Les forêts d'Asie du Sud-Est subissent de fortes pressions en raison de vastes activités d'utilisation des terres, notamment des plantations de palmiers à huile. Le désir de protéger et de gérer les habitats à fort potentiel de stockage de carbone a accru le besoin de préserver les écosystèmes uniques des forêts locales. Pour préserver les écosystèmes forestiers tropicaux de l'expansion agricole, une méthodologie de classification des forêts à fort potentiel de stockage de carbone, connue sous le nom d'Approche à Stock de Haut Carbone (HCSA) a été développée. Notre objectif de recherche est d'évaluer l'efficacité de l'utilisation combinée du LiDAR aéroporté et de l'apprentissage en profondeur pour la classification HCSA sur l'île de Bornéo. Pour ce faire, nous examinerons la biomasse aérienne à l'aide de l'équation développée par Asner (2018) et Jucker (2017), établie sur le territoire de Sabah, ainsi que des métriques LiDAR telles que la hauteur de la canopée, la couverture de la canopée et le la surface terrière forestière. Les métriques de la structure forestière dérivé du LiDAR seront également utilisées pour essayer de différencier les classes HCSA. La zone d'intérêt pour cette étude couvre une partie du territoire du Kalimantan (partie indonésienne de Bornéo).Puis, l’entrainement d'un algorithme d’apprentissage profond permettra, par l'utilisation d'images satellites (Landsat 7 et Landsat 8), de faire un saut spatial et temporel, afin d'établir une cartographie des forêts à surveiller en 2019 et sur l'ensemble de l'île de Bornéo. / Forests in Southeast Asia are under heavy pressure from extensive land-use activities, including oil palm plantations. The desire to protect and manage habitats with high carbon storage potential has increased the need for preserving the unique ecosystems of local forests. To preserve tropical forest ecosystems from agricultural expansion, a methodology for classifying forests with high carbon storage potential, known as the High Carbon Stock Approach (HCSA) was developed. Our research goal is to assess the effectiveness of the combined use of airborne LiDAR and deep learning for HCSA classification across the island of Borneo. To do this, we will examine the above-ground biomass using the equation developed by Asner (2018) and Jucker (2017), established in the Sabah territory, as well as LiDAR metrics such as canopy height, canopy cover, and the forest basal area. LiDAR metrics of forest structure will also be used to try to differentiate HCS classes. LiDAR data and field surveys were collected from the Jet Propulsion Laboratory (JPL -NASA). The area of interest for this study covers part of the Kalimantan territory (Indonesian part of Borneo). The data collected has been part of the ongoing Carbon Monitoring System (CMS) project. Then, the training of a deep learning algorithm will allow, by the use of satellite images (Landsat 7 and Landsat 8), to make a spatial and temporal jump, in order to establish a cartography of the forests to be monitored in 2019 and on the entirety of Borneo Island.

Boiser les terres agricoles abandonnées (friches) est une méthode autorisée par le Protocole de Kyoto pour créer des puits de CO₂ et ainsi réduire la concentration de CO₂ atmosphérique. Il se trouve que l'Abitibi-Ouest offre le plus grand potentiel de boisement des friches au Québec avec ses 51 000 hectares de friches. Or, avant d'enclencher tout projet de boisement, il est essentiel d'évaluer si le boisement procure de réels bénéfices en termes de séquestration de carbone dans une perspective de lutte aux changements climatiques; il s'agit donc du but de cette étude. Pour ce faire, des mesures pédologiques et de la biomasse ont été effectuées de juin à septembre 2019 dans la région de l'Abitibi dans 26 friches naturelles sur lesquelles une succession végétale naturelle s'est installée, et 23 friches plantées en épinette blanche. Le premier objectif a été de reconstruire la chronoséquence de succession végétale dans les friches laissées à l'état naturel. Le deuxième objectif était de comparer l'accumulation du carbone dans le temps dans les principaux réservoirs (végétation, sol) des friches naturelles et plantées. Ainsi, il a été observé que sur un horizon d'environ cinq décennies, les friches plantées stockent 2 fois plus de carbone dans la végétation, tandis que les friches naturelles stockent 2 fois plus de carbone dans le sol. Au final, la quantité totale de carbone stockée (végétation et sol) par les friches plantées en épinette blanche est la même que pour les friches laissées à la succession naturelle. Cette étude permettra d'orienter la prise de décision quant à l'utilisation du boisement des friches en Abitibi, et met en lumière le fait que d'autres objectifs d'aménagement que la séquestration de carbone devraient être considérés. Les résultats obtenus alimenteront également la réflexion sur la pertinence du boisement comme outil de lutte aux changements climatiques que ce soit au niveau provincial, national ou mondial. / Afforesting abandoned agricultural lands (fallow lands) is a method authorized by the Kyoto Protocol to create CO₂ sinks and thus reduce atmospheric CO₂. It turns out that Abitibi-Ouest offers the greatest potential for afforestation of fallow lands in Quebec with its 51 000 hectares of fallow land. However, before starting any afforestation project, it is essential to assess whether afforestation provides real benefits in terms of carbon sequestration and therefore contribute to climate change mitigation. The purpose of this study is therefore to document these benefits. To do this, soil and biomass measurements were carried out from June to September 2019 in the Abitibi-Ouest region in 26 fallow lands with natural plant succession, and 23 afforested fallow lands in white spruce. The first objective was to reconstruct the chronosequence of plant succession on fallow lands left to natural vegetation. The second objective was to compare the carbon accumulation over time in the main pools (vegetation, soil) of natural and afforested fallow lands. It has been observed that over a 50-year horizon, afforested fallow lands stored twice as much carbon in vegetation, while natural fallow lands stored twice as much carbon in the soil. Overall, the total amount of carbon stored (including both vegetation and soil) was similar between afforested fallow lands and those left to natural succession. This study will guide decisionmaking on the use of afforestation of fallow lands in Abitibi and highlights the fact that other management objectives than carbon sequestration should be considered. The results obtained will also fuel reflection on the relevance of afforestation as a tool to fight climate change, whether at the provincial, national or global level.

