Dans le procédé Hall-Héroult, les produits carbonés tels que les anodes de carbone et la pâte à brasquer sont des composants essentiels du processus d'électrolyse. Ils sont produits en quantités massives le long d'une chaîne de production, dont le processus de mise en forme est l'une des étapes essentielles qui influencent la qualité finale de ces produits. Des produits de carbone bien compactés sont nécessaires pour augmenter l'efficacité du procédé d'électrolyse, diminuer la surconsommation de carbone, augmenter le rendement électrique et diminuer les émissions de gaz à effet de serre. Ce projet a deux objectifs principaux ; le premier est d'étudier expérimentalement le comportement d'une pâte de carbone à température ambiante soumise à des charges de compactage afin d'identifier l'effet des paramètres de chargement (taux de déformation et niveau de contrainte) sur sa densification. Le second objectif est de développer une loi constitutive capable de prédire la variation de densité de la pâte de carbone tout au long des essais de compactage cycliques. La thèse débute par deux études expérimentales du comportement d'une pâte de carbone à température ambiante soumise à différents types de chargement de compactage. Tous les essais ont été réalisés en utilisant le même dispositif expérimental qui consiste en un moule à paroi mince monté sur une presse hydraulique. La pâte de carbone étant considérée comme un matériau viscoélastique dans les travaux de modélisation trouvés dans la littérature, la première étude expérimentale a commencé par une série d'essais de relaxation. Chaque essai était effectué à une densité imposée différente. La densité souhaitée pendant la relaxation a été obtenue par un précompactage monotone des échantillons. Les résultats de ces essais ont montré un comportement fortement dépendant du temps de la pâte de carbone pendant la relaxation, avec une réduction de cette dépendance pour des densités imposées plus élevées. Sur la base de ces derniers résultats, la dépendance du comportement de la pâte de carbone en fonction du temps pendant le compactage monotone a été étudiée par une série d'essais de compactage monotone avec différents taux de déplacement allant de 1 mm/s à 100 mm/s. Les résultats ont montré que lorsque le taux de déplacement est inférieur à 5 mm/s, il n'a aucun effet sur le comportement de la pâte de carbone pendant le compactage. Par contre, les échantillons qui ont été compactés avec des taux de déplacement plus élevés (50 mm/s et 100 mm/s) ont montré une capacité de densification plus faible que les échantillons compactés avec des taux de déplacement plus faibles, sachant qu'ils ont tous été soumis au même niveau de contrainte maximale. Ensuite, le comportement de la pâte de carbone soumise à des essais de compactage cyclique a été étudié. Plus précisément, l'effet de l'amplitude maximale de déplacement a été déterminé en effectuant une série de tests de compactage cyclique avec des amplitudes maximales de déplacement allant de 0,25 mm à 2 mm. Les résultats de ces tests ont révélé que la contrainte maximale requise pour atteindre la densité cible est plus faible lorsque l'amplitude de déplacement est plus faible. De plus, un comportement de durcissement des échantillons a été observé dès le début de chaque cycle et passe à un comportement de ramollissement lorsque la densité de l'échantillon pendant le cycle en cours atteint une valeur égale à la densité maximale enregistrée lors du cycle précédent. La première étude expérimentale a été terminée par une série de tests de vibrocompactage avec une amplitude de contrainte maximale constante de 1 MPa, chaque test étant effectué à une fréquence différente allant de 0,1 Hz à 7 Hz. Ces tests ont mis en évidence l'effet de la fréquence, montrant que plus la fréquence augmente, plus il faut de cycles pour atteindre la densité cible. En outre, des tests de rigidité effectués sur les échantillons qui ont été vibrocompactés pour atteindre la densité cible ont montré qu'ils avaient tous la même rigidité finale, quelle que soit la fréquence utilisée pendant le vibrocompactage. Pour étudier l'effet de l'amplitude de contrainte maximale, de la vitesse de déformation et du niveau de déchargement sur le comportement de la pâte de carbone soumise à des chargements cycliques, une deuxième étude expérimentale a été réalisée. Cette deuxième étude a commencé par une série d'essais de compactage cyclique, chaque essai étant effectué à une amplitude de contrainte maximale différente allant de 0,5 MPa à 1,5 MPa. Chaque essai avec une contrainte maximale définie a été effectué trois fois à différents taux de déplacement (1 mm/s, 5 mm/s et 10 mm/s). L'effet de la contrainte maximale et de la vitesse de déplacement sur la forme de l'hystérésis contrainte-déformation et sur l'évolution de la déformation permanente en fonction du nombre de cycles a été examiné. Les résultats ont montré que le taux de déplacement n'avait aucun effet sur la forme de l'hystérésis contrainte-déformation ni sur l'évolution de la déformation permanente en fonction du numéro du cycle. D'autre part, en observant la pente de la courbe contrainte-déformation, on a constaté que deux échantillons de même densité et soumis à des contraintes maximales différentes pendant le compactage n'ont pas la même rigidité. Une rigidité plus faible est trouvée pour les échantillons compactés avec des contraintes plus élevées. En ce qui concerne l’effet du numéro du cycle sur la rigidité de la pâte de carbone, les échantillons qui ont été compactés avec des contraintes maximales différentes et soumis au même nombre de cycles, ont la même rigidité (c'est-à-dire la pente des courbes de contrainte-déformation) malgré le fait qu'ils ont chacun une densité différente. Une deuxième série d'essais de compactage a été réalisée pour examiner l'effet du niveau de déchargement sur le comportement de la pâte de carbone lors d'essais de compactage cyclique. Pour cela, deux séries d'essais cycliques ont été réalisées, les essais de chaque série ayant la même amplitude de contrainte maximale (série 1 : MPa, série 2 : 1,5 MPa), mais des contraintes minimales différentes allant de 0,1 MPa à 0,5 MPa. La comparaison des résultats des essais réalisés avec la même contrainte maximale a montré que les essais avec une amplitude de contrainte minimale plus faible présentaient une déformation permanente plus importante en fonction du nombre de cycles. Enfin, une étude numérique basée sur les résultats des études expérimentales 1 et 2 a été réalisée. Une loi constitutive basée sur la théorie de la plasticité endochronique couplée à l’élasticité non linéaire a été choisie pour représenter le comportement indépendant du temps de la pâte de carbone soumise à une compaction cyclique. Des modifications ont été appliquées à la théorie originale endochronique pour prendre en compte le changement majeur de la densité de la pâte de carbone qui conduit à des changements significatifs dans les propriétés élastiques de la pâte et sa capacité à subir des déformations permanentes pendant la compaction cyclique. Ensuite, les paramètres de la loi constitutive