Durant cette thèse nous avons caractérisé et amélioré une nouvelle source de rayons X avec unplasma ECR (résonance cyclotronique électronique) permettant de générer des électronsénergétiques de 10 à 120 keV, qui vont ensuite produire le rayonnement X par freinage(bremsstrahlung). Les améliorations de l’installation ont permis d’obtenir une source stable, pouvantfonctionner une journée entière de travail (huit heures) sans arrêt. Dans la première partie de l’étudeexpérimentale on a étudié et déterminé les paramètres optimaux de la source : la pression, lapuissance micro-onde et la configuration magnétique sur le rayonnement X du plasma. Nous avonségalement confirmé la localisation des électrons énergétiques sur un anneau due à la configurationmagnétique. L’intensité trop faible et la zone d’émission non ponctuelle du rayonnement plasma, nepermettant pas l’utilisation de la source à plasma, une cible a été insérée sur la trajectoire desélectrons énergétique pour résoudre ces deux problèmes.Le principal avantage de notre source par rapport aux tubes X, est l’absence de haute tension (20 à400 kV). Pour chauffer les électrons, nous utilisons une onde de 2,45 GHz, qui est la fréquenceindustrielle autorisée dans les fours à micro-ondes, délivrée par un magnétron. Les éléments simplesqui composent notre source donne un coût plus faible qu’un système classique de tubes X, dûprincipalement au prix élevé du générateur HT pour les tubes X. De plus, nous n’avons pas besoind’un vide très poussé car, à la différence des tubes X, la source ECRX fonctionne avec une pressionrésiduelle de 0,1mPa. Et enfin notre source est compacte ce qui la rend facilement transportable. Lesapplications de cette source sont nombreuses comme la radiologie, la stérilisation et le contrôle nondestructif industriel. / During this thesis we have characterised and developed a new X-ray source with an ECR plasma(electron cyclotron resonance) generating energetic electrons from 10 to 120 keV, which will emit adeceleration radiation (the Bremsstrahlung). The improvements of the installation permit to obtain astable source, which can work during one day (eight hours) without stop. In first part of theexperimental study we have studied and determined the optimal parameters of the source: pressure,micro-wave power and the magnetic configuration on the X radiation of the plasma. We also confirmedthe localisation of the energetic electron on a ring due to the magnetic configuration. The low intensityand the non punctual emission size of the X radiation, don’t allow the use of the source, so a target isinserted in the trajectory of the energetic electron to solve these two weaknesses.The main advantage of our source compared with X-ray tubes, is the absence of high voltage (20 to400 kV). For heating the electron, we use a 2,45 GHz wave, that is the industrial frequency authorizedfor the micro-wave oven, delivered by the magnetron. The simple elements that compose our sourceare less expensive than the classical X-ray tubes, due to mainly the high cost of the X-ray generator.Moreover, we don’t need a high vacuum, mandatory for the X-ray tubes; an ECRX operates at aresidual pressure of 0,1 mPa. And finally, we have a compact source. Applications will be various frommedical, like radiological, sterilization, to non-destructive industrial control.

