact of TBA in the photo-physical properties, we have noticed that the TBA improve the photoluminescence emission by reducing the density of trap states and the optical absorption indicates a significant shift to the lower wavelength and optical bandgap varied from 1.8 to 1.52 eV. Finally, the stability was explored for 5% TBA, it found that after 15 days the stability remained excellent in relative humidity of ~60%. These results would be helpful for realizing stable and high performance MAPbI3-based devices. Furthermore, we inspect the effect of monovalent cation substitution of Guanidinium (GA) on the structural and optical properties of FAPbI3 thin films perovskites. The ratio between the desirable a-phase and the undesirable y yellow phase is studied as a function of GA content. GA doping is shown to be efficient in the control of a/y phases ratio and then in the stabilization of the a-FaPbI3 phase. We qualitatively evaluate the impact of 10% of guanidinium on the phase composition and microstructure of films. The results show that an adequate amount of 10% GA:FaPbI3 leads to a homogeneous perovskite film with stable a phase, large grains, and free pinholes. 10% GA: FaPbI3 films demonstrate excellent stability after aging for 15 days in relative humidity of~60%. / [CA] L'objectiu principal d'aquesta tesi és contribuir a l'avanç de noves tècniques d'elaboració de baix cost, fent servir materials d'aliatges del tipus de coure, indi, gal·li i seleni (CIGS) i perovskites, per a aplicacions en energia solar fotovoltaica. El CIGS sembla ser adequat ja que són de baix cost de producció i s'han reportat eficiències de conversió del 23,35%. D'altra banda, les perovskites híbrides d'halurs de plom orgànics-inorgànics han aparegut com a nous materials excepcionals per cel·les solars, especialment perquè l'eficiència de les cel·les solars basades en perovskites ha augmentat del 3.8% al 22.7% en menys d'un lustre. En el present treball, reportem l'elaboració i caracterització de CIGS y de perovskitas de iodur de plom de metilamoni (MAPbI3) i de iodur de plom de formamidini (FaPbI3) per a les cèl·lules solars de CIGS i tàndem Perovskites/CIGS. En les capes de CIGS dipositades per electrodeposició es va investigar l'efecte dels diferents paràmetres sobre el procés d'electrodeposició, així com l'efecte del contacte posterior sobre les propietats estructurals i òptiques del CIGS. Ens trobem que el tipus de contacte posterior té un efecte significatiu en la posterior interpretació de pel·lícules primes CIGS. A més, vam estudiar la tècnica de polvorització de la piròlisi per produir pel·lícules de CIGS. Es va estudiar el procés de recuit, que és el factor clau per millorar el rendiment de les cèl·lules solars. Es van produir diferents pel·lícules fines formades pel nostre dispositiu CdZnS/CdS/CIGS/Mo que utilitzaven una capa conductiva CdZnS transparent per minimitzar l'alineació de la interfície. D'altra banda, es van investigar perovskites MAPbI3, amb la finalitat d'optimitzar la composició química i estudiar el procés de cristal·lització també per a conèixer l'estabilitat dels materials de perovskita. la cristal·lització s'aconsegueix alentint la solubilitat en una solució saturada mitjançant l'addició d'una quantitat diferent de l'antisolvent d'èter dietílic. Durant el tractament apareixen al mateix temps intercanvis complexos sota la influència de moltes propietats fisicoquímiques. Una comprensió completa d'aquest tema és de vital importància per a millorar el rendiment. Amb l'objectiu principal d'augmentar l'estabilitat de MAPbI3, el tetrabutilamoni (TBA) es pot incorporar a MAPbI3, impulsant la formació de l'estructura de perovskita, la qual cosa porta a una major orientació al llarg de (110). MAPbI3 dopades amb TBA presenten una millora de la cristalinitat, major grandària, la qual cosa és adequada per a la fabricació de dispositius optoelectròniques de major rendiment. A més, hem identificat l'impacte de TBA en les propietats foto físiques de MAPbI3. Hem notat que el dopatge amb TBA millora tant l'emissió de la fotoluminiscència en reduir la densitat dels estats de trampes com l'absorció òptica on apareix un canvi significatiu de la banda òptica prohibida cap a longituds d'ona més llargues que significa disminuir l'energia del gap, que va variar de 1.8 a 1.52 eV. Finalment, es va explorar l'estabilitat per les perovsquites dopades amb 5%TBA. Es va trobar que després de 15 dies l'estabilitat romania excel·lent en un humitat de 60%. A més, hem estudiat FAPbI3 com un dels materials de perovskita més atractius. Hem investigat l'efecte de la substitució de guanidini (GA) sobre les propietats estructurals i òptiques de FAPbI3. La relació entre la fase a de perovskita desitjable i la fase indesitjable y es va estudiar en funció del contingut de GA. Es mostra que el dopatge amb GA és eficaç en el control de la relació de fases a /y i després en l'estabilització de la fase a-FaPbI3. Els resultats mostren que una quantitat adequada de 10% GA condueix a una pel·lícula homogènia amb fase a estable, grans grans lliures de porus i forats. Les pel·lícules de 10% GA:FaPbI3 demostraren una excel·lent estabilitat després de l'envelliment durant 15 dies en un ambient humit (humitat relativa de 60%). / Bouich, A. (2020). Study and Characterization of Hybrid Perovskites and Copper-Indium-Gallium Selenide thin films for Tandem Solar Cells [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/160621 / TESIS

No description available.