développée ont été identifiés à partir des résultats de la deuxième étude expérimentale. Des simulations numériques d'essais cycliques avec plusieurs niveaux de contrainte maximale ont été réalisées. Un bon accord entre les résultats expérimentaux et numériques a été montré, ce qui confirme la capacité de la théorie endochronique à prédire l'évolution de la densité de la pâte de carbone pendant le chargement cyclique. / In the Hall-Héroult process, carbon products such as carbon anodes and ramming paste are essential components of the electrolysis process. They are produced in massive quantities along a production line, of which the shaping process is one of the essential steps that influence the final quality of these products. Well compacted carbon products are required to increase the efficiency of the electrolysis process, to decrease carbon overconsumption, to increase electrical efficiency, and to decrease greenhouse gas emissions. This project has two main objectives, the first is to investigate experimentally the behaviour of a room-temperature carbon paste subjected to compaction loadings in order to identify the effect of loading parameters (strain rate and stress level) on its densification. The second objective is to develop a constitutive behaviour law that is able to predict the density variation of the carbon paste throughout cyclic compaction tests. The thesis starts with two experimental studies of the behaviour of a room-temperature carbon paste subjected to different compaction loadings. All the tests were carried out using the same experimental set-up which consists of a thin-walled mould mounted on a hydraulic press. As carbon paste is considered a viscoelastic material in the modelling works found in the literature, the first experimental study started with a series of relaxation tests, each test being performed at a different imposed density. The desired density during relaxation was obtained by monotone pre-compaction of the paste. The results of these tests showed a highly timedependent behaviour of the carbon paste during relaxation, with a reduction in this dependence at higher imposed densities. Driven by these latter results, the dependence of the carbon paste behaviour on time during monotone compaction was investigated by a series of monotone compaction tests with different displacement rates ranging from 1mm/s to 100 mm/s. The results showed that when the displacement rate is less than 5 mm/s, it has no effect on the behaviour of the carbon paste during the compaction. On the other hand, the samples that were compacted with higher displacement rates (50 mm/s and 100 mm/s) showed a lower capacity of densification than the samples compacted with lower displacement rates, even though they were all subjected to the same level of maximum stress. Afterwards, the behaviour of the carbon paste subjected to cyclic compaction tests was studied. Specifically, the effect of the maximum displacement amplitude was determined by performing a series of cyclic compaction tests with maximum displacement amplitudes ranging from 0.25 mm to 2 mm. The results of these tests revealed that the maximum stress required to achieve the target density is lower when the displacement amplitude is lower. Furthermore, a hardening behaviour of the samples was observed from the start of each cycle which changes to a softening behaviour when the sample density during the current cycle reaches a value equal to the maximum density recorded in the previous cycle. The first experimental study was completed with a series of vibro-compaction tests with a constant maximum stress amplitude of 1 MPa, with each test performed at a different frequency ranging from 0.1 Hz to 7 Hz. These tests have highlighted the effect of frequency, showing that as frequency increases more cycles are required to reach the target density. In addition, stiffness tests carried out on samples that were vibro-compacted to reach the target density have shown that they all have the same final stiffness regardless of the frequency used during vibro-compaction. To study the effect of the maximum stress amplitude, the strain rate, and the unloading level on the behaviour of the carbon paste subjected to cyclic loadings a second experimental study was done. The second experimental study started by a series of cyclic compaction tests with each test performed at a different maximum stress amplitude ranging from 0.5 MPa to 1.5 MPa. Each test with a definite maximum stress was performed three times at different displacement rates (1 mm/s, 5 mm/s, and 10 mm/s). The effect of the maximum stress and the displacement rate on the shape of the stress-strain hysteresis and on the evolution of the permanent deformation in function of the cycle number were examined. The results showed that the displacement rate had no effect on the shape of the stress-strain hysteresis nor on the evolution of the permanent deformation as a function of the number of cycles. On the other hand, by observing the slope of the stress-strain curve, it was found that two samples with the same density and subjected to different maximum stresses during compaction do not have the same stiffness, as lower stiffness is found for the samples compacted with higher stresses. Furthermore, samples that have been compacted with different maximum stresses but have been subjected to the same number of cycles have the same stiffness (i.e., slope of stress-strain curves) despite the fact that they each have a different density. A second series of compaction tests was carried out to examine the effect of the level of unloading on the behaviour of the carbon paste under cyclic compaction tests. To this end, two series of cyclic tests were carried out, with the tests in each series having the same maximum stress amplitude (series 1: MPa, series 2: 1.5 MPa) but different minimum stresses ranging from 0.1 MPa to 0.5 MPa. Comparison of the results of the tests carried out with the same maximum stress showed that the tests with a lower minimum stress amplitude showed a higher permanent deformation as a function of the number of cycles. Finally, a numerical study based on the results of experimental studies 1 and 2 was done. A constitutive behaviour law based on the endochronic plasticity theory coupled with non-linear elasticity was chosen to represent the time-independent behaviour of carbon paste subjected to cyclic compaction. Modifications have been applied to the original endochronic theory to take into account the major change in the density of the carbon paste which leads to significant changes in the elastic properties of the paste and its ability to undergo permanent deformations during cyclic compaction. Afterwards, the parameters of the developed constitutive law were identified from the results of the second experimental study and numerical simulations of cyclic tests with several levels of maximum stress were made. A good agreement between the experimental and numerical results was shown which confirms the ability of the endochronic theory to predict the evolution of carbon paste density during cyclic loading.