La carbonatation minérale dans les résidus miniers est un moyen sûr et permanent de séquestrer le CO2 atmosphérique. C’est un processus naturel et passif qui ne nécessite aucun traitement particulier et donc avantageux d’un point de vue économique. Bien que la quantité de CO2 qu’il soit possible de séquestrer selon ce processus est faible à l’échelle globale, dans le cadre d’un marché du carbone, les entreprises minières pourraient obtenir des crédits et ainsi revaloriser leurs résidus. À l’heure actuelle, il y a peu d’informations pour quantifier le potentiel de séquestration du CO2 de façon naturelle et passive dans les piles de résidus miniers. Il est donc nécessaire d’étudier le phénomène pour comprendre comment évolue la réaction à travers le temps et estimer la quantité de CO2 qui peut être séquestrée naturellement dans les piles de résidus. Plusieurs travaux de recherche se sont intéressés aux résidus miniers de Thetford Mines (Québec, Canada), avec une approche principalement expérimentale en laboratoire. Ces travaux ont permis d’améliorer la compréhension du processus de carbonatation, mais ils nécessitent une validation à plus grande échelle sous des conditions atmosphériques réelles. L’objectif général de cette étude est de quantifier le processus de carbonatation minérale des résidus miniers sous des conditions naturelles, afin d’estimer la quantité de CO2 pouvant être piégée par ce processus. La méthodologie utilisée repose sur la construction de deux parcelles expérimentales de résidus miniers situées dans l’enceinte de la mine Black Lake (Thetford Mines). Les résidus miniers sont principalement constitués de grains et de fibres de chrysotile et lizardite mal triés, avec de petites quantités d’antigorite, de brucite et de magnétite. Des observations spatiales et temporelles ont été effectuées dans les parcelles concernant la composition et la pression des gaz, la température des résidus, la teneur en eau volumique, la composition minérale des résidus ainsi que la chimie de l’eau des précipitations et des lixiviats provenant des parcelles. Ces travaux ont permis d’observer un appauvrissement notable du CO2 dans les gaz des parcelles (< 50 ppm) ainsi que la précipitation d’hydromagnésite dans les résidus, ce qui suggère que la carbonatation minérale naturelle et passive est un processus potentiellement important dans les résidus miniers. Après 4 ans d’observations, le taux de séquestration du CO2 dans les parcelles expérimentales a été estimé entre 3,5 et 4 kg/m3/an. Ces observations ont permis de développer un modèle conceptuel de la carbonatation minérale naturelle et passive dans les parcelles expérimentales. Dans ce modèle conceptuel, le CO2 atmosphérique (~ 400 ppm) se dissout dans l'eau hygroscopique contenue dans les parcelles, où l'altération des silicates de magnésium forme des carbonates de magnésium. La saturation en eau dans les cellules est relativement stable dans le temps et varie entre 0,4 et 0,65, ce qui est plus élevé que les valeurs de saturation optimales proposées dans la littérature, réduisant ainsi le transport de CO2 dans la zone non saturée. Les concentrations de CO2 en phase gazeuse, ainsi que des mesures de la vitesse d'écoulement du gaz dans les cellules suggèrent que la réaction est plus active près de la surface et que la diffusion du CO2 est le mécanisme de transport dominant dans les résidus. Un modèle numérique a été utilisé pour simuler ces processus couplés et valider le modèle conceptuel avec les observations de terrain. Le modèle de transport réactif multiphase et multicomposant MIN3P a été utilisé pour réaliser des simulations en 1D qui comprennent l'infiltration d'eau à travers le milieu partiellement saturé, la diffusion du gaz, et le transport de masse réactif par advection et dispersion. Même si les écoulements et le contenu du lixivat simulés sont assez proches des observations de terrain, le taux de séquestration simulé est 22 fois plus faible que celui mesuré. Dans les simulations, les carbonates précipitent principalement dans la partie supérieure de la parcelle, près de la surface, alors qu’ils ont été observés dans toute la parcelle. Cette différence importante pourrait être expliquée par un apport insuffisant de CO2 dans la parcelle, qui serait le facteur limitant la carbonatation. En effet, l’advection des gaz n’a pas été considérée dans les simulations et seule la diffusion moléculaire a été simulée. En effet, la mobilité des gaz engendrée par les fluctuations de pression barométrique et l’infiltration de l’eau, ainsi que l’effet du vent doivent jouer un rôle conséquent pour alimenter les parcelles en CO2. / Mineral carbonation in ultramafic mining wastes is a safe and permanent way to sequester atmospheric CO2. This process can occur naturally and passively, and does not require special treatment, which is interesting from an economical point of view. In the context of a carbon market, mining companies could obtain carbon credits and profit financially and environmentally from their residues. However, there is currently insufficient information to accurately assess the potential for natural and passive CO2 sequestration in mining waste piles. It is therefore necessary to study the phenomenon to understand how the reaction evolves over time and estimate the amount of CO2 that can be naturally sequestered in these structures. Several research studies have focused on the ultramafic milling wastes at Thetford Mines (Quebec, Canada), and have particularly focused on laboratory experiments. The results have improved our understanding of the mineral carbonation process in milling waste, but they need to be tested at