Cette étude vise à mieux comprendre les mécanismes physiques à l'origine des propriétés mécaniques et des propriétés ultimes des caoutchoucs renforcés. Des échantillons de caoutchouc naturel dans lequel sont dispersés des agrégats de Silice précipitée ou de Noir de Carbone et vulcanisés au Soufre ont étés mis en oeuvre. Les principaux paramètres étudiés sont la densité de réticulation et l'interface charge-caoutchouc modifiée au moyen de différents traitements de surface de silice. L'impact des charges et du type d'interface sur les propriétés mécaniques dans le domaine des faibles déformations (effet Payne) et des grandes déformations est présenté. Le phénomène de cristallisation sous étirement dans le caoutchouc naturel est étudié par diffraction des rayons X in-situ au cours d'essais de traction quasi-statiques ou d'essais dynamiques couplés à un système d'acquisition stroboscopique. Nous montrons une corrélation des mesures du module, du degré de gonflement à l'équilibre, de l'orientation des chaînes mesurée par diffusion de rayons X et de la densité de réticulation mesurée par RMN dans le caoutchouc naturel non chargé. Dans le caoutchouc naturel renforcé, les corrélations établies à l'aide de ces mêmes mesures permettent de préciser les mécanismes de renforcement aux faibles et aux grandes déformations. Enfin, la résistance à la déchirure est évaluée en géométrie cisaillement pur sur les matériaux non-renforcés et renforcés. Les effets du type d'interface, de la densité de réticulation et de la vitesse d'essai sur la résistance à la déchirure sont présentés. Nous discutons également les profils de déformation locale obtenus par corrélation d'image / This study aims at better understanding the physical mechanisms responsible for the mechanical and ultimate properties in reinforced rubber materials. Sulfur vulcanized samples made of a Natural Rubber matrix in which aggregates of precipitated Silica or Carbon Black are dispersed have been manufactured. The main control parameters are the crosslink density and the filler/rubber interactions through different silica surface treatments. The effect of fillers and interface type on the mechanical properties in the small strain regime (Payne effect) and large strain regime is presented. X-ray diffraction experiments have been performed to study the phenomenon of strain-induced crystallization (SIC) both during quasi-static tensile tests and dynamical tests coupled to a stroboscopic acquisition device. Mechanical measurements have proved to correlate fairly well to the crosslink density measured by NMR, to equilibrium swelling degree and to the average chain segment orientation measured by X-ray scattering in unfilled natural rubber in agreement with the rubber elasticity theory. In reinforced materials, the correlation of those different measurements of local chain stretching give new insights on the reinforcement mechanisms at small and large strain. Tear experiments have been performed on Pure Shear pre-notched unfilled and filled samples. The influence of interface type, crosslink density and test drawing speed on tear resistance are presented. Local strain profiles obtained from digital image correlation and the crystallized fraction profiles from in-situ X-ray diffraction are also discussed

Le développement des plantes nécessite la coordination des mécanismes de différenciation des cellules méristématiques en cellules hautement spécialisées: la division, la croissance et la formation de la géométrie cellulaire. La différenciation et la morphogenèse cellulaires sont étroitement liées et régulées par les propriétés mécaniques de la paroi cellulaire. Les mécanismes conduisant à l’émergence de diverses formes et fonctions des tissus végétaux sont complexes et encore peu compris. Ma thèse de doctorat approfondie les principes mécaniques à la base de la formation des cellules épidermiques ondulées. Je me suis également penché sur l’étude des avantages mécaniques que confèrent les motifs imbriqués. Les cellules épidermiques sont constituées de deux parois cellulaires périclines parallèles reliées par des parois anticlines. Aux jonctions, les cellules épidermiques forment des cavités et des saillies imbriquées les unes aux autres. Des images en 3D, prises en microscopie confocale, de cotylédons marqués par des fluorophores spécifiques à la cellulose montrent une déposition accrue de cellulose au niveau des cavités des parois périclines s’étendant le long des parois anticlines. Le marquage des cotylédons par COS488 démontre également une plus grande abondance de pectines dé-estérifiées aux mêmes sites. J'ai développé des modèles par éléments finis de la déformation de la paroi cellulaire et simulé les disparités biochimiques en alternant les régions plus rigides à travers et au long des parois périclines des deux côtés d'une paroi anticline. Le modèle montre que les parois rigidifiées non déformables se développent en cavités lorsque la pression interne étire la paroi cellulaire. Le modèle suggère également la présence de contraintes mécaniques plus élevées au niveau des saillies. Les résultats du modèle indiquent qu'une boucle de rétroaction positive entre la contrainte et la rigidité de la paroi cellulaire générerait les formes ondulées à partir de différences infinitésimales de rigidité ou de contrainte de la paroi cellulaire. En outre, le modèle suggère que des événements de flambage stochastiques peuvent initier la morphogenèse des cellules. On a longtemps émis l'hypothèse que le motif imbriqué de cellules épidermiques améliore l'adhérence cellule-cellule et donc la résistance de traction de l'épiderme. L'étirage des feuilles d'Arabidopsis de type sauvage ou du mutant any1 (caractérisé par une réduction de l'ondulation cellulaire) n'a montré aucun détachement cellulaire en cas de rupture du tissu. J'ai émis l'hypothèse que les jonctions des cellules ondulantes renforcent la résistance de l'épiderme contre la propagation de fissures. J'ai observé une grande anisotropie dans la