Radium contamination in the lakes near uranium mines and its intake by fish and other aquatic species are of great concern in environmental radiation protection. As an alternative technique to Liquid Scintillation Counting, we present a gamma-ray spectrometric method for low level 226Ra analysis, particularly in live fish. The HyperPure Ge and a 4π NaI(Tl) array were employed as gamma-ray spectrometers. The 226Ra spectra for each spectrometer were collected in order to compare their analytical performance. From the HPGe 226Ra spectra, a detection limit of 6.81 Bq with 99% confidence was determined for an hour counting with the three strongest peaks combined. For the 4π NaI(Tl) 226Ra spectra, in order to optimize the spectral analysis, a method applied to nine different energy regions was attempted and it turned out that the detection limit is best when the total integral count subtracted by the corresponding background is used. The detection limit of the 4π NaI(Tl) was 0.99 Bq with 99% confidence for one hour counting. A benchmark simulation for point source position dependence on relative peak efficiency showed a good agreement with the experimental data. To extend 226Ra analysis to volumetric aqueous samples, MCNP Monte Carlo simulations showed that for three cylindrical volume sources, as the simulated volume source size increased from 60 ml to 125 ml to 250 ml, the full-energy peak efficiency in the energy range of interest for 226Ra decreased by approximately 3% for each size increase, due to attenuation in the source volume. A method has been proposed in order to demonstrate this technique for a live fish, whereby a fish injected with 226Ra would be kept in its own special aquarium and its gamma-ray spectrum collected. / Thesis / Master of Science (MSc)

As trocas complexas de água salgada, água subterrânea e água de superfície que ocorrem na região costeira afetam diretamente os ciclos biogeoquímicos globais e a aplicação de traçadores isotópicos, dentre eles radionuclídeos naturais das séries radioativas do U e do Th, se apresenta como uma ferramenta poderosa para se rastrear fontes e sumidouros de elementos-traço e nutrientes nestes ecossistemas. O comportamento único do Ra utilizado para estimar a contribuição destes fluxos é observado no estuário subterrâneo, uma zona de mistura entre a água doce subterrânea e a água salgada nos aqüíferos costeiros. Nas séries naturais de decaimento radioativo do U e do Th há quatro isótopos naturais de Ra: 223Ra (t1/2 = 11,4 d), 224Ra (t1/2 = 3,7 d), 228Ra (t1/2 = 5,7 a) e 226Ra (t1/2 = 1.600 a). As meias-vidas destes isótopos correspondem bem com a duração de muitos processos costeiros. Todos estes isótopos derivam do decaimento de um isótopo de Th precursor, que está fortemente ligado ao material particulado. Devido ao Ra ser mobilizado no ambiente marinho, os sedimentos constituem uma fonte contínua dos isótopos de Ra para as águas estuarinas em taxas estabelecidas por suas constantes de decaimento. As atividades dos isótopos de Th nos sedimentos e o coeficiente de distribuição do Ra entre os sedimentos e a água, determinam a entrada potencial de cada isótopo de Ra para um dado ambiente aquático. Como o 228Ra é regenerado mais rapidamente do que o 226Ra, estuários com altas taxas de atividade 228Ra/226Ra na água devem ter um alto grau de troca com os sedimentos na região costeira ou com a água subterrânea drenando próximo a ela. Esta informação é útil para elucidar a contribuição de sistemas estuarinos para a troca de elementos-traço, N, P e C na zona de mistura. As funções fonte combinadas para o Ra na área costeira incluem a sua entrada a partir dos rios nas formas dissolvida e particulada, das suas concentrações dissolvidas no oceano, da dessorção dos sedimentos costeiros e da água subterrânea. A importância relativa de cada uma destas fontes é geralmente uma função da hidrogeologia específica de cada local e do ambiente no qual as amostras foram coletadas em relação ao gradiente de salinidade (extensão da mistura de água doce/ água salgada). Desta forma, os isótopos de Ra fornecem informações fundamentais a respeito da interação dos sedimentos, água subterrânea e águas estuarinas. Neste projeto, a distribuição de isótopos naturais de Ra foi estudada em amostras de águas de superfície, subterrâneas e estuarinas coletadas nas estações seca e chuvosa (2009 - 2010) na região do Vale do Ribeira, litoral sul do Estado de São Paulo. O inventário permitiu utilizá-los como traçadores de descargas fluvial e subterrânea