larger scales and under real atmospheric conditions. The general objective of this study is to quantify the mineral carbonation process in mining waste under natural conditions, and to estimate the amount of CO2 that can be trapped by this process. The methodology is based on the construction of two experimental cells of milling waste located at the Black Lake mine (Thetford Mines). The magnesium-rich milling wastes mainly consist of poorly sorted grains and fibers of lizardite and chrysotile, with smaller amounts of antigorite, brucite and magnetite. Spatial and temporal observations were made in the cells, including measurements of the composition and pressure of gas, soil temperature, volumetric water content, waste mineralogy as well as water chemistry of rain and of the cell leachate. The observations showed evidence of a significant depletion of CO2 gas concentrations (< 50 ppm) and precipitation of hydromagnesite in the milling waste, suggesting that natural and passive mineral carbonation is a potentially important process in milling wastes. After four years of observations, the CO2 sequestration rates in the experimental cells were estimated at between 3.5 and 4 kg/m3/year. These observations have led to the development of a conceptual model of natural and passive mineral carbonation at the cell scale. In this conceptual model, atmospheric CO2 (~ 400 ppm) dissolves in the hygroscopic water contained in the cells where the weathering of magnesium silicates forms magnesium carbonates. Water saturation in the cells was relatively stable over time and varied between 0.4 and 0.65, which is higher than optimal saturation values proposed in the literature, reducing CO2 transport in the unsaturated zone. Gas-phase CO2 concentrations along with gas flow rate measurements in the cells suggest that the reaction is most active close to the surface and that diffusion of CO2 is the dominant transport mechanism in the wastes. Although the carbonation reaction is exothermic, no evidence of thermal convection has been observed in the experimental cells. A numerical model was used to simulate the identified coupled processes and to validate the conceptual model with field observations. The numerical model MIN3P, for multiphase and multi-component reactive transport problems, was used to complete 1D simulations which included water infiltration through the partially-saturated column, gas diffusion, and advective-dispersive reactive mass transport. Although the calibrated moisture content and leachate composition were quite close to field observations, the simulated sequestration rate is 22 times lower than the measured rate. The simulation results also suggested that carbonates would precipitate mainly near the surface whereas field observations suggest that mineral carbonation had occurred throughout the vertical profile. This significant difference could be explained by an insufficient supply of CO2 in the simulated cells, which is the limiting factor for mineral carbonation, suggesting that gas advection, which was not considered in the simulations, could have been important. It is concluded that gas mobility generated by barometric pressure fluctuations and water infiltration, as well as wind effects, likely played a significant role for CO2 supply within the cells and should be considered in future simulations.

Comme de nombreuses industries, les alumineries se retrouvent face au nouveau défi de réduction des émissions de gaz à effet de serre (GES). La capture du CO₂ émis par les cuves d'électrolyse permettrait de réduire drastiquement les GES sans nécessiter des changements importants de la technologie actuelle de production. Ce travail présente deux analyses technico-économiques de la capture du CO₂ émis par les cuves d'électrolyse afin d'en évaluer la faisabilité. La première étude vérifie si la capture par la monoethanolamine (MEA), une alkano amine primaire couramment employée pour la séparation des gaz acides, est techniquement possible et économiquement intéressante dans une aluminerie. L'effet du taux de ventilation des cuves d'électrolyse a été étudié afin d'augmenter la concentration du CO₂ dans les effluents gazeux. De plus, la possibilité d'une intégration thermique a été prise en considération, pour permettre d'évaluer dans quels secteurs les rejets thermiques d'une aluminerie sont compatibles avec les besoins énergétiques de l'installation de capture. Il ressort de cette première analyse qu'une concentration en CO₂ de 4 vol% dans les effluents gazeux des cuves d'électrolyse est la configuration la plus adéquate techniquement et économiquement. Le coût de la capture est estimé à 107 $/tonne de C0₂ évité, correspondant à 100 $/tonne d'aluminium produit. Une intégration thermique appropriée permettrait théoriquement de réduire de 58% les coûts de la capture. La seconde étude évalue la possibilité de l'utilisation d'une solution à base d'aminé à encombrement stérique, afin de rendre la capture plus attractive économiquement. Le choix est porté sur l'utilisation d'un mélange de 2-amino 2-methyl 1-propranol (AMP) et de piperazine (PZ), un solvant moins énergivore. Pour l'étude, la configuration avec une concentration en CO₂ de 4 vol% dans les effluents gazeux a été utilisée. Une composition massique de 8% en PZ et de 32% en AMP dans le solvant s'est avérée être la meilleure configuration. L'utilisation du mélange AMP/PZ permet de réduire de 25% le coût du capital et de 29% les coûts opératoires par rapport à la MEA (65 $/tonne de CO₂ évité par rapport à 107 $/tonne pour la MEA). L'intégration thermique permet de réduire le coût de la capture à 58 $/tonne de CO₂ évité.