Perovskite solar cells have garnered significant interest thanks to the impressive rise of their efficiency over the last few years to a power conversion efficiency (PCE) of 25.2% despite being processable using cheap and potentially high-throughput solution coating techniques. Using the two-step conversion process high-quality perovskite films with high quality and uniformity can be produced, however, this process still needs a deeper and fundamental understanding. This thesis has shed light on the ink-to-solid conversion during the two-step solution process of hybrid perovskite formulations. We demonstrated that the conversion of PbI2 to perovskite is largely dictated by the state of the PbI2 precursor film in terms of its solvated states. We used several in situ diagnostic measurments such as grazing incidence wide-angle x-ray scattering (GIWAXS), quartz crystal microbalance with dissipation monitoring (QCM-D), and optical reflectance and absorbance all performed during spin coating, to monitor the nucleation and growth of crystalline phases, the mass deposition at the solid-liquid interface and the rigidity as well as the solution thinning behavior and the changes in optical absorbance of the precursor and perovskite. We compare conversion behaviors from different lead states by using methylammonium iodide (MAI), formamidinium iodide (FAI), and/or mixtures of halides (I, Br) and show that conversion can occur spontaneously and quite rapidly at room temperature without requiring further thermal annealing. We confirm this by demonstrating improvements in the morphology, microstructure and optoelectronics properties of the resulting perovskite films, as well as their impact on the PCE of solar cells using complimentary measurements such as scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD) and with steady-state photoluminescence.

No description available.

Tesis por compendio / [ES] Las perovskitas orgánico-inorgánicas de halogenuros son una familia de materiales estudiados en profundidad por su potencial para construir células solares de alta eficiencia y de bajo coste. Han experimentado un crecimiento exponencial de la eficiencia, pasando del 3% del PCE en 2009 a más del 25% en 2021. Pero todavía quedan retos por superar, como la estabilidad. El objetivo del trabajo es estudiar diferentes tipos de HOIP para aplicaciones fotovoltaicas, incluyendo la optimización del proceso de fabricación y la caracterización completa mediante el análisis de difracción de rayos X, microscopía electrónica de escaneo de emisión de campo, microscopio de fuerza atómica, fotoluminiscencia, UV-absorción visible, cálculo de band-gap, microscopía electrónica de transmitancia, simulación teórica y estudio de degradación de las películas. El objetivo del análisis es obtener la cristalinidad, morfología, topografía, propiedades ópticas, PCE y estabilidad de las capas. Se utilizaron varias estrategias para cumplir el objetivo del trabajo, incluyendo el dopaje con distintos compuestos, la ingeniería de extinción antisolvente y el cambio del catión "B" en la fórmula de las perovskitas; ABX3. La presente disertación se centra en el yoduro de plomo de metilamonio III (CH3NH3I3), que es conocido por presentar una absorción directa de bandgap desde la parte superior de la banda de valencia hasta la parte inferior de la banda de conducción. El bandgap puede modificarse fácilmente variante A, B y X y modularse mediante la selección adecuada de cationes mixtos. Entre las combinaciones posibles, el catión MA y el metal Pb2+ han mostrado excelentes propiedades optoelectrónicas, capas procesables en disolución a baja temperatura y potencial para una estabilidad adecuada, debido a la movilidad del portador de carga muy alta, la gran longitud de difusión de electrones y agujeros, grandes coeficientes de absorción, y bajas tasas de recombinación no radiativa. Concretamente, este doctorado se compone de cuatro artículos: - Stability Improvement of Methylammonium Lead Iodide Perovskite Thin Films by Bismuth Doping - Tetrabutylammonium (TBA)-Doped Methylammonium Lead Iodide: High Quality and Stable Perovskite Thin Films - Manufacture of High-Efficiency and Stable Lead-Free Solar Cells through Antisolvent Quenching Engineering - Investigation on the Stability and Efficiency