Dans le procédé Hall-Héroult, les produits carbonés tels que les anodes de carbone et la pâte à brasquer sont des composants essentiels du processus d'électrolyse. Ils sont produits en quantités massives le long d'une chaîne de production, dont le processus de mise en forme est l'une des étapes essentielles qui influencent la qualité finale de ces produits. Des produits de carbone bien compactés sont nécessaires pour augmenter l'efficacité du procédé d'électrolyse, diminuer la surconsommation de carbone, augmenter le rendement électrique et diminuer les émissions de gaz à effet de serre. Ce projet a deux objectifs principaux ; le premier est d'étudier expérimentalement le comportement d'une pâte de carbone à température ambiante soumise à des charges de compactage afin d'identifier l'effet des paramètres de chargement (taux de déformation et niveau de contrainte) sur sa densification. Le second objectif est de développer une loi constitutive capable de prédire la variation de densité de la pâte de carbone tout au long des essais de compactage cycliques. La thèse débute par deux études expérimentales du comportement d'une pâte de carbone à température ambiante soumise à différents types de chargement de compactage. Tous les essais ont été réalisés en utilisant le même dispositif expérimental qui consiste en un moule à paroi mince monté sur une presse hydraulique. La pâte de carbone étant considérée comme un matériau viscoélastique dans les travaux de modélisation trouvés dans la littérature, la première étude expérimentale a commencé par une série d'essais de relaxation. Chaque essai était effectué à une densité imposée différente. La densité souhaitée pendant la relaxation a été obtenue par un précompactage monotone des échantillons. Les résultats de ces essais ont montré un comportement fortement dépendant du temps de la pâte de carbone pendant la relaxation, avec une réduction de cette dépendance pour des densités imposées plus élevées. Sur la base de ces derniers résultats, la dépendance du comportement de la pâte de carbone en fonction du temps pendant le compactage monotone a été étudiée par une série d'essais de compactage monotone avec différents taux de déplacement allant de 1 mm/s à 100 mm/s. Les résultats ont montré que lorsque le taux de déplacement est inférieur à 5 mm/s, il n'a aucun effet sur le comportement de la pâte de carbone pendant le compactage. Par contre, les échantillons qui ont été compactés avec des taux de déplacement plus élevés (50 mm/s et 100 mm/s) ont montré une capacité de densification plus faible que les échantillons compactés avec des taux de déplacement plus faibles, sachant qu'ils ont tous été soumis au même niveau de contrainte maximale. Ensuite, le comportement de la pâte de carbone soumise à des essais de compactage cyclique a été étudié. Plus précisément, l'effet de l'amplitude maximale de déplacement a été déterminé en effectuant une série de tests de compactage cyclique avec des amplitudes maximales de déplacement allant de 0,25 mm à 2 mm. Les résultats de ces tests ont révélé que la contrainte maximale requise pour atteindre la densité cible est plus faible lorsque l'amplitude de déplacement est plus faible. De plus, un comportement de durcissement des échantillons a été observé dès le début de chaque cycle et passe à un comportement de ramollissement lorsque la densité de l'échantillon pendant le cycle en cours atteint une valeur égale à la densité maximale enregistrée lors du cycle précédent. La première étude expérimentale a été terminée par une série de tests de vibrocompactage avec une amplitude de contrainte maximale constante de 1 MPa, chaque test étant effectué à une fréquence différente allant de 0,1 Hz à 7 Hz. Ces tests ont mis en évidence l'effet de la fréquence, montrant que plus la fréquence augmente, plus il faut de cycles pour atteindre la densité cible. En outre, des tests de rigidité effectués sur les échantillons qui ont été vibrocompactés pour atteindre la densité cible ont montré qu'ils avaient tous la même rigidité finale, quelle que soit la fréquence utilisée pendant le vibrocompactage. Pour étudier l'effet de l'amplitude de contrainte maximale, de la vitesse de déformation et du niveau de déchargement sur le comportement de la pâte de carbone soumise à des chargements cycliques, une deuxième étude expérimentale a été réalisée. Cette deuxième étude a commencé par une série d'essais de compactage cyclique, chaque essai étant effectué à une amplitude de contrainte maximale différente allant de 0,5 MPa à 1,5 MPa. Chaque essai avec une contrainte maximale définie a été effectué trois fois à différents taux de déplacement (1 mm/s, 5 mm/s et 10 mm/s). L'effet de la contrainte maximale et de la vitesse de déplacement sur la forme de l'hystérésis contrainte-déformation et sur l'évolution de la déformation permanente en fonction du nombre de cycles a été examiné. Les résultats ont montré que le taux de déplacement n'avait aucun effet sur la forme de l'hystérésis contrainte-déformation ni sur l'évolution de la déformation permanente en fonction du numéro du cycle. D'autre part, en observant la pente de la courbe contrainte-déformation, on a constaté que deux échantillons de même densité et soumis à des contraintes maximales différentes pendant le compactage n'ont pas la même rigidité. Une rigidité plus faible est trouvée pour les échantillons compactés avec des contraintes plus élevées. En ce qui concerne l'effet du numéro du cycle sur la rigidité de la pâte de carbone, les échantillons qui ont été compactés avec des contraintes maximales différentes et soumis au même nombre de cycles, ont la même rigidité (c'est-à-dire la pente des courbes de contrainte-déformation) malgré le fait qu'ils ont chacun une densité différente. Une deuxième série d'essais de compactage a été réalisée pour examiner l'effet du niveau de déchargement sur le comportement de la pâte de carbone lors d'essais de compactage cyclique. Pour cela, deux séries d'essais cycliques ont été réalisées, les essais de chaque série ayant la même amplitude de contrainte maximale (série 1 : MPa, série 2 : 1,5 MPa), mais des contraintes minimales différentes allant de 0,1 MPa à 0,5 MPa. La comparaison des résultats des essais réalisés avec la même contrainte maximale a montré que les essais avec une amplitude de contrainte minimale plus faible présentaient une déformation permanente plus importante en fonction du nombre de cycles. Enfin, une étude numérique basée sur les résultats des études expérimentales 1 et 2 a été réalisée. Une loi constitutive basée sur la théorie de la plasticité endochronique couplée à l'élasticité non linéaire a été choisie pour représenter le comportement indépendant du temps de la pâte de carbone soumise à une compaction cyclique. Des modifications ont été appliquées à la théorie originale endochronique pour prendre en compte le changement majeur de la densité de la pâte de carbone qui conduit à des changements significatifs dans les propriétés élastiques de la pâte et sa capacité à subir des déformations permanentes pendant la compaction cyclique. Ensuite, les paramètres de la loi constitutive