Les tourbières nordiques, sont des écosystèmes humides ayant la particularité de produire plus de matière organique qu'elles n'en décomposent. Elles ont ainsi accumulé de formidables quantités de carbone depuis le début de la dernière déglaciation. C'est pour cette raison qu'elles représentent un intérêt particulier pour la modélisation du climat global. En effet, contenant environ un tiers du carbone des sols tout en ne couvrant qu'environ 3% de la surface terrestre, les tourbières émettent également de grandes quantités de méthane, qui a un pouvoir de réchauffement climatique 23 fois plus important que le dioxyde de carbone. Afin de pouvoir intégrer ces différents facteurs dans les modèles globaux du climat et d'estimer leur incidence sur le cycle global du carbone, il est nécessaire de mieux connaitre la dynamique du carbone dans les tourbières elles-mêmes. Les tourbières nordiques ont la capacité d'archiver des informations rapportant les différents changements qu'elles ont subis depuis leur développement. Ces changements incluent les changements climatiques régionaux, qui ont affecté leur végétation et la dynamique du carbone, mais aussi des changements autogènes, c'est-à-dire propres à leur dynamique interne. Il est donc nécessaire de prendre en compte ces différents facteurs en vue de reproduire leur dynamique. Cette thèse a pour objectif d'évaluer la connaissance de la dynamique du carbone dans les tourbières par le biais de l'évaluation du Holocene Peat Model (Frolking et al. 2010). Ce modèle comprend une description des processus d'accumulation, de décomposition, du bilan hydrique et une représentation de la végétation par 12 groupes fonctionnels de plantes ainsi que les boucles de rétroaction entre ces différents processus. Son évaluation a été effectuée en deux étapes. Dans un premier temps, une analyse de sensibilité a permis de déceler les paramètres du modèle ayant une influence sur la quantité totale de carbone dans les simulations, puis les interactions entre les paramètres ont également été analysées. Les résultats montrent que certains paramètres représentent des sources d'incertitude importantes et devraient être l'objet de plus amples recherches (tels que la conductivité hydraulique, le gradient d'anoxie, certains paramètres contrôlant le bilan hydrique et la densité sèche). De plus, parmi les milliers de simulations effectuées, on observe que plusieurs types de développements des tourbières sont possibles, bien que la méthodologie mette l'emphase sur les processus autogènes et contraigne les processus allogènes à un régime de précipitation et une productivité primaire nette (PPN, servant d'indicateur climatique) constants. Par ailleurs, il apparaît que les sphaignes ont une influence sur le type de développement de la tourbière, ce qui affecte par conséquent l'accumulation du carbone. Dans un second temps, le modèle est calibré pour deux sites de la région de la Baie James au Québec. Il s'agit de deux tourbières ombrotrophes ouvertes ayant des caractéristiques écohydrologiques et des taux d'accumulation de carbone différents. Pour chacun de ces sites, deux simulations sont réalisées : la première est basée sur une reconstruction des précipitations et la seconde sur une reconstruction des niveaux de nappe phréatique. Il est notable que les résultats des simulations révèlent des périodes durant lesquelles les tourbières présentent des pertes nettes de carbone. En comparant les résultats des simulations avec les taux d'accumulation de carbone et les résultats des analyses de macrorestes végétaux, on constate que le modèle reproduit, de façon générale, les variations observées dans ces séries de données. De plus, il est conclu que ce modèle peut être utilisé comme outil d'identification des causes de variations de l'assemblage végétal. Bien que de certains processus doivent être étudiés plus avant afin de limiter les incertitudes du modèle, cette thèse a permis d'établir la validité des concepts de dynamique du carbone dans les tourbières en intégrant l'évaluation des dynamiques d'échelle globale et locale. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Tourbière, modélisation, évaluation, analyse de sensibilité, forçage, fonction de transfert.

Les matériaux mésoporeux sont devenus des nanomatériaux d’une grande importance, et le contrôle des structures des matériaux mésoporeux est essentiel pour une variété d'applications pratiques. Les matériaux «cœur/coquille» structurés sont un type de matériaux hybrides qui non seulement possèdent les propriétés des composants individuels, mais présentent également de effets synergiques entre le «cœur» et la «coquille». La conception de matériaux mésoporeux et «cœur/coquille» structurés pour les appliquer avec succès dans la pratique devrait être une force de progrès importante pour le développement continu. Cette thèse se concentre principalement sur deux aspects: (1) une conception de matériaux mésoporeux «cœur/coquille» structurés en vue de résoudre les problèmes de synthèse, qui entravent leurs nouvelles applications et (2) l'application de matériaux mésoporeux dans la capture du CO2 cyclique pour améliorer la durabilité des sorbants de CO2 en prenant avantage du concept de «cœur/coquille». Visant le cyclage de l’hydroxyde de calcium, une technologie attrayante pour la capture du CO2 à grande échelle, nous avons établi un nouveau mésoporeux «cœur/coquille» structuré à base de CaO qui présentait une grande stabilité et d'excellentes performances de résistance à l’attrition, attribuées aux avantages des matériaux mésoporeux et à la configuration de «cœur/coquille». Notre procédé de fabrication peut être facilement réalisé à grande échelle et répond aux exigences de la circulation entre des réacteurs en lit fluidisé. Les nanoparticules métalliques ont normalement tendance à se coaguler ensemble dans des réactions catalytiques, et sont difficiles à séparer. Par conséquent, nous avons démontré une synthèse de microsphères Fe3O4@C-Pd@mSiO2 à composants multiples et polyvalentes avec une structure «cœur/coquille» bien définie et des nanoparticules catalytiques de Pd confinées, et ayant des canaux mésoporeux ordonnés et facilement accessibles. Récemment, des méthodes diverses ont été proposées pour fabriquer un revêtement de matériaux mésoporeux sur un cœur par un processus de «soft-templating». Cependant, les diamètres des mésopores générés sont généralement très faibles (< 3 nm), ce qui peut limiter leurs nouvelles applications. Ici, nous avons réalisé la synthèse de microsphères «cœur/coquille» structurées superparamagnétiques possédant une coquille externe de silice mésoporeuse ordonnée à larges pores (4,5 nm), en adoptant un copolymère tribloc comme agent tensioactif directeur de structure. / Mesoporous materials, especially ordered ones have become ones of great importance nanomaterials, which possess regular, uniform and interpenetrating mesopores in nanoscale. Morphology and texture controls towards mesoporous materials are critical for a variety of practical applications, the ultimate goal of which are the realization of their functional design. Core/shell composite materials are a type of functional hybrid materials which not only possess the properties of the individual components, but also exhibit some new or synergistic effects between the core and the shell. The design of mesoporous materials with unique core/shell configuration and multifunctions to make them successfully applied in practice, should be an important driving force for the continuous development of current material science. This thesis mainly focuses on two aspects: (1) careful design of core/shell structured mesoporous materials in order to solve the problem and difficulty in synthesis, which hinders their further applications and (2) application of mesoporous materials in cyclic CO2 capture to enhance the durability of CO2 sorbents by taking advantage of the core/shell concept. Aiming at the calcium looping cycle, an attractive technology for large-scale CO2 capture, we have prepared novel mesoporous core/shell structured CaO-based sorbents which exhibit highly stable cyclability and excellent attrition-resistance performances, attributed to advantages of both mesoporous materials and unique core/shell configuration. Our fabrication method could easily be realized in large-scale and meet the requirements of circulating fluidized bed reactors. Owing to their high surface energies, metallic nanoparticles normally tend to aggregate together during catalytic reactions, and their separation from a complex heterogeneous system is another obstacle. In this regards, we have demonstrated a facile and versatile synthesis of multicomponent and multifunctional microspheres Fe3O4@C-Pd@mSiO2 with well-defined core/shell structures, confined catalytic Pd nanoparticles and accessible ordered mesopore channels. Recently, various methods have been proposed for coating mesoporous shells on cores by soft-templating process. However, the generated mesopores are usually very small (< 3 nm), which may limit their further applications. In this work, we have accomplished the synthesis of superparamagnetic core/shell structured microspheres possessing an outer shell of ordered mesoporous silica with large pores (4.5 nm) by adopting triblock-copolymer Pluronic P123 as soft-template.