para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape. As trocas complexas da água subterrânea/água de superfície na bacia do Rio Ribeira de Iguape, assim como os fluxos de vários constituintes para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape ainda são ainda componentes pouco conhecidos nos balanços hídrico e de materiais no cenário de interesse. Os resultados obtidos mostraram que há uma predominância do isótopo de 228Ra em todas as amostras analisadas, embora as concentrações detectadas tanto no Alto Vale do Ribeira como ao longo da Planície Costeira indiquem que estes resultados representam níveis naturais de fundo, denotando pequena ou mínima intervenção humana. Nas amostras coletadas ao longo do Rio Ribeira de Iguape e nos estuários de Cananéia e de Iguape, as maiores concentrações dos isótopos de Ra foram observadas nas águas de fundo, indicando a difusão do 228Ra dos sedimentos recentemente depositados como uma fonte potencial das concentrações aumentadas deste isótopo em relação aos demais. As concentrações dos isótopos de meias-vidas curtas foram negligenciáveis, em sua maior parte menores que o limite inferior de detecção do método. Os fluxos de Ra para o sistema na Barra de Cananéia é fortemente influenciado pelas correntes e canais de maré, que modulam o aumento ou diminuição das concentrações de Ra em resposta direta ao respectivo aumento e diminuição da salinidade das águas. No estuário de Iguape e nas estações hidroquímicas realizadas no Rio Ribeira do Iguape observou-se uma correlação linear entre a quantidade de material em suspensão (MES) e o aumento da concentração de 228Ra. Quando se avaliam qualitativamente as diferenças entre o comportamento dos dois isótopos de Ra de meias-vidas longas, as concentrações de 226Ra não apresentaram distribuição idêntica aquelas do 228Ra. Isto demonstra um aporte negligenciável advectivo das águas intersticiais dos sedimentos e subterrâneas para o cenário de interesse. Os fluxos dominantes de elementos-traço, radionuclídeos e nutrientes tem suas maiores fontes centradas no compartimento fluvial, sedimentos e material em suspensão. / The complex exchange of fluvial, subsurface and seawater within a coastal area directly affects global biogeochemical cycles and the application of isotopic tracers, mainly natural radionuclides from U and Th series, is a powerful tool to track sources and sinks of trace elements and nutrients to this systems. The unique Ra signature applied to quantify the contribution of such fluxes is acquired within the subterranean estuary, a mixing zone between fresh groundwater and seawater in coastal aquifers. In the U and Th natural radioactive decay series there are four radium isotopes: 223Ra (t1/2 = 11.4 d), 224Ra (t1/2 = 3.7 d), 228Ra (t1/2 = 5.7 y) and 226Ra (t1/2 = 1,600 y). Their wide range in half-lives corresponds well with the duration of many coastal processes. All these Ra isotopes derive from decay of Th parents, which are tightly bound to particles. Because Ra is mobilized in the marine environment, sediments provide a continuous source of Ra isotopes to estuarine waters at rates set by its decay constants. The Th isotope activities in the sediments and the distribution coefficient of Ra between the sediments and water determine the potential input of each Ra isotope to the water. Because 228Ra is regenerated much faster than 226Ra, estuaries with high 228Ra/ 226Ra activity ratios in the water must have a high degree of exchange with sediments on the sea bed or with groundwater draining nearby. This information is useful to elucidate the contribution of estuarine systems to the exchange of trace elements, N, P and C in the mixing zone. The combined source functions for Ra in a coastal area include riverine particulates/ dissolved input, oceanic dissolved concentrations, input from sediments and groundwater. The relative significance of each of these sources is usually a function of the site-specific hydrogeology and where the samples are taken relative to the salinity gradient (extent of freshwater/saltwater mixing). Thus, the Ra isotopes provide fundamental information on the interaction of sediments, groundwater and estuarine waters. In this project, the distribution of natural Ra isotopes was studied in surface, groundwater and estuarine water samples collected from dry and wet seasons (2009 2010) campaigns performed in Ribeira Valley, Southern São Paulo State. The inventory allowed the application of Ra isotopes as tracers of fluvial and groundwater discharges to the Cananéia-Iguape estuarine