développée ont été identifiés à partir des résultats de la deuxième étude expérimentale. Des simulations numériques d'essais cycliques avec plusieurs niveaux de contrainte maximale ont été réalisées. Un bon accord entre les résultats expérimentaux et numériques a été montré, ce qui confirme la capacité de la théorie endochronique à prédire l'évolution de la densité de la pâte de carbone pendant le chargement cyclique. / In the Hall-Héroult process, carbon products such as carbon anodes and ramming paste are essential components of the electrolysis process. They are produced in massive quantities along a production line, of which the shaping process is one of the essential steps that influence the final quality of these products. Well compacted carbon products are required to increase the efficiency of the electrolysis process, to decrease carbon overconsumption, to increase electrical efficiency, and to decrease greenhouse gas emissions. This project has two main objectives, the first is to investigate experimentally the behaviour of a room-temperature carbon paste subjected to compaction loadings in order to identify the effect of loading parameters (strain rate and stress level) on its densification. The second objective is to develop a constitutive behaviour law that is able to predict the density variation of the carbon paste throughout cyclic compaction tests. The thesis starts with two experimental studies of the behaviour of a room-temperature carbon paste subjected to different compaction loadings. All the tests were carried out using the same experimental set-up which consists of a thin-walled mould mounted on a hydraulic press. As carbon paste is considered a viscoelastic material in the modelling works found in the literature, the first experimental study started with a series of relaxation tests, each test being performed at a different imposed density. The desired density during relaxation was obtained by monotone pre-compaction of the paste. The results of these tests showed a highly time-dependent behaviour of the carbon paste during relaxation, with a reduction in this dependence at higher imposed densities. Driven by these latter results, the dependence of the carbon paste behaviour on time during monotone compaction was investigated by a series of monotone compaction tests with different displacement rates ranging from 1 mm/s to 100 mm/s. The results showed that when the displacement rate is less than 5 mm/s, it has no effect on the behaviour of the carbon paste during the compaction. On the other hand, the samples that were compacted with higher displacement rates (50 mm/s and 100 mm/s) showed a lower capacity of densification than the samples compacted with lower displacement rates, even though they were all subjected to the same level of maximum stress. Afterwards, the behaviour of the carbon paste subjected to cyclic compaction tests was studied. Specifically, the effect of the maximum displacement amplitude was determined by performing a series of cyclic compaction tests with maximum displacement amplitudes ranging from 0.25 mm to 2 mm. The results of these tests revealed that the maximum stress required to achieve the target density is lower when the displacement amplitude is lower. Furthermore, a hardening behaviour of the samples was observed from the start of each cycle which changes to a softening behaviour when the sample density during the current cycle reaches a value equal to the maximum density recorded in the previous cycle. The first experimental study was completed with a series of vibro-compaction tests with a constant maximum stress amplitude of 1 MPa, with each test performed at a different frequency ranging from 0.1 Hz to 7 Hz. These tests have highlighted the effect of frequency, showing that as frequency increases more cycles are required to reach the target density. In addition, stiffness tests carried out on samples that were vibro-compacted to reach the target density have shown that they all have the same final stiffness regardless of the frequency used during vibro-compaction. To study the effect of the maximum stress amplitude, the strain rate, and the unloading level on the behaviour of the carbon paste subjected to cyclic loadings a second experimental study was done. The second experimental study started by a series of cyclic compaction tests with each test performed at a different maximum stress amplitude ranging from 0.5 MPa to 1.5 MPa. Each test with a definite maximum stress was performed three times at different displacement rates (1 mm/s, 5 mm/s, and 10 mm/s). The effect of the maximum stress and the displacement rate on the shape of the stress-strain hysteresis and on the evolution of the permanent deformation in function of the cycle number were examined. The results showed that the displacement rate had no effect on the shape of the stress-strain hysteresis nor on the evolution of the permanent deformation as a function of the number of cycles. On the other hand, by observing the slope of the stress-strain curve, it was found that two samples with the same density and subjected to different maximum stresses during compaction do not have the same stiffness, as lower stiffness is found for the samples compacted with higher stresses. Furthermore, samples that have been compacted with different maximum stresses but have been subjected to the same number of cycles have the same stiffness (i.e., slope of stress-strain curves) despite the fact that they each have a different density. A second series of compaction tests was carried out to examine the effect of the level of unloading on the behaviour of the carbon paste under cyclic compaction tests. To this end, two series of cyclic tests were carried out, with the tests in each series having the same maximum stress amplitude (series 1: MPa, series 2: 1.5 MPa) but different minimum stresses ranging from 0.1 MPa to 0.5 MPa. Comparison of the results of the tests carried out with the same maximum stress showed that the tests with a lower minimum stress amplitude showed a higher permanent deformation as a function of the number of cycles. Finally, a numerical study based on the results of experimental studies 1 and 2 was done. A constitutive behaviour law based on the endochronic plasticity theory coupled with non-linear elasticity was chosen to represent the time-independent behaviour of carbon paste subjected to cyclic compaction. Modifications have been applied to the original endochronic theory to take into account the major change in the density of the carbon paste which leads to significant changes in the elastic properties of the paste and its ability to undergo permanent deformations during cyclic compaction. Afterwards, the parameters of the developed constitutive law were identified from the results of the second experimental study and numerical simulations of cyclic tests with several levels of maximum stress were made. A good agreement between the experimental and numerical results was shown which confirms the ability of the endochronic theory to predict the evolution of carbon paste density during cyclic loading.