of MAPbI3 and MASnI3 Thin Films for Solar Cells En resumen, el dopaje de bismuto mejoró la estructura cristalina de la capa absorbente de MAPbI3, mejorando las propiedades optoelectrónicas, la morfología de la superficie de las capas y la estabilidad de los dispositivos. Se estudió el dopaje con bismuto introduciendo cantidades variables de bismuto entre el 1 y el 8% en la solución inicial. Los mejores resultados se obtuvieron con un 2% de bismuto. También se analizó el dopaje con TBA introduciendo diferentes proporciones en la mezcla inicial para la síntesis de capas de MAPbI3. Observamos que un 5% de TBA reduce la densidad de agujeros en las capas y mejora la cristalinidad, mejorando la estabilidad de las capas MAPbI3. Con la proporción óptima de TBA, aumenta el tamaño del grano y la intensidad de la fotoluminiscencia, debido a la disminución de los centros de recombinación. Dado que el plomo es un elemento contaminante, sustituimos a Pb por Sn para obtener capas de MASnI3, lo que provocó un aumento del tamaño del grano y una mejora del coeficiente de absorción de la luz. Sin embargo, el MASnI3 es más inestable que el MAPbI3. Por eso, se utilizaron diferentes antisolventes en la síntesis de MASnI3. Conocida como ingeniería antisolvente, esta técnica estudia varios antisolventes. En este trabajo, el tolueno ha logrado mejorar la estabilidad de las capas de MASnI3. Utilizando un enfoque numérico mediante SCAPS-1D, se calculó que la eficiencia de los dispositivos fotovoltaicos de MASnI3 aumenta un 9,5% en comparación con los dispositivos de MAPbI3. / [CAT] Les perovskites orgàniques-inorgàniques d'halogenurs són una família de materials estudiats en profunditat pel seu potencial per construir cèl·lules solars d'alta eficiència i de baix cost. Han experimentat un creixement exponencial de l'eficiència, passant del 3% del PCE el 2009 a més del 25% el 2021. Però encara queden reptes per superar, com l'estabilitat. L'objectiu d'aquest treball és estudiar diferents tipus de HOIP per a aplicacions de cèl·lules solars, incloent l'optimització del procés de fabricació i la caracterització completa mitjançant l'anàlisi de difracció de raigs X, microscòpia electrònica d'escaneig d'emissió de camp, microscopi de força atòmica, fotoluminescència, UV- absorció visible, càlcul de band-gap, microscòpia electrònica de transmitància, simulació teòrica amb SCAPS-1D i estudi de degradació de les pel·lícules. L'objectiu de l'anàlisi és obtenir la cristalinitat, morfologia, topografia, propietats òptiques, PCE i estabilitat de les capes. Es van utilitzar diferents estratègies per complir l'objectiu del treball, incloent el dopatge amb diferents compostos, l'enginyeria d'extinció antisolvent i el canvi del catió "B" en la fórmula general de les perovskites; ABX3. La present dissertació se centra en el iodur de plom de metilamoni III (CH3NH3I3), que és conegut per presentar una absorció directa de bandgap des de la part superior de la banda de valència fins a la part inferior de la banda de conducció. El bandgap es pot modificar fàcilment variant A, B i X i modular-se mitjançant la selecció adequada de cations mixts. Entre les combinacions possibles, el catió MA i el metall Pb2+ han mostrat excel·lents propietats optoelectròniques, capes processables en dissolució a baixa temperatura i potencial per a una estabilitat adequada, a causa de la mobilitat del portador de càrrega molt alta, la gran longitud de difusió d'electrons i forats, grans coeficients d'absorció, i baixes taxes de recombinació no radiativa. Concretament, aquest doctorat es compon de quatre articles: -Stability Improvement of Methylammonium Lead Iodide Perovskite Thin Films by Bismuth Doping -Tetrabutylammonium (TBA)-Doped Methylammonium Lead Iodide: High Quality and Stable Perovskite Thin Films -Manufacture of High-Efficiency and Stable Lead-Free Solar Cells through Antisolvent Quenching Engineering -Investigation on the Stability and Efficiency of MAPbI3 and MASnI3 Thin Films for Solar Cells En resum, el dopatge de bismut ha millorat l'estructura cristal·lina de la capa absorbent de MAPbI3, millorant les propietats optoelectròniques, la morfologia de la superfície de les capes i l'estabilitat dels dispositius. Es va estudiar el dopatge amb bismut introduint quantitats variables de bismut entre