La séquestration du carbone dans les cannebergières ou atocatières par des opérations successives de sablage de la litière peut contribuer à fixer du carbone malgré la conversion de l'écosystème forestier d'origine en cannebergière commerciale. L'objectif de ce travail était de mesurer la cinétique de décomposition des résidus de canneberge et la capacité de séquestration du carbone dans des cannebergières de l'Est du Canada. Dans le but de comparer les agroécosystèmes de canneberge aux écosystèmes mondiaux et déterminer l'influence de la fertilisation azotée sur le taux de décomposition de la matière organique, une première expérience a été réalisée en 2017 en utilisant le Tea Bag Index (TBI) où des sacs de thés et de résidus de canneberges ont été enfouis puis récoltées 90 jours plus tard dans des parcelles expérimentales ayant reçu trois (3) traitements d'azote (30, 45, 60 kg N ha⁻¹). Une seconde expérience avec le TBI a été réalisée pendant 147 jours avec échantillonnage tri-hebdomadaire afin d'évaluer la consistance du TBI et la cinétique de la décomposition du carbone et des fractions biochimiques. Afin d'évaluer l'influence de la température et de la profondeur du sol sur les émissions de CO₂, des échantillons de sols ont été incubés à trois températures (10, 20 et 30 °C) et à trois profondeur (0-10 ; 10-20 ; 20-30 cm). Les écosystèmes de canneberge montraient un faible taux de décomposition de la matière organique comparé aux autres écosystèmes mondiaux, et caractérisés par un fort potentiel de séquestration de carbone. Les doses croissantes d'azote n'ont pas une influence importante sur le TBI. Les taux de décomposition des thés vert et rooibos déviaient de la cinétique de premier ordre, adoptant un comportement fractal attribué à une réduction de contact entre les thés et leur environnement immédiat durant l'incubation au champ. Les émissions de CO₂ augmentaient en fonction de la température et diminuaient en fonction de la profondeur du sol en raison de changements importants dans la composition biochimique de la matière organique. Malgré le faible taux d'émission de CO₂ en profondeur (10-30 cm), les couches profondes se sont montrées plus sensibles à la température et pourraient constituer un risque de taux élevé d'émission de CO₂ que la couche de surface (0-10 cm) dans un contexte de réchauffement climatique. Cette recherche démontre le fort potentiel de séquestration du carbone dans les sols de canneberge. / Carbon sequestration in cranberry soils during litter burying by sanding operations can contribute fixing carbon from the atmosphere despite conversion of the original forest ecosystem into a cranberry agroecosystem. The objective of this study was to measure the kinetics of cranberry residue decomposition and carbon sequestration capacity in cranberry soils of eastern Canada. To compare cranberry agroecosystems with terrestrial ecosystems and access the effect of nitrogen fertilization on organic matter decomposition rate, first experiment was carried out in 2017 using the Tea Bag Index (TBI) where bags of teas or cranberry residues were buried then harvested 90 days later in experimental plots that received three (3) nitrogen treatments (30, 45, 60 kg N ha⁻¹). A second experiment was carried out for 147 days with tri-weekly sampling to evaluate the consistency of TBI and the decomposition kinetics of carbon and biochemical fractions. To assess the influence of temperature and soil depth on CO₂ emissions, soil samples were incubated at different temperatures (10, 20 and 30 °C) at different depths (0-10; 10-20; 20-30 cm). Results showed that decomposition rate of cranberry agroecosystems were in the low range among terrestrial ecosystems with high carbon sequestration capacity. Nitrogen doses do not impact importantly on TBI. The decomposition rate deviated from first order kinetics showing fractal behavior due to reduced contact between the green and rooibos teas and the immediate environment during incubation in the field. The CO₂ emissions rate increased with temperature and decreased with soil depth due to changes in organic matter composition. Despite the low rate of CO₂ emissions at depth (20-30 cm), the deep layers are more sensitive to temperature than upper layers (10-20 cm) and could be a risk of high rate of CO₂ emissions in a context of global warming. This research demonstrated high potential for carbon sequestration in cranberry agroecosystems.