La cathode est responsable d’environ 10 % de la chute de potentiel totale d’une cuve Hall- Héroult. Une partie significative de cette perte, sous forme d’effet Joule, provient d’un mauvais contact entre la couche de fonte et le bloc de carbone. De plus, une distribution non uniforme de la densité de courant à l’intérieur de la cuve engendre une érosion prématurée des extrémités des blocs cathodiques, limitant la durée de vie des cuves. Le présent projet vise à réduire la chute de potentiel ainsi qu’à uniformiser la densité de courant de l’assemblage cathodique par l’amélioration du contact entre la barre collectrice et le bloc de carbone. Il explore plus particulièrement l’utilisation de barres collectrices cylindriques comprenant des insertions de cuivre ne nécessitant aucune couche de fonte lors de l’opération de scellage. Différentes configurations de cathode sont explorées à l’aide d’un modèle numérique thermoélectromécanique dans le but d’en comprendre le comportement et d’évaluer leur impact sur la consommation énergétique et sur la durée de vie d’une cuve. Une analyse économique est également réalisée afin de mesurer la rentabilité des concepts. Celle-ci sert finalement à l’optimisation de la géométrie afin de maximiser les performances de nouveaux concepts. Les résultats indiquent que la chute de voltage peut être réduite et que la distribution de courant peut être uniformisée par l’amélioration de la qualité du contact entre le bloc de carbone et les barres collectrices. / The cathode, located at the bottom of a Hall-Héroult cell, is responsible for nearly 10 % of the total cell voltage drop. Poor contact between the carbon block and the cast-iron layer surrounding the collector bars increase energy losses in the form of Joule heating. In addition, a non-uniform current density distribution inside the cell results in premature erosion of the carbon block extremities, limiting the cell’s life expectancy. This project aims to reduce the voltage drop and to improve the current density uniformity in the cathode assembly by improving the contact between the collector bars and the carbon block. To do so, a new cathode design using cylindrical collector bars with copper inserts is investigated using finite element modeling. The thermal expansion during the cell start up is used to generate contact between the collector bars and the carbon block, thus not requiring any cast iron or sealing operations. Different geometry configurations are explored using a thermo-electro-mechanical model to understand its behavior and to determine their effect on energy consumption and cell life expectancy. An economic analysis is also performed to evaluate the cost effectiveness of those configurations. The geometry is finally optimized to maximize the new design’s performance. Results indicate that a significant voltage drop reduction and a more uniform current distribution can be achieved by improving the contact quality between the carbon block and the collector bars.

Un modèle éléments finis d'une cathode dotée d'un insert de cuivre dans la barre collectrice a été développé. Ce modèle thermo-électro-mécanique inclut des interfaces afin de simuler le contact entre différents matériaux de l'assemblage. Afin d'optimiser ce modèle, une analyse économique basée sur le coût électrique d'opération, le coût de revêtement des cuves ainsi que l'espérance de vie des cuves a été effectuée. La géométrie du modèle de référence est ensuite variée afin de générer une surface de réponse multidimensionnelle basée sur le critère économique. Les résultats indiquent que des économies substantielles peuvent être réalisées en réduisant la résistivité de la barre collectrice et en améliorant le contact à l'interface. De nouveaux designs de cathode sont également analysés. Un design muni d'une tige de cuivre insérée dans un trou percé à même le bloc de carbone afin d'en collecter le courant électrique est prometteur. Finalement ce modèle a permis d'étudier la qualité du contact entre différents matériaux de la cathode et l'effet de ce contact sur la performance des cuves. / A finite element model of a cathode assembly including a copper insert inside the steel collector bar was developed. This thermo-electro-mechanical model includes interfaces to simulate the contact between different materials. In order to optimize this model, an economic analysis based on the electrical operating cost, the relining cost and the life expectancy of a pot is proposed. The geometry of the model is subsequently varied in order to generate a multidimensional response surface based on these economic criteria. Results indicate that substantial economies can be achieved by reducing the collector bar's resistivity and by improving contact at the interface. New promising cathode assembly designs are also analysed. A design using a copper rod inserted in a hole drilled in the carbon block to collect the current is promising. Finally, this model provides some insight in the contact between the different materials of the cathode assembly and its effect on the cell performance.

Les cuves d'électrolyse utilisées pour la production aluminium sont soumises à des variations de la qualité des matières premières, à des perturbations diverses encourues en cours de production ou en cours de démarrage. Il est connu que ces perturbations ont un impact sur la durée de vie des cuves ainsi que sur l'efficacité de production, métallurgique et énergétique. L'amélioration des performances passe nécessairement par une meilleure compréhension des sources de variations. Plusieurs travaux ont été présentés jusqu'à présent par le biais d'études univariées entre les différents facteurs et les performances. Cependant, dans ces études, le comportement des cuves n'est pas étudié de manière multivariée, ce qui ne permet pas d'étudier les interactions entre les différentes variables. Cette thèse propose d'étudier les facteurs affectant les performances des cuves d'électrolyse, précisément la duré de vie, le rendement Faraday et la consommation énergétique, par le biais de méthodes statistiques multivariées (PCA et PLS). Premièrement, il est démontré que la durée de vie des cuves est expliquée à 72% en utilisant l'information provenant des préchauffages, des démarrages et de l'opération transitoire, démontrant ainsi l'effet de ces étapes sur la durée de vie des cuves. Cette étude est suivie d'une analyse des facteurs affectant l'efficacité de courant et la consommation énergétique des cuves. L'effet de la qualité de l'alumine, des anodes, des variables manipulées, et des variables d'états des cuves permet d'expliquer 50% des variations des performances. Cette étude démontre l'importance du contrôle de la hauteur de bain. Ainsi, une étude approfondie des facteurs affectant la hauteur de bain est effectuée. La composition du produit de recouvrement des anodes a un impact majeur sur la hauteur de bain. Malheureusement, il est présentement impossible de bien effectuer le suivi et le contrôle de cette composition puisque seulement quelques échantillons sont analysés quotidiennement. Afin de palier à ce manque, cette thèse présente une nouvelle approche, basée sur l'analyse d'image, pour prédire la composition du produit de recouvrement. Cette application faciliterait le suivi et le contrôle de la composition, ce qui améliorerait le contrôle de la hauteur de bain permettant ainsi d'améliorer les performances des cuves.