complex. The exchange of groundwater/ surface water in Ribeira do Iguape River basin and related fluxes of several constituents for the Cananéia-Iguape estuarine complex mass balance is still not very well known. The results obtained in this research work evidenced that there is a prevalence of 228Ra isotope in all the set of samples analyzed. However, the activity concentrations of Ra isotopes determined from Higher Ribeira Valley through the Southern Coastal Plain of São Paulo are representative of natural background levels, showing low or minimal human intervention. In the set of samples collected along Ribeira do Iguape River, Cananéia and Iguape outlets, the higher concentrations of Ra were observed in bottom waters, indicating the diffusion of 228Ra from sediments recently deposited as a potential source of the increased concentrations of this isotope when compared with others. The activity concentrations of the short-lived Ra isotopes were negligible, lower than the limit of the detection. Fluxes of Ra for Cananéia outlet are strongly influenced by tidal oscillations, which modulate the increase and decrease of Ra concentrations in response of the respective increase and decrease of waters salinity. In Iguape outlet and in hydrochemical stations performed along Ribeira do Iguape River it was observed a linear relationship between the amount of suspended matter and the increase of 228Ra activity concentration. When we evaluate qualitatively the differences in behavior of both long-lived Ra isotopes, the concentrations of 226Ra have not shown similar distribution to 228Ra. This demonstrates negligible contribution from advective porewaters and groundwater to the studied scenario. Dominant fluxes of trace-elements, radionuclides and nutrients have their main sources centered on fluvial, sediments and suspended matter compartiments.

As trocas complexas de água salgada, água subterrânea e água de superfície que ocorrem na região costeira afetam diretamente os ciclos biogeoquímicos globais e a aplicação de traçadores isotópicos, dentre eles radionuclídeos naturais das séries radioativas do U e do Th, se apresenta como uma ferramenta poderosa para se rastrear fontes e sumidouros de elementos-traço e nutrientes nestes ecossistemas. O comportamento único do Ra utilizado para estimar a contribuição destes fluxos é observado no estuário subterrâneo, uma zona de mistura entre a água doce subterrânea e a água salgada nos aqüíferos costeiros. Nas séries naturais de decaimento radioativo do U e do Th há quatro isótopos naturais de Ra: 223Ra (t1/2 = 11,4 d), 224Ra (t1/2 = 3,7 d), 228Ra (t1/2 = 5,7 a) e 226Ra (t1/2 = 1.600 a). As meias-vidas destes isótopos correspondem bem com a duração de muitos processos costeiros. Todos estes isótopos derivam do decaimento de um isótopo de Th precursor, que está fortemente ligado ao material particulado. Devido ao Ra ser mobilizado no ambiente marinho, os sedimentos constituem uma fonte contínua dos isótopos de Ra para as águas estuarinas em taxas estabelecidas por suas constantes de decaimento. As atividades dos isótopos de Th nos sedimentos e o coeficiente de distribuição do Ra entre os sedimentos e a água, determinam a entrada potencial de cada isótopo de Ra para um dado ambiente aquático. Como o 228Ra é regenerado mais rapidamente do que o 226Ra, estuários com altas taxas de atividade 228Ra/226Ra na água devem ter um alto grau de troca com os sedimentos na região costeira ou com a água subterrânea drenando próximo a ela. Esta informação é útil para elucidar a contribuição de sistemas estuarinos para a troca de elementos-traço, N, P e C na zona de mistura. As funções fonte combinadas para o Ra na área costeira incluem a sua entrada a partir dos rios nas formas dissolvida e particulada, das suas concentrações dissolvidas no oceano, da dessorção dos sedimentos costeiros e da água subterrânea. A importância relativa de cada uma destas fontes é geralmente uma função da hidrogeologia específica de cada local e do ambiente no qual as amostras foram coletadas em relação ao gradiente de salinidade (extensão da mistura de água doce/ água salgada). Desta forma, os isótopos de Ra fornecem informações fundamentais a respeito da interação dos sedimentos, água subterrânea e águas estuarinas. Neste projeto, a distribuição de isótopos naturais de Ra foi estudada em amostras de águas de superfície, subterrâneas e estuarinas coletadas nas estações seca e chuvosa (2009 - 2010) na região do Vale do Ribeira, litoral sul do Estado de São Paulo. O inventário permitiu