Le besoin de sources d’énergie autonomes connaît un regain d’intérêt de plus en plus important avec la multiplication des équipements portables et le développement des réseaux de capteurs. Au-delà de l’utilisation traditionnelle des batteries, il y a un intérêt évident à générer l’énergie électrique nécessaire au cœur du système lui-même en utilisant le gisement environnemental disponible : gradients thermiques, vibrations mécaniques….Ceci est également rendu possible par la réduction importante de la consommation des composants électroniques observés ces vingt dernières années. Parmi les dispositifs susceptibles d’exploiter le gisement vibratoire, les matériaux électro-actifs occupent une place de choix. Actuellement, on recherche des matériaux légers, pouvant se déposer sur des grandes surfaces et peu coûteux à la réalisation. Ceci ouvre des perspectives séduisantes à l’utilisation de polymères électro-actifs en lieu et place des matériaux céramiques piézoélectriques. Parmi les EAP disponibles, les polyuréthanes (PU) sont des élastomères thermoplastiques d'un grand intérêt pour une vaste gamme d'applications en tant que transducteurs ou actionneurs lorsque l'on considère leur importante déformation sous champ électrique, une énergie spécifique élevée, et leur réponse rapide De plus, ces matériaux sont légers, très souples, présentent de faibles coûts de fabrication, et peuvent être facilement moulés dans n'importe quelle forme souhaitable. Des travaux récents ont montré que l'énergie récoltée peut être augmentée en incorporant des nanotubes de carbone (NTC) dans une matrice de polyuréthane. Cependant, les nanocomposites peuvent ne pas avoir été optimisées, car il est bien connu que les NTC sont difficilement dispersées dans une matrice polymère et que la force d'adhérence interfaciale est généralement médiocre. Une solution pour améliorer à la fois la dispersion et l'adhérence peut consister en greffant des chaînes de polymère sur les surfaces de la NTC. L'objectif principal de cette thèse était de développer des polymères nanocomposites à haute efficacité pour la récupération d'énergie et d'actionnement. La motivation principal était d'utiliser des NTC greffé-polymère pour améliorer la dispersion, l'adhérence interfaciale dans PU, et de comprendre comment cela peut changer les propriétés électroactifs des nanocomposites PU / NTC. En d'autres termes, ce était un projet pluridisciplinaire, y compris une optimisation du processus d'élaboration, caractérisations physiques ˗ notamment les comportements de microstructure, électriques et mécaniques dans une large gamme de fréquences et températures ˗ et la détermination des propriétés électroactifs. Il s’agissait également de développer une modélisation des lois de comportements en s’aidant de l’analyse de la microstructure par imagerie. / Harvesting systems capable of transforming dusty environmental energy into electrical energy have attracted considerable interest throughout the last decade. Several research efforts have focused on the transformation of the mechanical vibration into electrical energy. Most of these research activities deal with classical piezoelectric ceramic materials, but more recently, a promising new type of materials is represented by electroactive polymers (EAPs). Among the various EAPs, polyurethane (PU) elastomers are of great interest due to the significant electrical-field strains, and due to their attractive and useful properties such as flexibility, light weight, high chemical and abrasion resistance, high mechanical strength and easy processing to large area films as well as their ability to be molded into various shapes and biocompatibility with blood and tissues. In addition, it has recently been shown that the incorporation into a PU matrix of nanofillers, such as carbon nanotubes (CNTs), can greatly enhance the expected strain, or the harvested energy. However, it is well known that CNTs are hardly dispersed in a polymeric matrix, and that the interfacial adhesion strength is generally poor. An effective method to improves both dispersion and adhesion may consist in functionalizing CNTs by grafting polymer chains onto their surfaces. The main objective of this thesis was to develop high-efficiency polymers nanocomposites for harvesting energy and actuation. The key motivation was to use polymer-grafted CNTs to improve dispersion, interfacial adhesion in PU, and understand how this can change the electroactive properties of the PU/CNT nanocomposites. In other words, it was a pluridisciplinary project including an optimization of the elaboration process, physical characterizations ˗ including microstructural, electrical and mechanical behaviors in a wide range of frequencies and temperatures ˗ and the determination of the electroactive properties. A comprehensive study was then carried out first on pure PU to understand how their electroactive properties depend on their microstructure, and then on the nanocomposites to understand how the incorporation of functionalized CNT can improve the electromechanical properties.