Les activités anthropiques ont considérablement augmenté la quantité de gaz à effet de serre (GES) dans l'atmosphère et sont un contributeur majeur au réchauffement climatique. Le dioxyde de carbone (CO₂) est considéré le principal gaz à effet de serre qui contribue largement aux changements climatiques. Diverses technologies sont explorées à travers le monde pour la capture et la séquestration du CO₂. Les solutions à base d'amines sont considérées des solvants efficaces, mais ils sont énergivores et ont des impacts négatifs sur l'environnement. L'absorption du CO₂ à l'aide de l'enzyme anhydrase carbonique (AC) comme catalyseur (libre en solution ou immobilisé) est une technologie prometteuse qui offre une sélectivité et une efficacité élevées pour la capture du CO₂, tout en utilisant des solvants non toxiques et moins énergivores. L'AC est un biocatalyseur bien connu, doté d'une aptitude extraordinaire à absorber les molécules de CO₂ (grâce à son énorme constante catalytique (turnover number, TON)), ce qui lui confère une très grande capacité à stimuler l'hydratation du CO₂. L'immobilisation de l'AC sur des surfaces solides améliore la stabilité et la réutilisation de l'enzyme, en permettant une séparation facile des produits de la réaction sans la contamination du biocatalyseur. Dans ce contexte, cette thèse se concentre sur l'étude de l'absorption du CO₂ en utilisant l'AC immobilisée dans différents bioréacteurs. Plus précisément, les principaux objectifs sont: i) de développer un processus enzymatique amélioré en utilisant l'AC immobilisée dans une colonne à garnissage, ii) d'étudier l'absorption du CO₂ dans un contacteur à membrane avec l'enzyme immobilisée sur la surface de la membrane, et iii) de proposer un nouveau procédé enzymatique hybride dans un contacteur à membrane plane en intensifiant l'absorption du CO₂ par l'enzyme immobilisée autant sur la membrane que sur la surface de nanoparticules magnétiques (MNPs). Une nouvelle technique d'immobilisation de l'AC a été développée en combinant (i) la codéposition de Polydopamine (PDA)/Polyethyleneimine (PEI) contenant des groupes fonctionnels aminés pour fonctionnaliser les surfaces et (ii) l'immobilisation covalente de l'enzyme sur les surfaces aminées en utilisant du glutaraldéhyde. L'approche proposée est intéressante en raison de sa simplicité, de l'abondance des fonctionnalités (amine) du PEI, et de la grande capacité d'adhésion du PDA pendant le processus de fonctionnalisation de la surface, ainsi que de la stabilité et de la réutilisation de l'enzyme immobilisée par liaison covalente. Un procédé enzymatique hybride avec l'enzyme AC immobilisée sur la surface du garnissage et des MNPs dispersées dans l'absorbant liquide (eau) a été développé dans un bioréacteur constitué par une colonne gaz-liquide. L'enzyme a été immobilisée sur la surface fonctionnalisée des MNPs et du garnissage par liaisons covalentes. Même après 40 jours, l'enzyme immobilisée sur le garnissage et les MNPs a montré une remarquable stabilité, conservant, respectivement, 80 % et 84,7 % de son activité initiale. Étant donné que l'enzyme immobilisée sur les MNPs fonctionne comme une enzyme libre en solution, le processus d'hydratation du CO₂ s'est amélioré de manière significative, en particulier lorsqu'il y a une plus importante limitation de la diffusion lors du processus enzymatique avec l'enzyme immobilisée sur la surface du garnissage. L'AC immobilisée sur la surface d'une membrane plane en polypropylène (PP) par codéposition de PDA/ PEI par liaison covalente a montré la plus grande activité et a conservé la plupart de son activité initiale après 40 jours (82.3%). Un flux d'absorption de CO₂ de 0,29x10⁻³ mol/m²s a été atteint en intégrant la membrane biocatalytique dans un contacteur à membrane plane (FSMC), en utilisant l'eau comme absorbant. Un taux stable d'absorption a été obtenu pendant l'opération à plus long terme (6 heures), illustrant le potentiel de cette technologie dans des applications industrielles. La résistance au transfert de masse dans les pores de la membrane partiellement remplis de liquide a été réduite par l'hydratation catalysée du CO₂ dans ces pores en présence de l'AC immobilisée. L'absorption de CO₂ dans un contacteur à membrane plane avec de l'AC immobilisée sur la surface de la membrane a été intensifiée en incorporant également l'enzyme immobilisé sur la surface des MNPs dispersés dans la phase liquide. Le processus d'absorption du CO₂ a été amélioré grâce à la présence de MNPs biocatalytiques qui agissent comme une enzyme libre en phase liquide. L'AC a été immobilisée de manière covalente sur la surface des MNPs fonctionnalisées. L'absorption du CO₂ a été améliorée dans ce système hybride innovant de contacteur à membrane intensifié en maximisant l'utilisation du TON de cette enzyme, en particulier à des concentrations plus faibles d'enzyme sur la membrane biocatalytique. Autant la membrane que les MNPs avec l'AC immobilisée ont démontré leur réutilisabilité, en conservant leurs activités initiales même après 10 cycles d'absorption. Le contacteur à membrane intensifié a également montré un fonctionnement stable pendant plusieurs heures. En conclusion, les résultats obtenus dans cette thèse illustrent le fait que la capture du CO₂ utilisant de l'anhydrase carbonique immobilisée peut offrir une stratégie rentable, verte et respectueuse de l'environnement, représentant une alternative attrayante aux technologies traditionnelles qui utilisent des absorbants à base d'amines. Avec la crise environnementale croissante, les technologies enzymatiques prennent de l'importance, ce qui suscite de plus en plus de tentatives pour les mettre en œuvre à l'échelle industrielle. / Anthropogenic activities have significantly enhanced the amount of greenhouse gases (GHGs) in the atmosphere and are a major contributor to global warming. Carbon dioxide (CO₂) is a primary greenhouse gas that contributes to climate change. Various technologies are being explored across the world to tackle CO₂ capture and sequestration. Despite their efficiency, amine-based solutions have negative environmental impact and the process is energy intensive. CO₂ absorption using carbonic anhydrase (CA) enzyme as catalyst (free in solution or immobilized) is a promising technology which offers high selectivity and efficiency in CO₂ capture processes by using nontoxic and more energy efficient solvents. CA is a well-known biocatalyst endowed with an extraordinary turnover number (TON), which offers to it a very high capacity to boost CO₂ hydration. CA immobilization on solid surfaces enhances the enzyme stability, and reusability and provides the ability for easy separation of the reaction products without biocatalyst contamination. In this context, the present thesis focuses on the investigation of CO₂ absorption process using immobilized CA in different bioreactors. More specifically, the main objectives are: i) developing an enhanced enzymatic process with immobilized CA enzyme in a packed-bed column bioreactor, ii) studying the CO₂ absorption in membrane contactor with immobilized CA enzyme on membrane surface, and iii) proposing a novel hybrid enzymatic process in an intensified flat sheet membrane contactor for improving CO₂ absorption via immobilized CA enzyme on both membrane and magnetic nanoparticles (MNPs). An improved CA immobilization technique was developed in this work using two steps: (i) co-deposition of Polydopamine (PDA)/Polyethyleneimine (PEI) with amino functional groups for amine-functionalization of surfaces and (ii) covalent enzyme immobilization on the