utilizá-los como traçadores de descargas fluvial e subterrânea para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape. As trocas complexas da água subterrânea/água de superfície na bacia do Rio Ribeira de Iguape, assim como os fluxos de vários constituintes para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape ainda são ainda componentes pouco conhecidos nos balanços hídrico e de materiais no cenário de interesse. Os resultados obtidos mostraram que há uma predominância do isótopo de 228Ra em todas as amostras analisadas, embora as concentrações detectadas tanto no Alto Vale do Ribeira como ao longo da Planície Costeira indiquem que estes resultados representam níveis naturais de fundo, denotando pequena ou mínima intervenção humana. Nas amostras coletadas ao longo do Rio Ribeira de Iguape e nos estuários de Cananéia e de Iguape, as maiores concentrações dos isótopos de Ra foram observadas nas águas de fundo, indicando a difusão do 228Ra dos sedimentos recentemente depositados como uma fonte potencial das concentrações aumentadas deste isótopo em relação aos demais. As concentrações dos isótopos de meias-vidas curtas foram negligenciáveis, em sua maior parte menores que o limite inferior de detecção do método. Os fluxos de Ra para o sistema na Barra de Cananéia é fortemente influenciado pelas correntes e canais de maré, que modulam o aumento ou diminuição das concentrações de Ra em resposta direta ao respectivo aumento e diminuição da salinidade das águas. No estuário de Iguape e nas estações hidroquímicas realizadas no Rio Ribeira do Iguape observou-se uma correlação linear entre a quantidade de material em suspensão (MES) e o aumento da concentração de 228Ra. Quando se avaliam qualitativamente as diferenças entre o comportamento dos dois isótopos de Ra de meias-vidas longas, as concentrações de 226Ra não apresentaram distribuição idêntica aquelas do 228Ra. Isto demonstra um aporte negligenciável advectivo das águas intersticiais dos sedimentos e subterrâneas para o cenário de interesse. Os fluxos dominantes de elementos-traço, radionuclídeos e nutrientes tem suas maiores fontes centradas no compartimento fluvial, sedimentos e material em suspensão. / The complex exchange of fluvial, subsurface and seawater within a coastal area directly affects global biogeochemical cycles and the application of isotopic tracers, mainly natural radionuclides from U and Th series, is a powerful tool to track sources and sinks of trace elements and nutrients to this systems. The unique Ra signature applied to quantify the contribution of such fluxes is acquired within the subterranean estuary, a mixing zone between fresh groundwater and seawater in coastal aquifers. In the U and Th natural radioactive decay series there are four radium isotopes: 223Ra (t1/2 = 11.4 d), 224Ra (t1/2 = 3.7 d), 228Ra (t1/2 = 5.7 y) and 226Ra (t1/2 = 1,600 y). Their wide range in half-lives corresponds well with the duration of many coastal processes. All these Ra isotopes derive from decay of Th parents, which are tightly bound to particles. Because Ra is mobilized in the marine environment, sediments provide a continuous source of Ra isotopes to estuarine waters at rates set by its decay constants. The Th isotope activities in the sediments and the distribution coefficient of Ra between the sediments and water determine the potential input of each Ra isotope to the water. Because 228Ra is regenerated much faster than 226Ra, estuaries with high 228Ra/ 226Ra activity ratios in the water must have a high degree of exchange with sediments on the sea bed or with groundwater draining nearby. This information is useful to elucidate the contribution of estuarine systems to the exchange of trace elements, N, P and C in the mixing zone. The combined source functions for Ra in a coastal area include riverine particulates/ dissolved input, oceanic dissolved concentrations, input from sediments and groundwater. The relative significance of each of these sources is usually a function of the site-specific hydrogeology and where the samples are taken relative to the salinity gradient (extent of freshwater/saltwater mixing). Thus, the Ra isotopes provide fundamental information on the interaction of sediments, groundwater and estuarine waters. In this project, the distribution of natural Ra isotopes was studied in surface, groundwater and estuarine water samples collected from dry and wet seasons (2009 2010) campaigns performed in Ribeira Valley, Southern São Paulo State. The inventory allowed the application of Ra isotopes