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Optical Investigation of Single Fluorophores and their Application as Sensitive Probes in Soft Matter Science

Krause, Stefan 06 May 2015 (has links) (PDF)
Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Verwendung verschiedener Fluoreszenzfarbstoffe in Form photostabiler Perylenbisimide sowie etallischer Nanopartikel zur Untersuchung von Polymeren und nanoskopischen Flüssigkeitsfilmen. Einzelmoleküluntersuchungen zeigen, dass eine chemische Modifizierung der Farbstoffe durch löslichkeitserhöhende Seitengruppen, Molekülkonformationen mit stark variierenden Emissionswellenlängen je nach Seitengruppen-orientierung zur Folge hat. Zeitabhängige Fluoreszenzmessungen an einzelnen Molekülen ermöglichen eine direkte Beobachtung von Übergängen zwischen diesen molekularen Konformationen deren Dynamik vorwiegend durch die Eigenschaften der umgebenden Polymermatrix bestimmt wird. Die gewonnenen Ergebnisse lassen somit Rückschlüsse auf die nanoskopische Umgebung des Moleküls zu. Es werden diskrete Zustände innerhalb der Molekülumgebung sowie eine erhöhte Konformationsdynamik im Falle von alkylsubstituierten Perylenbisimiden beobachtet. Darüber hinaus werden die nanoskopischen Auswirkungen von makroskopischen, mechanischen Deformationen auf amorphe Polymerfilme mikrorheologisch mit Hilfe von stäbchenförmigen Perylenbisimiden studiert. Die gewonnenen Einzelmoleküldaten ermöglichen die Berechnung der lokalen, mikroskopischen Deformation sowie der Orientierung der Sondenmoleküle, welche gut mit einem Model für stäbchenförmige Objekte in einem uniaxial deformierten Kontinuum übereinstimmt. In weiteren Experimenten gelingt der Nachweis ultradünner Wasserfilme auf SiO2-Oberflächen durch Messung der Diffusion von Silbernanopartikeln. Die verwendeten Nanopartikel weisen hierbei eine monodisperse Größenverteilung im Bereich von einem Nanometer als Resultat ihrer Synthese in Y-Zeolith-Kristallen auf. Die Untersuchungen ergeben eine Filmdickenabhängigkeit des Diffusionsverhaltens sowie einen starken Einfluss durch Oberflächensilanisierung bzw. Hydroxylierung.
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Optical Investigation of Single Fluorophores and their Application as Sensitive Probes in Soft Matter Science

Krause, Stefan 29 April 2015 (has links)
Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Verwendung verschiedener Fluoreszenzfarbstoffe in Form photostabiler Perylenbisimide sowie etallischer Nanopartikel zur Untersuchung von Polymeren und nanoskopischen Flüssigkeitsfilmen. Einzelmoleküluntersuchungen zeigen, dass eine chemische Modifizierung der Farbstoffe durch löslichkeitserhöhende Seitengruppen, Molekülkonformationen mit stark variierenden Emissionswellenlängen je nach Seitengruppen-orientierung zur Folge hat. Zeitabhängige Fluoreszenzmessungen an einzelnen Molekülen ermöglichen eine direkte Beobachtung von Übergängen zwischen diesen molekularen Konformationen deren Dynamik vorwiegend durch die Eigenschaften der umgebenden Polymermatrix bestimmt wird. Die gewonnenen Ergebnisse lassen somit Rückschlüsse auf die nanoskopische Umgebung des Moleküls zu. Es werden diskrete Zustände innerhalb der Molekülumgebung sowie eine erhöhte Konformationsdynamik im Falle von alkylsubstituierten Perylenbisimiden beobachtet. Darüber hinaus werden die nanoskopischen Auswirkungen von makroskopischen, mechanischen Deformationen auf amorphe Polymerfilme mikrorheologisch mit Hilfe von stäbchenförmigen Perylenbisimiden studiert. Die gewonnenen Einzelmoleküldaten ermöglichen die Berechnung der lokalen, mikroskopischen Deformation sowie der Orientierung der Sondenmoleküle, welche gut mit einem Model für stäbchenförmige Objekte in einem uniaxial deformierten Kontinuum übereinstimmt. In weiteren Experimenten gelingt der Nachweis ultradünner Wasserfilme auf SiO2-Oberflächen durch Messung der Diffusion von Silbernanopartikeln. Die verwendeten Nanopartikel weisen hierbei eine monodisperse Größenverteilung im Bereich von einem Nanometer als Resultat ihrer Synthese in Y-Zeolith-Kristallen auf. Die Untersuchungen ergeben eine Filmdickenabhängigkeit des Diffusionsverhaltens sowie einen starken Einfluss durch Oberflächensilanisierung bzw. Hydroxylierung.

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