réponse mécanique à la rupture de l'épiderme d'oignon selon l’orientation des cellules. Les fissures qui suivent l’alignement des cellules se propagent sans trop de résistance, entraînant une rupture fragile du tissu. Ceci découlerait de la propagation de la ligne de rupture par suite du détachement des cellules. Les fissures se propagent difficilement lorsqu’elles sont perpendiculaires à l'axe principal des cellules. En fracturant des feuilles dont les cellules épidermiques sont ondulées, j'ai remarqué que les fissures se propageaient, par intermittence, à la fois au niveau des jonctions de la cellule et de la paroi cellulaire. J'ai émis l'hypothèse que ce motif de fracture d'épiderme à cellules ondulées se caractérisait par une augmentation de la résistance à la fracture. Pour n’étudier que les effets de la géométrie des cellules sur cette résistance, j’ai éliminé le rôle que jouerait l’anisotropie des matériaux en concevant des modèles physiques macroscopiques de l'épiderme. J’ai gravé au laser des motifs cellulaires sur du poly-méthacrylate de méthyle. De cette façon, le matériau isotrope permettait d'étudier uniquement l'effet de la géométrie cellulaire. Alors que la fracturation des spécimens de contrôle sans gravure et des spécimens avec des cellules gravées longitudinalement ont démontré une rupture fragile, une fracturation transversale aux rangées cellulaires, dans les modèles mimant des cellules d’oignon ou des cellules ondulées de cotylédons d’Arabidopsis, a montré une résistance accrue à la fracture. En conclusion, je démontre que la forme ondulée des cellules épidermiques est le résultat d’une distribution alternée de la rigidité dans la paroi cellulaire, un processus qui pourrait être initié par une anisotropie de stress stochastique due au flambement. De plus, ces formes cellulaires augmentent la résistance à la rupture de l'épiderme végétal en le protégeant contre la propagation des fissures; un mécanisme de défense ingénieux pour les surfaces les plus exposées. / Plant development entails cell division, cell growth and shaping, and the differentiation of meristematic cells into highly specialized cell types. Differentiation and cell shape are closely linked and involve the regulation of the mechanical properties of the cell wall. The mechanisms leading to the generation of the diverse array of shapes and functionalities found in plant tissues are perplexing and poorly understood. In my Ph.D. research, I investigated the mechanical principles underlying the formation of wavy leaf pavement cells. Further, I studied the putative mechanical advantage that emerges from the interlocking patterns. Epidermal pavement cells consist of two parallel periclinal walls connected by vertical anticlinal walls. At the borders, wavy pavement cells make interlocking indentations and protrusions. 3D confocal micrographs of cotyledons stained with cellulose-specific fluorophores revealed a significant accumulation of cellulose at the sites of indentation on the periclinal walls extending down the anticlinal walls. Staining the cotyledon samples with COS488 also suggested a higher abundance of de-esterified pectin at these sites. I developed finite element models of the cell wall deformation and simulated the biochemical inhomogeneities by assigning alternately stiffened regions across and along the periclinal walls on two sides of an anticlinal wall. It was observed that the non-deforming stiffened regions develop into sites of indentations when the internal pressure stretches the cell wall. The model also suggested higher stresses to associate with the neck regions. The model results indicate that a positive feedback loop between stress and cell wall stiffness could generate wavy shapes starting from infinitesimally small differences in cell wall stiffness or stress. Further, the model suggests that stochastic buckling events can initiate the cell shaping process. It has been long hypothesized that the interlocking pattern of pavement cells improves cell-cell adhesion and thus the tensile strength of the epidermis. Stretching to rupture the leaf samples of wild-type Arabidopsis or any1 mutant with reduced cell waviness did not show any cell detachment upon failure. However, I hypothesized the undulating cell borders could enhance the resistance of the epidermis against the propagation of damage. I observed a considerable anisotropy in the tear behavior of onion epidermis parallel and perpendicular to the cells’ main axis. Tears along the cell lines propagated without much resistance resulting in brittle failure of the tissue. This was observed to originate from tears propagating by cell detachment. Perpendicular to the cells’ main axis, tears had considerable difficulty in propagating. Fracturing the leaf samples with wavy epidermal cells, I noticed the cracks propagated in both the cell borders and the cell wall intermittently. I hypothesized that this pattern of fracture in the epidermis with wavy cells indicates an increase in the fracture toughness. To untangle the influence of material anisotropy from the cell geometry on fracture toughness, I designed macroscopic physical models of the epidermis by laser engraving the cell patterns on polymethylmethacrylate. This way, the isotropic material would allow studying only the effect of cell geometry. While fracturing the control specimens with no engraving and the specimens with longitudinally placed cells demonstrated a brittle fracture, fractures transverse to cell lines in the onion cell patterns or across the Arabidopsis cotyledon wavy cell pattern showed an increased fracture toughness. I suggest the wavy shape of pavement cells in the epidermis results from the alternate placement of stiffer regions in the cell wall, a process that can initiate from a stochastic stress anisotropy due to buckling. Further, these shapes increase the fracture toughness of the plant epidermis protecting it against the spread of damage; an ingenious defense mechanism at the most exposed surfaces.