La résonance cyclotronique ionique est utilisée dans certains modèles pour fournir la contribution nécessaire à l'accélération du vent solaire "rapide", voire pour chauffer la couronne solaire. Elle est souvent associée, dans ces modèles, à une cascade turbulente d'ondes d'Alfvén, dont les ondes cyclotroniques ioniques constituent la limite haute-fréquence. Ces modèles s'appuient en particulier sur certaines caractéristiques des distributions cinétiques ioniques observées dans la haute couronne (par spectroscopie) et dans le vent solaire (mesures in situ), telles que chauffage préférentiel en fonction du rapport charge-sur-masse (q/m), anisotropies de températures, ou vitesses différentielles. <br />L'objet principal de cette thèse consiste à mettre en évidence des signatures d'ondes d'Alfvén et d'ondes cyclotroniques dans la basse couronne solaire (<1.5 rayons solaires), dans l'intention de mieux contraindre l'énergie réellement présente sous forme d'ondes, et celle effectivement dissipée dans la couronne. <br />Pour cela, j'ai utilisé les largeurs des raies coronales appartenant à des ions de différents q/m, observées à l'aide du spectromètre SUMER opérant dans l'extrême-UV, et embarqué à bord du satellite SOHO. J'ai séparé les deux principales contributions à ces largeurs : effets Doppler thermique et "non-thermique" (lequel est potentiellement dû à la présence d'ondes d'Alfvén), en analysant le gradient des largeurs en fonction de l'altitude au dessus du limbe solaire. Lors de ce travail, j'ai montré l'importance de corriger les profils de raies observés de l'effet de la lumière diffusée instrumentale. <br />J'ai mis en évidence deux signatures de chauffage préférentiel dans un trou coronal : les ions de plus petits q/m sont plus chauds que les autres à une altitude donnée, et ils sont davantage chauffés quand l'altitude augmente. Par ailleurs, les courbes de températures en fonction de q/m présentent une tendance similaire dans un trou coronal et dans une région de "soleil calme", ce qui laisse penser que la résonance cyclotronique ionique se produit à toutes les latitudes. <br />Ces résultats me permettent de suggérer quelques pistes pour la modélisation des échanges entre ondes, ions minoritaires et protons.

Les sources d'ions de type RCE sont issues de la recherche sur la fusion et ont, en quelques sorte, révolutionnées le domaine des sources d'ions multichargés. Ces équipements ont permis à la fois d'augmenter les performances des accélérateurs actuels (énergies, type d'ions, intensités) permettant par la même l'exploration de nouveaux domaines de Physique (matériaux, agrégats etc...) comme d'ouvrir de nouvelles voies plus applicatives : hadronthérapie, traitement de surface, etc... Ce mémoire expose les développements réalisés au GANIL / CIMAP sur les développements techniques et théoriques de ce type d'équipement afin de proposer de nouvelles versions soit plus performantes soit plus versatiles dans leurs applications / utilisations. Dans ce mémoire trois exemples d'utilisation de sources RCE sont développés : utilisation des ions multichargés comme sonde pour l'étude Physique des agrégats de fullerènes ; production de faisceaux d'ions multichargés mais de taille micrométriques et la modification des propriétés physiques d'une surface de Ti-6Al-4V grâce à l'implantation d'ions multichargés multiénergies. Gageons que toutes les études et développements autour de ces sources verront voir l'apparition de nouvelles applications prometteuses aussi bien dans le domaine de la Physique fondamentale que dans celui d'applications sociétales.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre du projet SPIRAL qui consiste à produire puis à accélérer un faisceau d'ions multichargés. Ce travail a porté essentiellement sur la partie production et ionisation du faisceau d'ions radioactifs. Un premier ensemble cible-source (NANOGAN II) a été étudié, réalisé puis testé. Il est destiné uniquement à la production de faisceau d'ions radioactifs multichargés de type gaz. Des tests "hors ligne" et "en ligne" ont montré que cet ensemble répond au cahier des charges du projet SPIRAL et qu'il est fin prêt à être mis en fonctionnement dans la casemate de production. A partir de ces tests, les intensités disponibles des futurs faisceaux de SPIRAL ont été calculées. Une étude détaillée de la diffusion d'un atome dans une cible de carbone a été faite. L'expression de l'efficacité de diffusion, à partir des équations de la diffusion (lois de Fick), a été déduite. Cette efficacité dépend des paramètres suivants : la température, la taille des grains composants la cible, les coefficients d'Arrhénius et la période radioactive. Le développement de trois méthodes expérimentales et la confrontation d'expérience/théorie ont permis de comprendre ce processus dans la cible de production et de déduire les coefficients d'Arrhénius pour les gaz rares. Une autre étude des cibles de production est présentée. Elle concerne la distribution de température permettant leur utilisation pendant plus d'un mois à une température de 2400 K. Deux développements ont été étudiés pour le futur de SPIRAL. Le premier (1+/n+) consiste en la transformation d'un faisceau monochargé en un faisceau multichargé grâce à une source R.C.E. Ceci permettra d'utiliser la source multichargé hors de la casemate de production et ainsi d'avoir des sources monochargées adaptées à de nombreux types d'éléments. L'autre développement (SPIRAL-II) est destiné à la production d'atomes radioactifs riches en neutrons crées par la fission de l'uranium induite par des neutrons rapides. Le faisceau de neutron est produit par le stripping/break-up d'un faisceau de deutons dans un convertisseur. Cette solution, très prometteuse, est en cours d'étude et fait partie d'un programme de Recherche Européen.