Un des éléments du revêtement carboné dans une cuve de Hall-Héroult est la pâte à brasquer. Au cours du préchauffage et dans la période de démarrage d'une cuve de Hall-Héroult permettant de passer de la température ambiante à près de 1000 °C, la pâte est cuite sous des charges variables et elle subit plusieurs phénomènes physiques tels que les effets chimiques et mécaniques. Le fluage/relaxation est l'un des phénomènes mécaniques que la pâte supporte pendant la cuisson. Afin de proposer une loi constitutive de fluage/relaxation de la pâte à brasquer, il était nécessaire de définir son comportement viscoélastique-viscoplastique en se basant sur des expériences. A cet effet, des essais de fluage ont été conduits pour des pâtes ayant été cuites à différentes températures variant de 200 °C à 1000 °C. Sur la base de ces nouvelles observations, un modèle rhéologique a été proposé pour modéliser le comportement en fluage/relaxation de la pâte. En utilisant le modèle rhéologique, en trois dimensions, une loi constitutive a été conçue et développée qui représente le comportement en fluage/relaxation non linéaire des matériaux sensibles à la pression hydrostatique. Un nouveau potentiel de dissipation a été postulé qui inclut l'effet de la pression hydrostatique et en cisaillement. Le modèle mis au point a été développé pour le cas de fluage sous contrainte constante. Afin d'obtenir la déformation par fluage, une solution analytique, a été établie quand elle existe, et des solutions numériques à partir d'un système d'équations différentielles non linéaires ont été élaborées. Pour la mise en œuvre numérique, la discrétisation a été réalisée en utilisant schéma d'Euler implicite et les non-linéarités ont été traitées à l'aide de la méthode de Newton-Raphson. A cet effet, certains codes ont été développés dans le logiciel Matlab pour résoudre la partie volumétrique et déviatorique du modèle. L’optimisation des paramètres a été réalisée en employant l’algorithme « pattern search » disponible dans le logiciel Matlab. La comparaison des modèles avec les résultats expérimentaux ont montré que le modèle représente bien le comportement non linéaire viscoélastique-viscoplastique de la pâte cuite à différentes températures. / One of the components of the carbonaceous lining of a Hall-Héroult cell is ramming paste. During preheating and start-up periods of the Hall-Héroult cell from room temperature to 1000 °C, the paste is baked under varying loads and it experiences several phenomena such as chemical and mechanical ones. Creep/relaxation is one of the mechanical phenomena that the paste experiences during baking. Few papers have been published on the modelling of creep/relaxation behaviour of the ramming paste. In order to propose a constitutive model, it was necessary to have some insight into its creep behaviour. To this end, creep tests were carried out on the paste which had been baked at different temperatures ranging from 200 to 1000 °C. Based on the new observations obtained from these tests, a rheological model was proposed for the creep behaviour of the paste. Using the rheological model, a three-dimensional constitutive law was devised that represents nonlinear creep/relaxation behaviour of the materials sensitive to hydrostatic pressure. A novel dissipation potential was postulated which includes the effect of the hydrostatic pressure in addition to shear. The devised model was developed for the creep case under constant stress. In order to obtain the creep strain, it was necessary to obtain analytical, when they existed, and numerical solutions from a system of nonlinear differential equations. For numerical implementation, discretization was performed using implicit Euler scheme and nonlinearity was treated using Newton-Raphson iterative process. To this end, some codes were developed in Matlab software. The model parameters were identified using axial and radial strains obtained from uniaxial creep tests on the paste baked at 250 °C and tested at room temperature. Furthermore, the model parameters were identified using the axial strain obtained from uniaxial creep tests on the paste baked at 350, 560 and 1000 °C as well as tested at 300, 300 °C and room temperature, respectively. Optimization of the parameters was performed employing pattern search algorithm available in the Matlab software. Comparison of the model with experimental results showed that the model well represents the nonlinear viscoelastic-viscoplastic behaviour of the paste baked at different temperatures.

Les anodes de carbone sont des éléments consommables servant d’électrode dans la réaction électrochimique d’une cuve Hall-Héroult. Ces dernières sont produites massivement via une chaine de production dont la mise en forme est une des étapes critiques puisqu’elle définit une partie de leur qualité. Le procédé de mise en forme actuel n’est pas pleinement optimisé. Des gradients de densité importants à l’intérieur des anodes diminuent leur performance dans les cuves d’électrolyse. Encore aujourd’hui, les anodes de carbone sont produites avec comme seuls critères de qualité leur densité globale et leurs propriétés mécaniques finales. La manufacture d’anodes est optimisée de façon empirique directement sur la chaine de production. Cependant, la qualité d’une anode se résume en une conductivité électrique uniforme afin de minimiser les concentrations de courant qui ont plusieurs effets néfastes sur leur performance et sur les coûts de production d’aluminium. Cette thèse est basée sur l’hypothèse que la conductivité électrique de l’anode n’est influencée que par sa densité considérant une composition chimique uniforme. L’objectif est de caractériser les paramètres d’un modèle afin de nourrir une loi constitutive qui permettra de modéliser la mise en forme des blocs anodiques. L’utilisation de la modélisation numérique permet d’analyser le comportement de la pâte lors de sa mise en forme. Ainsi, il devient possible de prédire les gradients de densité à l’intérieur des anodes et d’optimiser les paramètres de mise en forme pour en améliorer leur qualité. Le modèle sélectionné est basé sur les propriétés mécaniques et tribologiques réelles de la pâte. La thèse débute avec une étude comportementale qui a pour objectif d’améliorer la compréhension des comportements constitutifs de la pâte observés lors d’essais de pressage préliminaires. Cette étude est basée sur des essais de pressage de pâte de carbone chaude produite dans un moule rigide et sur des essais de pressage d’agrégats secs à l’intérieur du même moule instrumenté d’un piézoélectrique permettant d’enregistrer les émissions acoustiques. Cette analyse a précédé la caractérisation des propriétés de la pâte afin de mieux interpréter son comportement mécanique étant donné la nature complexe de ce matériau carboné dont les propriétés mécaniques sont évolutives en fonction de la masse volumique. Un premier montage expérimental a été spécifiquement développé afin de caractériser le module de Young et le coefficient de Poisson de la pâte. Ce même montage a également servi dans la caractérisation de la viscosité (comportement temporel) de la pâte. Il n’existe aucun essai adapté pour caractériser ces propriétés pour ce type de matériau chauffé à 150°C. Un moule à paroi déformable instrumenté de jauges de déformation a été utilisé pour réaliser les essais. Un second montage a été développé pour caractériser les coefficients de friction statique et cinétique de la pâte aussi chauffée à 150°C. Le modèle a été exploité afin de caractériser les propriétés mécaniques de la pâte par identification inverse et pour simuler la mise en forme d’anodes de laboratoire. Les propriétés mécaniques de la pâte obtenues par la caractérisation expérimentale ont été comparées à celles obtenues par la méthode d’identification inverse. Les cartographies tirées des simulations ont également été comparées aux cartographies des anodes pressées en laboratoire. La tomodensitométrie a été utilisée pour produire ces dernières cartographies de densité. Les résultats des simulations confirment qu’il y a un potentiel majeur à l’utilisation de la modélisation numérique comme outil d’optimisation du procédé de mise en forme de la pâte de carbone. La modélisation numérique permet d’évaluer l’influence de chacun des paramètres de mise en forme sans interrompre la production et/ou d’implanter des changements coûteux dans la ligne de production. Cet outil permet donc d’explorer des avenues telles la modulation des paramètres fréquentiels, la modification de la distribution initiale de la pâte dans le moule, la possibilité de mouler l’anode inversée (upside down), etc. afin d’optimiser le processus de mise en forme et d’augmenter la qualité des anodes. / The carbon anode electrodes are consumable elements used in the electrochemical reaction of a Hall-Héroult cell. These are massively produced through a production line whose forming process is a critical step because it defines part of their quality. The currently used forming process is not fully optimized. Significant density gradients inside the anodes decrease their performance in the electrolysis cells. Even today, carbon anodes are produced with only their overall density and final mechanical properties as quality criteria. The anode manufacturing is optimized empirically directly on the production line. However, the quality of the anodes resides in a uniform electrical conductivity to minimize the current concentrations that have several adverse effects on their performance and aluminum production costs. This thesis is based on the assumption that the electrical conductivity of the anode is influenced only by its density, considering a uniform chemical composition. The objective is to characterize the model parameters to feed a constitutive law that will model the forming process of the anode blocks. Numerical modeling is used to analyze the anode paste behaviour during its forming process. Therefore, it becomes possible to predict the anode density gradients and optimize the forming process parameters with the aim of improving their quality. The selected model is based on the real mechanical and tribological anode paste properties. The first study of this thesis aims to improve the understanding of the constitutive behaviour of the carbon paste observed during preliminary paste compression tests. This study is based on compression tests on hot carbon paste and dry aggregates performed in a rigid mould instrumented with a piezoelectric sensor to record acoustic emissions. This analysis was performed prior to the characterization of the paste properties in order to better interpret its mechanical behaviour given by the complex carbonaceous nature of this material whose mechanical properties evolve as a function of density. A first experimental setup was specifically developed to characterize the Young's modulus and Poisson's ratio of the anode paste. This apparatus was also used in the characterization of the paste viscosity (time dependence). There exists no appropriate test to characterize these properties for this type of material heated to 150°C. A deformable wall mould instrumented with strain gauges was used to perform the experiments. A second assembly was developed to characterize the paste’s static and kinetic friction coefficients. The paste was also heated to 150°C. The model was used to characterize the paste’s mechanical properties by reverse identification and simulate the forming process of laboratory scaled anodes. The paste’s mechanical properties obtained by the experimental characterization were compared with those obtained by the reverse identification method. The density mappings obtained from simulations were also compared to the density mappings of the laboratory pressed anodes. Tomography was used to produce these density mappings. Simulation results confirm the major potential of using numerical modeling as an optimization tool of the carbon paste forming process. Numerical modeling is used to evaluate the influence of each of the forming parameters without interrupting production and/or implementing expensive changes in the production line. Thus, this tool allows the exploration of ways to optimize the forming process and increase the quality of the anodes such of the modulation frequency parameters, the modification of the initial paste distribution into the mould, the possibility of forming inverted anodes (upside down), etc.

La durée de vie des cuves d’électrolyse d’aluminium peut atteindre jusqu’à 3000 jours. Pendant cette période, les blocs cathodiques subissent divers changements physico-chimiques qui pourraient entraîner une augmentation de la résistivité électrique. L'augmentation peut être due à la migration du carbone de la fonte à la barre d'acier, à l’écart géométrique entre le bloc cathodique et la fonte, la fissuration de la cathode, etc. Ce mémoire se concentre toutefois uniquement sur l'évolution de la résistivité électrique dans les barres collectrices. Pour révéler les principaux phénomènes responsables de l'augmentation de la résistivité électrique, des analyses chimiques, des tests de résistivité électrique et des métallographies ont été faits sur deux barres d’acier prises à partir de cellules Hall-Héroult après autopsies. La perte de tension ainsi que la température ont été mesurées sur 16 échantillons le long de chaque barre d’acier. La résistivité électrique peut atteindre 1,21μΩ-m pour une barre d'acier de 2505 jours. / Life span of aluminium smelting electrolysis cells can reach up to 3000 days. During this period, cathode blocks go under various physical and chemical changes that could result in an increase of electrical resistivity. The increase may be due to carbon migration from the cast iron to the steel bars, gap evolution between the cathode block and the cast iron, cathode cracking, etc. This thesis focuses, however, only the evolution of electrical resistivity of collector steel bars. To reveal the main phenomena responsible for the electrical resistivity increase, chemical analysis, metallographic and electrical resistivity tests were conducted on two steels bars picked up from two Hall-Héroult cells after their autopsies. Cathode voltage loss and temperature were measured using electrically insulated internal probes and thermocouples on 16 samples from each steel bar. Electrical resistivity can reach up to 1.21μΩ-m for a steel bar aged for 2505 days and it depends on temperature and carbon concentration.