l'1 i el 8% en la solució inicial. Els millors resultats es van obtenir amb un 2% de bismut. També es va analitzar el dopatge amb tetrabutilamoni introduint diferents proporcions de TBA a la mescla inicial per a la síntesi de capes de MAPbI3. Observem que afegir un 5% de TBA a la mescla inicial redueix la densitat de forats a les capes i millora la cristal·linitat, millorant en l'estabilitat de les capes MAPbI3. Amb la proporció òptima de TBA, augmenta la mida del gra i la intensitat de la fotoluminescència, a causa de la disminució dels centres de recombinació. Com que el plom és un element contaminant, vam substituir Pb per Sn per obtenir capes de MASnI3, cosa que va provocar un augment de la mida del gra i una millora del coeficient d'absorció de la llum. Tanmateix, el MASnI3 és més inestable que el MAPbI3. Per això, es van utilitzar diferents antisolvents en la síntesi de MASnI3. Coneguda com a enginyeria antisolvent, aquesta tècnica estudia diversos antisolvents. En este treball, el toluè ha aconseguit millorar l'estabilitat de les capes de MASnI3. Utilitzant un enfocament numèric mitjançant SCAPS-1D, hem calculat que l'eficiència dels dispositius fotovoltaics basats en MASnI3 augmenta un 9,5% en comparació amb els dispositius de MAPbI3. / [EN] Halide Organic-Inorganic Perovskites are a family of materials that have been studied in depth due to their potential for building high-efficiency and low-cost solar cells. In recent years, they have experienced exponential growth in efficiency, going from 3% of PCE in 2009 to over 25% in 2021. But still, there are numerous challenges to overcome, such as stability. The purpose of this work is to study different kinds of HOIPs for solar cell applications, including the optimization of the manufacturing process and the complete characterization by the analysis of Xray-diffraction, Field Emission Scanning Electron Microscopy, Atomic Force Microscope, photoluminescence, UV-visible absorption, band-gap calculation, Transmittance electron microscopy, theoretical simulation with SCAPS-1D, and degradation study of the films. The objective of the analysis is to obtain crystallinity, morphology, topography, optical properties, PCE, and stability of the layers. Different strategies were used to fulfil the goal of the work, including doping with different compounds, antisolvent quenching engineering, and changing the cation "B" in the general formula of perovskites; ABX3. The present dissertation is focused in methylammonium lead iodide III (CH3NH3I3), which is known for exhibiting direct bandgap absorption from the top of the valence band to the bottom of the conduction band. The bandgap can be easily modified by varying A, B, and X and modulated by the suitable selection of mixed cations. Among the possible combinations, MA cation and metal Pb2+ have exhibited excellent optoelectronic properties, low-temperature solution-processable films, and potential for appropriate stability, due to very high charge-carrier mobility, large electron and hole diffusion length, large absorption coefficients, and low nonradiative recombination rates. Specifically, this PhD is composed of four papers: - Stability Improvement of Methylammonium Lead Iodide Perovskite Thin Films by Bismuth Doping - Tetrabutylammonium (TBA)-Doped Methylammonium Lead Iodide: High Quality and Stable Perovskite Thin Films - Manufacture of High-Efficiency and Stable Lead-Free Solar Cells through Antisolvent Quenching Engineering - Investigation on the Stability and Efficiency of MAPbI3 and MASnI3 Thin Films for Solar Cells To sum up, bismuth doping has improved the crystalline structure of the absorbent layer of MAPbI3, which leads to a significant improvement in the optoelectronic properties, the morphology of the surface of the layers, and even improves the stability of the devices. Bismuth doping was studied introducing variable amounts of bismuth between 1 and 8% in the initial solution. Best results were obtained with 2% bismuth. Doping with tetrabutylammonium (TBA) was also analysed by introducing different proportions of TBA in the initial mixture for the synthesis of MAPbI3 layers. We observed that adding 5% TBA to the initial solution reduces the density of pinholes in the layers and improves crystallinity, which leads to a considerable