Le groupe HEF (Hydromécanique Et Frottements), premier équipementier et façonnier français en traitements de surface par plasmas hors microélectronique, utilise dans ses procédés industriels des sources plasma micro-onde multi-dipolaires fonctionnant sur le principe de la résonance cyclotronique électronique pour la réalisation de dépôts de type DLC par PACVD, et pour l'assistance ionique à la croissance de couches CrN par pulvérisation magnétron réactive. Suite à la présentation de l'utilisation de ces sources pour des dépôts de DLC et des ajustements nécessaires pour leur mise en œuvre industrielle, les travaux de cette thèse portent sur le développement de nouvelles sources plasma micro-onde en vue d'améliorer l'uniformité des traitements de surface dans le volume du réacteur ainsi que la productivité des réacteurs plasma pour le dépôt de ces couches. Les résultats obtenus sont intéressants puisque le développement d'une source étendue a permis d'augmenter la vitesse de dépôt des couches DLC sans dégradation des propriétés mécaniques et d'obtenir une uniformité similaire à celle obtenue avec les sources multi-dipolaires en utilisant deux fois moins d'applicateurs micro-onde. Les réflexions portant sur l'amorçage du plasma ont permis d'identifier les voies d'amélioration de cette source pour valider son utilisation en milieu industriel. L'utilisation de cette source étendue pour l'assistance ionique à la croissance de couches telles que le nitrure de chrome CrN par pulvérisation magnétron réactive a démontré un potentiel intéressant en termes de propriétés mécaniques obtenues et a permis d'identifier des axes de développement de cette configuration.

Le centre de production de faisceaux d'isotopes rares situé sur le site de TRIUMF, utilise la méthode de séparation isotopique en ligne (ISAC) pour produire des faisceaux exotiques, c'est-à-dire des faisceaux d'ion hors de la vallée de stabilité. Pour ce faire, ils utilisent un faisceau de protons, provenant du cyclotron principal, d'intensité allant jusqu'à 100 uA et d'une énergie de 500 MeV. Présentement, les faisceaux sont produits soit à l'aide d'une source d'ionisation à surface chaude, d'une source d'ionisation résonante par laser ou d'une FEBIAD (Forced Electron Beam Induced Arc Discharged). Malheureusement, ces sources d'ionisation ne sont pas adéquates pour les éléments gazeux. Un nouveau type de source est donc nécessaire. La source ECR (Electron Cyclotron Resonance) peut produire des électrons de haute énergie en superposant une onde électromagnétique haute fréquence à un confinement par champ magnétique. Ces électrons d'haute énergie sont essentiels pour l'ionisation d'éléments gazeux. Les ions sont créés à l'intérieur du plasma lorsque les électrons entre en collision avec les atomes neutres. L'absence d'une cathode chaude près de la cavité d'ionisation, permet à la source ECR de produire un faisceau intense d'éléments de forte électronégativité, tel que l'azote, l'oxygène, le fluor, le soufre, etc. Dans ISAC, le taux élevé de radiation due à la proximité de la cible prévient l'utilisation d'une source ECR conventionnelle. À cette fin, MISTIC (Monocharged Ion Source for TRIUMF and ISAC Complex), une source ECR prototype, a été construit à TRIUMF utilisant un concept similaire d'une source conçue au GANIL. Afin d'obtenir une source résistante aux radiations, des électro-aimants sont préférés à l'utilisation d'aimants permanents pour la production du champ de confinement magnétique. Les tests sur la source sont effectués sur un banc d'essai pourvu des instruments nécessaires à l'évaluation des ses performances. Les tests consistent en des mesures d'efficacité d'ionisation et d'émittance pour différentes configurations des paramètres de la source, tel que la force du champ magnétique, la fréquence des micro-ondes et leur puissance et la composition et la densité du plasma. Une sonde de Langmuir fut aussi utilisée afin de mesurer certains paramètres du plasma. Les résultats des expérimentations sur le prototype vont aider à définir les paramètres de la version en ligne de MISTIC. De plus, un travail extensif a été accompli sur une autre source plasma retrouvée à TRIUMF, la FEBIAD, afin d'améliorer ses performances et sa durabilité. Les résultats des mesures d'efficacité effectuées hors ligne vont servir à comparer les performances entre les deux sources.

Ce travail de thèse a été réalisé au Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie (IN2P3) deGrenoble en collaboration avec le groupe Thalès avec pour objectif le développement d’une nouvellegénération de plasmas micro-onde fonctionnant sur une gamme de pression étendue allant de 0,5 mtorrà 10 torr en argon. La travail présenté porte donc en : i) la conception des applicateurs basés sur destronçons de longueur λ/4 faisant office de transformateurs d’impédance entre le générateur et leplasma d’impédance supposée donnée (adaptation d’impédance approchée); ii) la déterminationexpérimentale de l’impédance réelle du plasma (partie réelle et partie imaginaire) par mesure dumodule et de la phase du coefficient de réflexion dans des conditions opératoires définies; iii) leredimensionnement des différents tronçons de l’applicateur par simulation numérique en tenantcompte de l’impédance réelle du plasma; iv) la validation expérimentale de l’adaptation d’impédanceentre générateur et plasma. Les résultats obtenus démontrent clairement qu’il est possible, à fréquencedonnée (2.45 GHz dans le cas présent), de concevoir et de dimensionner une source plasma avec uneefficacité énergétique supérieure à 80% pour des fenêtres en pression (d’au moins une décade)équivalentes à des fenêtres opératoires en termes de paramètres plasma. Ces sources individuelles àabsorption localisée de micro-ondes peuvent être utilisées en nombre pour la réalisation des plasmasuniformes de grandes dimensions par leur distribution selon des réseaux à deux dimensions (sourcesplanes) ou à trois dimensions (volumes de plasma), et donc pour des applications industrielles auxtraitements de surface. / This work was done in the « Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie (IN2P3,Grenoble) » during a collaboration with Thales. The aim of the project was the development of a newgeneration of microwave plasma with extended operating conditions in the pressure range 0.5 mtorr to10 torr in argon. The presented work consists of: i) designing applicators based on sections of λ/4length serving as impedance transformers between the generator and the plasma with impedance ofgiven assumed value (approximate impedance adaptation); ii) experimentally determine the realplasma impedance (the real part and the imaginary part) for given operating conditions from themeasurement of modulus and phase of the reflection coefficient S11; iii) resize the different sections ofthe applicator by digital simulation taking the real plasma impedance into account; iv) finally, verifyexperimentally that the impedance adaptation between the generator and the plasma is correct. Theobtained results clearly demonstrate that it is possible, at a given frequency (here 2.45 GHz), to designand size a plasma source with an efficiency greater than 80 % for a window in pressure (at least onedecade) equivalent to an operating window in terms of plasma parameters. These individual sourceswith localized absorption of microwaves can be used in numbers to achieve uniform plasmas via theirdistribution over two-dimensional (planar sources) or tri-dimensional (volume plasma) networks, andthus for industrial surface treatments.