aminated surfaces using glutaraldehyde. The proposed approach is appealing because of its simplicity, abundant amine functionalities of PEI, and great adhesion capacity of PDA during surface functionalization process, as well as the stability and reusability of immobilized enzyme via covalent bonding. A hybrid enzymatic process with CA enzyme immobilized on packing surface and MNPs dispersed in the liquid absorbent (water) was developed in a gas-liquid packed-bed column bioreactor. CA was immobilized on amine functionalized surface of MNPs and packings via covalent attachments. Even after 40 days of storage in buffer solution, the immobilized CA on packing and MNPs showed remarkable stability, retaining 80% and 84.7% of its original activity, respectively. Since the enzyme immobilized on MNPs operates as a free solution-phase enzyme, the CO₂ hydration process improved significantly, specially when the diffusion limitation in the enzymatic process with immobilized CA enzyme on the packing surface was significant. CA enzyme immobilized on polypropylene (PP) flat sheet membrane surface via co-deposition of PDA/PEI through covalent bonding method showed the highest activity and preserved most of its initial activity after 40 days (82.3%). A CO₂ absorption flux of 0.29x10⁻³ mol/m²s was attained by integrating the biocatalytic membrane into a flat sheet membrane contactor (FSMC) using water as absorbent. Stable CO₂ absorption rate was obtained during a longer time operation (6 hours), illustrating its potential for industrial applications. Mass transfer resistance in partially liquid-filled membrane pores was shown to be reduced by the catalyzed CO₂ hydration in these pores in the presence of immobilized CA. CO₂ absorption in flat sheet membrane contactor with immobilized CA on membrane surface was intensified by the incorporation of immobilized CA on the surface of MNPs dispersed in the liquid phase. CO₂ absorption process was improved due to the presence of biocatalytic MNPs, which act as a free solution-phase enzyme. CA was covalently immobilized on amine-functionalized MNPs surface. The proposed innovative hybrid enzymatic process in the intensified membrane contactor improved the CO₂ absorption by maximizing the utilization of CA's large TON, specially at lower CA loadings on the biocatalytic membrane. Immobilized membrane and MNPs demonstrated their reusability and retained their initial activities even after 10 absorption cycles. The intensified membrane contactor also displayed a stable operation for several hours. In conclusion, the results achieved in our work illustrate that CO₂ capture using immobilized CA can offer a cost-effective, green, and environmentally friendly strategy, representing an attracting alternative to customary technologies using amine-based absorbents. With the growing environmental crisis, enzymatic CO₂ capture technologies are becoming more important, prompting more attempts to implement them on industrial scales.

La concentration atmosphérique de dioxyde de carbone (CO₂) augmente régulièrement, ce qui entraîne de nombreux problèmes environnementaux tels que le réchauffement de la planète, l'acidification des océans et des changements climatiques imprévisibles. Ces dernières années, l'utilisation du CO₂ comme matière première pour la conversion en produits chimiques organiques de valeur a suscité un intérêt croissant, car il est abondant, non toxique et peu coûteux. Cette thèse a étudié la réaction de cycloaddition du CO₂ avec un époxyde comme méthode d'utilisation du CO₂. En outre, les catalyseurs à structure métallo-organique (MOF) capables d'absorber une grande quantité de CO₂ sont présentés comme une classe de matériaux poreux avec des caractéristiques structurelles uniques, des surfaces spécifiques élevées, une facilité de modification chimique et une stabilité, et sont utilisés dans la cycloaddition du CO₂ avec un époxyde. Cette thèse étudie le rôle central des structures métallo-organiques (MOF) dans la réaction de fixation catalytique du CO₂ avec des époxydes en carbonates cycliques de valeur ajoutée. Grâce à la synthèse et à la fonctionnalisation des MOF, cette recherche démontre la faisabilité de l'utilisation de ces matériaux poreux en tant que catalyseurs efficaces pour les réactions de fixation du CO₂. En introduisant des fonctionnalités à base d'azote ionique dans les structures MOF par des méthodes de synthèse appropriées, l'activité catalytique et la sélectivité des MOF sont considérablement améliorées. Ces MOFs fonctionnalisés présentent des performances remarquables en favorisant l'activation et la conversion des époxydes et du CO₂ dans des conditions de réaction douces, sans nécessiter de solvants organiques ou de co-catalyseurs. Les effets synergiques de divers groupes fonctionnels au sein des MOF contribuent à améliorer l'efficacité catalytique. Cela se traduit par une affinité et une densité accrues du CO₂ à proximité des sites actifs, ainsi que par la facilitation de l'ouverture de l'anneau époxyde dans ce cadre. La synthèse et la caractérisation réussies de nouveaux catalyseurs à base de MOF mettent en évidence leur potentiel pour la conversion du CO₂ et l'avancement de la chimie durable. Dans l'ensemble, cette recherche souligne l'importance des groupes fonctionnels et des MOF en tant que matériaux prometteurs pour l'utilisation du CO₂ et fournit des indications précieuses sur leur conception et leur application dans les procédés de conversion catalytique du CO₂. / The atmospheric concentration of carbon dioxide (CO₂) is steadily increasing, resulting in numerous environmental issues such as global warming, ocean acidification, and unpredictable climate changes. In recent years, there has been increasing interest in using CO₂ as a feedstock material for conversion into valuable organic chemicals as it is abundant, non-toxic and low cost. This thesis studied the cycloaddition reaction of CO₂ with epoxides as a method of CO₂ utilization. Also, the metal organic framework (MOF) catalysts capable of high CO₂ adsorption are introduced as a class of porous materials with unique structural features, high surface areas, chemical tunability, and stability, which are used in the cycloaddition of CO₂ with epoxides. This thesis explores the pivotal role of metal-organic frameworks (MOFs) in the catalytic CO₂ fixation reaction with epoxides into valuable cyclic carbonates. Through the synthesis and functionalization of MOFs, this research demonstrates the feasibility of utilizing these porous materials as effective catalysts for CO₂ fixation reactions. By introducing ionic nitrogen-based functions into MOF structures through proper synthetic methods, the catalytic activity and selectivity of MOFs are significantly enhanced. These functionalized MOFs exhibit remarkable performance in promoting epoxide and CO₂ activation and conversion under mild reaction conditions, without the need for organic solvents or co-catalysts. The synergistic effects of various functional groups within MOF frameworks contribute to improved catalytic efficiency. This is evidenced by enhanced CO₂ affinity and density near active sites, as well as facilitating the opening of the epoxide ring within this framework. The successful synthesis and characterization of novel MOF-based catalysts highlight their potential for CO₂ conversion and advancing sustainable chemistry. Overall, this research underscores the importance of functional groups and MOFs as promising materials for CO₂ utilization and provides valuable insights into their design and application in catalytic CO₂ conversion processes.