as tracers of fluvial and groundwater discharges to the Cananéia-Iguape estuarine complex. The exchange of groundwater/ surface water in Ribeira do Iguape River basin and related fluxes of several constituents for the Cananéia-Iguape estuarine complex mass balance is still not very well known. The results obtained in this research work evidenced that there is a prevalence of 228Ra isotope in all the set of samples analyzed. However, the activity concentrations of Ra isotopes determined from Higher Ribeira Valley through the Southern Coastal Plain of São Paulo are representative of natural background levels, showing low or minimal human intervention. In the set of samples collected along Ribeira do Iguape River, Cananéia and Iguape outlets, the higher concentrations of Ra were observed in bottom waters, indicating the diffusion of 228Ra from sediments recently deposited as a potential source of the increased concentrations of this isotope when compared with others. The activity concentrations of the short-lived Ra isotopes were negligible, lower than the limit of the detection. Fluxes of Ra for Cananéia outlet are strongly influenced by tidal oscillations, which modulate the increase and decrease of Ra concentrations in response of the respective increase and decrease of waters salinity. In Iguape outlet and in hydrochemical stations performed along Ribeira do Iguape River it was observed a linear relationship between the amount of suspended matter and the increase of 228Ra activity concentration. When we evaluate qualitatively the differences in behavior of both long-lived Ra isotopes, the concentrations of 226Ra have not shown similar distribution to 228Ra. This demonstrates negligible contribution from advective porewaters and groundwater to the studied scenario. Dominant fluxes of trace-elements, radionuclides and nutrients have their main sources centered on fluvial, sediments and suspended matter compartiments.

The purposes of this study are to understand the surface water distributions and vertical profiles of Ra-226 in the northern South China Sea (SCS), and to estimate the mean residence time of Pb-210 based on the extent of radioactive disequilibrium relative to Ra-226. Seawater samples of 20-liter size were collected during four Ocean Researcher I (ORI) cruises conducted in 2000, 2001, 2002 and 2003 (Cruise 575 in March, Cruise 606 in April, Cruise 662 in October, and Cruise 688 in July) for Ra-226 measurements. Surface water Ra-226 in the study area varies between 10 and 16 dpm/100 kg with higher values at stations closer to the landmass of coastal China. The surface water Ra-226 distribution shows seasonal variation: the western Philippine Sea (WPS) surface water with low Ra-226 content enters the SCS and moves mainly northwestward in summer; this water shifts toward the center in autumn. Ra-226 profiles in the northern SCS generally show an increase from the surface toward the bottom, quite similar to that of the open ocean. However, Ra-226 is systematically higher in the northern SCS than in the western North Pacific above 1500m. This may be attributed to higher Ra-226 input from the vast area of the shelf and slope in the SCS. Below this depth, Ra-226 displays large variation in some of the profiles but the mean values are quite comparable to those of the western North Pacific at the corresponding depth. The deep water in the SCS basin probably derives its Ra from the underlying sediments similar to the case in open oceans. The Pb-210/Ra-226 activity ratio in the study area ranges between 1.4 and 2.7 in the surface water with higher values at the stations closer to the Luzon Strait due to lower Ra-226 over there. The excess Pb-210 over Ra-226 in the surface water due to atmospheric input may penetrate to a depth of about 200 to 500m. Below this depth, Pb-210 becomes deficient because it is scavenged and removed by settling particulates. Below 1000m, the Pb-210/Ra-226 activity ratio varies around 0.7 to 0.5. Box model calculations within a mixed layer of 50m in the area yield a mean residence time of about 1 yr for Pb-210 if an atmospheric Pb-210 flux of 1.05 dpm/cm2/y is adopted. The activity ratio of about 0.5 to 0.7 in the deep water corresponds to a Pb-210 mean residence time of about 30 to 70 yrs with respect to particulate scavenging. These values are quite comparable to those determined from the Pacific deep water, suggesting that Pb-210 in the SCS deep water is scavenged and removed by sinking particulates at a rate similar to that in the deep open oceans.