L'extension d'échelle des procédés plasma fonctionnant à très faibles pressions est l'une des problématiques à résoudre pour leur essor au niveau industriel. Une solution consiste à distribuer uniformément des sources de plasma élémentaires dans lesquelles le plasma est produit par couplage à la résonance cyclotronique électronique (RCE). Ces sources élémentaires sont constituées d'un aimant permanent cylindrique (dipôle magnétique) disposé à l'extrémité d'une structure coaxiale d'amenée des micro-ondes. Bien que conceptuellement simple, l'optimisation de ces sources de plasma dipolaires est complexe. Elle requiert la connaissance, d'une part, des configurations de champ magnétique statique et électrique micro-onde, et, d'autre part, des mécanismes de production du plasma, dans les zones de champ magnétique fort (condition RCE), et des mécanismes de diffusion. Ainsi, une caractérisation expérimentale des domaines de fonctionnement et des paramètres plasma par sonde de Langmuir et par spectroscopie d'émission optique a été menée sur différentes configurations de sources dipolaires. Parallèlement, une première modélisation analytique a permis de calculer des champs magnétiques de configurations simples, le mouvement et la trajectoire des électrons dans ces champs magnétiques, l'accélération des électrons par couplage RCE. Ces résultats ont permis ensuite de valider la modélisation numérique des trajectoires électroniques par une méthode hybride Particle In Cell / Monte-Carlo. L'étude expérimentale a mis en évidence des domaines de fonctionnement pression/puissance très larges, entre 15 et 200 W de puissance micro-onde et depuis 0,5 jusqu'à 15 mTorr dans l'argon. L'étude des paramètres plasma a permis de localiser la zone de couplage RCE près du plan équatorial de l'aimant et de confirmer l'influence de la géométrie de l'aimant sur cette dernière. Ces caractérisations appliquées à un réacteur cylindrique utilisant 48 sources ont montré la possibilité d'atteindre au centre de l'enceinte des densités entre 1011 et 1012 cm-3 pour des pressions d'argon de quelques mTorr. La modélisation des trajectoires électroniques au voisinage des aimants indique un meilleur confinement radial pour des aimants présentant un rapport longueur/diamètre élevé. De plus, cette étude numérique confirme les résultats de l'étude expérimentale, à savoir une zone de couplage RCE près du plan équatorial et non au voisinage de l'extrémité du guide coaxial micro-onde. Enfin, ces résultats ont été appliqués avec succés à la pulvérisation assistée par plasma multi-dipolaire de cibles, permettant en particulier une usure uniforme de ces dernières.

L'objet de cette étude est le dépôt de films minces SiNx à basse température assisté par plasma de haute densité de type DECR (Distributed Electron Cyclotron Resonance) et leur application à la passivation des dispositifs optoélectroniques à base d'InP, tel que le transistor bipolaire à hétérojonction. Dans un premier temps, nous comparons les différentes sources de plasma de haute densité qui sont utilisées pour le dépôt de nitrure de silicium et nous présentons un bilan des diverses méthodes de désoxydation des matériaux semiconducteurs utilisés dans les dispositifs optoélectroniques à base d'InP. Nous avons ensuite choisi de détailler la mise en oeuvre de l'analyse par sondes électrostatiques simple et double, qui constitue l'apport essentiel de ce travail dans l'étude du plasma DECR. Cette méthode nous a permis de mesurer des paramètres cruciaux pour le dépôt, tels que l'énergie des ions lorsqu'ils arrivent sur le substrat ou encore la densité de courant ionique. Ainsi, nous avons pu corréler ces paramètres avec les propriétés des films minces déposés (contrainte, densité, ...). Nous avons également étudié les mécanismes de conduction dans le nitrure de silicium pour différentes épaisseurs de film. La conduction par effet tunnel (mécanisme de Fowler-Nordheim) devient négligeable pour les films d'épaisseur supérieure à 20 nm. Pour ces derniers, la conduction est assistée par les pièges à électrons présents dans le nitrure (mécanisme de Frenkel-Poole). A travers l'étude électrique des structures Al/SiNx/InP, nous avons constaté que le traitement in-situ du substrat d'InP par plasma DECR N2 et/ou NH3 ne permet pas d'optimiser l'interface SiNx/InP. Par contre, nous avons montré que l'utilisation d'un plasma de dépôt riche en hydrogène permettait de réduire l'oxyde présent à la surface de l'InP. L'ensemble de cette étude a permis de définir un procédé de passivation du transistor bipolaire à hétérojonction InP/InGaAs qui a été testé avec succès.