improvement in the stability of the MAPbI3 layers. With the optimal proportion of TBA, it is possible to increase the grain size and the intensity of the photoluminescence, due to the decrease in recombination centres. Since lead is a polluting element, we substituted Pb for Sn to obtain MASnI3 layers, which led to increasing grain size and enhancing light absorption coefficient. However, MASnI3 shells are more unstable than MAPbI3 shells. To overcome this, different anti-solvents were used in the synthesis of MASnI3 shells. Known as antisolvent engineering, this technique studies several antisolvents. In our work, toluene has managed to improve the stability of the MASnI3 layers. Using a numerical approach using SCAPS-1D, we have calculated that the efficiency of photovoltaic devices (PCE) based on MASnI3 increases by 9.5% when compared to devices based on MAPbI3. / Marí Guaita, J. (2022). Different Approaches for Improving the Stability of Hybrid Perovskites [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/191430 / Compendio

The aim of this thesis is to develop a deeper understanding and the technology in the nascent field of solid-state organic-inorganic perovskite solar cells. In recent years, perovskite materials have emerged as a low-cost, thin-film technology with efficiencies exceeding 16% challenging the quasi-paradigm that high efficiency photovoltaics must come at high costs. This thesis investigates perovskite solar cells in more detail with a focus on incorporating plasmonic nanostructures and perovskite film formation. Chapter 1 motivates the present work further followed by Chapter 2 which offers a brief background for solar cell fabrication and characterisation, perovskites in general, perovskite solar cells in specific, and plasmonics. Chapter 3 presents the field of plasmonics including simulation methods for various core-shell nanostructures such as gold-silica and silver-titania nanoparticles. The following Chapters 4 and 5 analyze plasmonic core-shell metal-dielectric nanoparticles embedded in perovskite solar cells. It is shown that using gold@silica or silver@titania NPs results in enhanced photocurrent and thus increased efficiency. After photoluminescence studies, this effect was attributed to an unexpected phenomenon in solar cells in which a lowered exciton binding energy generates a higher fraction of free charge. Embedding thermally unstable silver NPs required a low-temperature fabrication method which would not melt the Ag NPs. This work offers a new general direction for temperature sensitive elements. In Chapters 6 and 7, perovskite film formation is studied. Chapter 6 shows the existence of a previously unknown crystalline precursor state and an improved surface coverage by introducing a ramped annealing procedure. Based on this, Chapter 7 investigates different perovskite annealing protocols. The main finding was that an additional 130°C flash annealing step changed the film crystallinity dramatically and yielded a higher orientation of the perovskite crystals. The according solar cells showed an increased photocurrent attributed to a decrease in charge carrier recombination at the grain boundaries. Chapter 8 presents on-going work showing noteworthy first results for silica scaffolds, and layered, 2D perovskite structures for application in solar cells.

No description available.

In dieser Dissertation wird eine umfassende Untersuchung von Perowskit-Tintenformulierungen für die Herstellung von hocheffizienten MAPbI3- und FAPbI3-Bauelementen durchgeführt. Darüber hinaus schlagen wir einen kombinatorischen Slot-Die-Beschichtungsansatz für das Screening und die Herstellung von Perowskit-Zusammensetzungen vor. Diese Ergebnisse zeigen, dass die Slot-Die-Beschichtung eine vielversprechende Technik für die Hochskalierung von Metallhalogenid-Perowskit-Dünnschichten ist. / This dissertation gives a comprehensive investigation into perovskite ink formulations for the fabrication of highly efficient MAPbI3 and FAPbI3 devices. Additionally, we propose a combinatorial slot-die coating approach for screening and fabricating perovskite compositions. These results demonstrate that slot-die coating is a promising technique for the upscaling of metal-halide perovskite thin-films.

No description available.