En République Démocratique du Congo (RDC), les savanes couvrent 76,8 millions d’hectares et constituent le second type d’écosystème après les forêts denses qui représentent 10% des forêts au niveau mondial. Ces formations herbeuses et arbustives offrent des potentialités importantes de séquestration du dioxyde de carbone pouvant contribuer par le fait même à la lutte contre le réchauffement climatique. C’est dans cette optique que se situe cette thèse intitulée « Évolution naturelle de savanes mises en défens à Ibi-village sur le plateau des Bateke en République Démocratique du Congo» dans le cadre du projet puits carbone d’IBI-Bateke. L’objectif général de notre recherche est d’étudier l’évolution naturelle en absence de feu de savanes situées dans des zones climatiques avec précipitations abondantes. Le plateau des Bateke nous a servi d’analyse de cas. Les inventaires floristiques et dendrométriques de la strate arbustive et arborescente de nos dispositifs hiérarchiques, ont permis de suivre ce processus naturel en tenant compte du gradient écologique dans les trois types de formations végétales (îlot forestier, la galerie forestière et la plantation d’Acacia auriculiformis). Nous avons mis en défens des savanes arbustives du plateau des Bateke pour étudier leur évolution naturelle vers une forêt, leur établissement, qualité, régénération forestière et en déterminer le taux de séquestration du carbone à l’aide des équations allométriques de Chave et al. (2005). Nous avons obtenu des valeurs moyennes de 107,477 t/ha de biomasse totale soit 51,05 Mg C/ha dans la galerie forestière, 103,772 t/ha de biomasse totale soit 49,29 Mg C/ha dans l’Îlot forestier, et 22,336 t/ha de biomasse totale soit 10,60 Mg C/ha dans la plantation. La mise en défens a stimulé l’installation des espèces forestières, et par le fait même accéléré la production de biomasse et donc la fixation de carbone. La comparaison de la richesse et la diversité spécifiques de l’Îlot et la galerie montre 22 familles botaniques inventoriées avec 55 espèces dans l’îlot forestier contre 27 familles dont 58 espèces dans la galerie. L’analyse canonique réalisée entre les variables de croissance et les variables environnementales révèle qu’il existe effectivement des relations fortes d’interdépendance entre les deux groupes de variables considérées. Cette méthodologie appropriée à la présente étude n’avait jamais été évoquée ni proposée par des études antérieures effectuées par d’autres chercheurs au plateau des Bateke. Mots Clés : Galerie forestière, Îlot forestier, mise en défens, plantation d’Acacia auriculiformis, reforestation, régénération naturelle, République Démocratique du Congo, savanes. / In the Democratic Republic of Congo (DRC), savannas cover 76.8 million hectares and are the second type of ecosystem after the dense forests that represent 10% of the world forests. These grassland and shrubland formations offer significant potential for sequestering carbon dioxide and could contribute thereby to the fight against global warming through reforestation. It is in this context that this thesis is entitled "Natural evolution towards the forest through savannah exclosure in Ibi village on the plateau of Bateke, Democratic Republic of the Congo" in the framework of the IBI- Bateke carbon sink. The overall objective of our research is to study the natural evolution of savannahs in the absence of fire in climatic zones with abundant rainfall. The Bateke plateau serves as a case study. Floristic and dendrometric inventories of shrub and tree strata allowed to follow this natural process taking into account the ecological gradient in the three types of vegetation (forest island, forest gallery and Acacia auriculiformis plantation). We protected shrub savannahs of Bateke plateau to study their natural evolution towards a forest, their establishment, quality, forest regeneration and determine the carbon sequestration rates using allometric equations of Chave et al . (2005). We obtained averaged values of 107,477 t/ha of total biomass or 51,05 Mg C / ha in the gallery forest, 103,772 t/ha of total biomass or 49,29 Mg C / ha in forest Island, and 22,336 t/ha of total biomass or 10,60 Mg C / ha in the plantation. The exclosure has stimulated the installation of forest species, and thereby accelerated the production of biomass and thus carbon sequestration. The comparison of species richness and diversity for forest island and forest gallery shows 22 botanical families inventoried with 55 plant species in the forest island against 27 families with 58 species in the gallery. The canonical analysis conducted between growth variables and environmental variables reveals that there is indeed a strong interdependence relationship between the two variables considered groups. The appropriate methodology for this study was never mentioned nor suggested by previous studies by other researchers on the plateau Bateke. Keywords: Forest gallery, forest island, exclosure, Acacia auriculiformis plantation, reforestation, natural regeneration, Democratic Republic of the Congo, savannas.