Les produits de la pyrolyse de la biomasse lignocellulosique présentent un potentiel important dans le cadre des ressources renouvelables. Cependant, leur utilisation directe est réduite en raison de leur importante complexité et de leur teneur élevée en oxygène. Il est nécessaire de leur faire subir des traitements de désoxygénation et/ou de craquage. Afin de déterminer quels sont les traitements les mieux adaptés, il est indispensable de connaitre aussi précisément que possible leur composition. Les travaux menés dans le cadre de cette thèse portent sur la mise en place de méthodologies d’analyse robustes pour obtenir la description la plus exhaustive possible des bio-huiles. Pour cela, la spectrométrie de masse à résonance cyclotronique d’ions à transformée de Fourier (FT-ICR MS) a été employée en couplage avec différentes sources d’ionisation. L’électronébulisation (ESI), dans des conditions contrôlées d’ionisation, permet d’observer plus particulièrement les composés dérivés de la cellulose et de l’hémicellulose ainsi que des lipides et des dérivés de la lignine. La photoionisation à pression atmosphérique (APPI) et la désorption-ionisation par laser (LDI) sont plus spécifiques des espèces relatives à la lignine. Celles qui sont alors observées sont plus insaturées qu’en ESI. La complémentarité des différentes techniques d’analyse a été établie et a permis la description détaillée de bio-huiles. Cette méthodologie a été appliquée à des bio-huiles avant et après traitement de désoxygénation/cracking sur zéolithes. L’analyse par ESI FT-ICR MS a mis en évidence la sélectivité de ces catalyseurs envers les dérivés cellulosiques alors que l’étude par APPI et LDI a permis de déterminer la nature des composés obtenus après traitement catalytique. Ceux-ci présentent une diminution de la teneur en oxygène et résultent, pour une partie d’entre eux, du craquage catalytique sur les composés de la bio-huile originelle / The products of lignocellulosic biomass pyrolysis are potential sources of renewable materials such as bio-fuels, biochars, and chemicals. However, their ready-to-use capacity is limited by their high chemical complexity and their high oxygen content. Therefore, they have to be upgraded by different treatments such as deoxygenation and/or cracking. In order to assess the most suited upgrading process, it is necessary to obtain an extensive composition description of the raw pyrolysis products. The works carried out during this PhD thesis are dealing with the development of though analytical methods to reach the most detailed composition description of bio-oils. This study was performed by Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (FT-ICR MS) using different ionization sources. The electrospray ionization (ESI), in controlled-conditions, ensures to ionize the cellulose and the hemicellulose derived compounds as well as the lipids and the lignin derivatives. The atmospheric pressure photoionisation (APPI) and the laser desorption/ionization (LDI) allow specifically to detect more unsaturated pyrolytic lignin species. The combination of the different results ensures to obtain an extensive bio-oil description. The established methodology was applied to raw and upgraded (catalytic deoxygenation/cracking treatment on different zeolites) bio-oils. The ESI FT-ICR MS measurements evidenced the selectivity of the used catalysts on sugaric compounds whereas the APPI and LDI highlighted the nature of the resulting compounds which are less oxygenated and produced, for a part of them, by catalytic cracking