L’aluminium primaire est produit à partir du procédé électrolytique Hall-Héroult qui nécessite des anodes de carbone pour véhiculer le courant et fournir la source de carbone pour la réaction. La qualité des anodes influence les performances dans les cuves. Or, l’augmentation de la variabilité des matières premières rend la fabrication d’anodes de bonne qualité de plus en plus difficile. L’objectif de ce projet est d’améliorer le contrôle de qualité des anodes avant la cuisson à l’aide de mesures de résistivité électrique. À partir de méthodes statistiques multivariées, les mesures ont été utilisées dans deux optiques différentes : prédictive et explicative. L’optimum de brai qui est défini comme étant la quantité optimale de brai menant aux meilleures propriétés de l’anode pour un mélange d’agrégats donné change plus fréquemment avec l’accroissement de la variabilité de la matière première. Le dépassement de l’optimum peut engendrer des problèmes de collage lors de la cuisson. Un capteur virtuel conçu à partir d’un modèle d’analyse en composantes principales a permis de montrer qu’un bris dans la structure de corrélation mesuré par l’erreur de prédiction (SPE) semble se produire lorsque les anodes ont un risque de coller lors de la cuisson. Son application sur des données d’optimisation de brai a aussi été réalisée. Afin d’améliorer la compréhension des paramètres influençant la résistivité de l’anode, un modèle par projection des moindres carrés partiels en blocs séquentiels (SMB-PLS) a été développé. Il a permis d’expliquer 54 % des variations contenues dans les mesures de résistivité à partir des données opératoires, de matières premières et de formulation. Son interprétation a montré que la variabilité de la résistivité de l’anode verte est principalement causée par les matières premières utilisées et que les relations observées sont conformes avec la littérature et les connaissances du procédé. / Primary aluminum is produced through the Hall-Héroult process. Carbon anodes are used in this electrolytic process to provide the carbon source for the reaction and to distribute electrical current across the cells. Anode quality influences cell performance. However,increasing raw material variability has rendered the production of high-quality anodes more difficult. The objective of this project is to improve carbon anode quality control before baking by using anode electrical resistivity measurements. Multivariate statistical methods were applied to create two types of models: predictive and explanatory. For a given aggregate, the optimum pitch demand (OPD) is the amount of pitch that yields the best anode properties. High raw material variability causes the OPD to change more frequently, which makes it difficult to add the correct amount of pitch. This can lead to post-baking sticking problems when the optimum is exceeded. A soft sensor was developed based on a principal component analysis (PCA). The integrity of the correlation structure,as measured by the Squared Prediction Error (SPE), appears to break down during high-risk periods for anode sticking. The soft sensor was also tested on data collected during pitch optimization experiments.A sequential multi-block PLS model (SMB-PLS) was developed to determine which parameters influence anode resistivity. Raw material properties, anode formulation and process parameters collectively explain 54 % of the variability in the anode resistivity measurements.The model shows that coke and pitch properties have the greatest impact on green anode electrical resistivity. In addition, the main relationships between process variables implied by the model agree with the relevant literature and process knowledge.

La performance des cuves d’électrolyse utilisées dans la production d’aluminium primaire par le procédé Hall-Héroult est fortement influencée par la qualité des anodes de carbone. Celles-ci sont de plus en plus variables en raison de la qualité décroissante des matières premières (coke et braie) et des changements de fournisseurs qui deviennent de plus en plus fréquents afin de réduire le coût d’achat et de rencontrer les spécifications des usines. En effet, les défauts des anodes, tels les fissures, les pores et les hétérogénéités, causés par cette variabilité, doivent être détectés le plus tôt possible afin d’éviter d’utiliser des anodes défectueuses dans les cuves et/ou d’apporter des ajustements au niveau du procédé de fabrication des anodes. Cependant, les fabricants d’anodes ne sont pas préparés pour réagir à cette situation afin de maintenir une qualité d'anode stable. Par conséquent, il devient prioritaire de développer des techniques permettant d’inspecter le volume complet de chaque anode individuelle afin d’améliorer le contrôle de la qualité des anodes et de compenser la variabilité provenant des matières premières. Un système d’inspection basé sur les techniques d’analyse modale et d’acousto-ultrasonique est proposé pour contrôler la qualité des anodes de manière rapide et non destructive. Les données massives (modes de vibration et signaux acoustiques) ont été analysées à l'aide de méthodes statistiques à variables latentes, telles que l'Analyse en Composantes Principales (ACP) et la Projection sur les Structures Latentes (PSL), afin de regrouper les anodes testées en fonction de leurs signatures vibratoires et acousto-ultrasoniques. Le système d'inspection a été premièrement investigué sur des tranches d'anodes industrielles et ensuite testé sur plusieurs anodes pleine grandeur produites sous différentes conditions à l’usine de Alcoa Deschambault au Québec (ADQ). La méthode proposée a permis de distinguer les anodes saines de celles contenant des défauts ainsi que d’identifier le type et la sévérité des défauts, et de les localiser. La méthode acousto-ultrasonique a été validée qualitativement par la tomographie à rayon-X, pour les analyses des tranches d’anodes. Pour les tests réalisés sur les blocs d’anode, la validation a été réalisée au moyen de photos recueillies après avoir coupé certaines anodes parmi celles testées. / The performance of the Hall-Héroult electrolysis reduction process used for the industrial aluminium smelting is strongly influenced by the quality of carbon anodes, particularly by the presence of defects in their internal structure, such as cracks, pores and heterogeneities. This is partly due to the decreasing quality and increasing variability of the raw materials available on the market as well as the frequent suppliers changes made in order to meet the smelter’s specifications and to reduce purchasing costs. However, the anode producers are not prepared to cope with these variations and in order to maintain consistent anode quality. Consequently, it becomes a priority to develop alternative methods for inspecting each anode block to improve quality control and maintain consistent anode quality in spite of the variability of incoming raw materials.A rapid and non-destructive inspection system for anode quality control is proposed based on modal analysis and acousto-ultrasonic techniques. The large set of vibration and acousto-ultrasonic data collected from baked anode materials was analyzed using multivariate latent variable methods, such as Principal Component Analysis (PCA) and Partial Least Squares (PLS), in order to cluster the tested anodes based on vibration and their acousto-ultrasonic signatures. The inspection system was investigated first using slices collected from industrial anodes and then on several full size anodes produced under different conditions at the Alcoa Deschambault in Québec (ADQ). It is shown that the proposed method allows discriminating defect-free anodes from those containing various types of defects. In addition, the acousto-ultrasonic features obtained in different frequency ranges were found to be sensitive to the defects severities and were able to locate them in anode blocks. The acousto-ultrasonic method was validated qualitatively using X-ray computed tomography, when studying the anode slices. The results obtained on the full size anode blocks were validated by means of images collected after cutting some tested anodes.