Os radionuclídeos naturais das séries radioativas do 238U, 235U e 232Th são frequentemente utilizados como traçadores em estudos ambientais para a compreensão da dinâmica que ocorre no ambiente marinho e terrestre, como por exemplo, em pesquisas de processos oceânicos e gerenciamento da região costeira. No ambiente marinho, estes radionuclídeos podem ser empregados para estimar fluxos biogeoquímicos de partículas e de nutrientes que ocorrem tanto na coluna dágua, quanto nos sedimentos. Várias pesquisas aplicam a distribuição e o respectivo desequilíbrio dos radionuclídeos naturais no meio ambiente, inclusive em modelos geocronológicos para se obter informações históricas em testemunhos sedimentares. Nesse estudo, realizou-se a caracterização radioquímica das distribuições de 226Ra, 228Ra e 210Pb de uma coluna sedimentar denominada 1B (248 cm de comprimento), coletada na Baía do Almirantado, Antártica. A metodologia utilizada incluiu a lixiviação ácida de amostras de sedimentos, seguida de separação radioquímica sequencial de 226Ra e de 228Ra pela co-precipitação com Ba(Ra)SO4 e de 210Pb pela co-precipitação com PbCrO4. Todas as medidas foram realizadas pela contagem alfa e beta total dos precipitados obtidos, em um detector proporcional de fluxo gasoso de baixa radiação de fundo. As concentrações de atividade de 226Ra e 210Pb foram empregadas para se estimar a atividade de 210Pbnão-suportado presentes no perfil sedimentar 1B. Considerando-se as concentrações de atividade de 210Pbnão-suportado obtidas e a aplicação do modelo CIC(Constant Initial Concentration), foi possível determinar a taxa de sedimentação de 0,59±0,05 cm/ ano. / The natural radionuclides from radioactive series of 238U, 235U and 232Th have been applied as tracers in environmental studies for understanding the dynamics that occur in both marine and terrestrial environment, as for example, in research of oceanic processes and management of the coastal region. In the marine environment, these radionuclides can be used to estimate biogeochemical fluxes of marine particles and nutrients that occur in the water column as well as in the sediment. Several research works applied the distribution and the respective disequilibrium degree of natural radionuclides in the environment, including geochronological models for obtaining historical information on samples of certain sediment profile. In this study we performed a radiochemical characterization of the distribution of 226Ra, 228Ra and 210Pb from a sedimentary column called 1B (248 cm long) collected in the Admiralty Bay, Antarctic Peninsula region. The methodology used included the acid leaching of sediment samples followed by the radiochemical sequential separation of 226Ra and 228Ra by co-precipitation with Ba(Ra)SO4 and 210Pb by co-precipitation with PbCrO4. All measurements were carried out by counting of gross alpha and gross beta measures in a low background gas flow proportional detector. The activity concentrations of 226Ra and 210Pb were used to estimate the unsupported 210Pb activities present in sediment profile 1 B. Based on unsupported 210Pb data and the application of the CIC model (Constant Initial Concentration), it was possible to determine the sedimentation rate of 0.59 ± 0.05 cm /year.

Os radionuclídeos naturais das séries radioativas do 238U, 235U e 232Th são frequentemente utilizados como traçadores em estudos ambientais para a compreensão da dinâmica que ocorre no ambiente marinho e terrestre, como por exemplo, em pesquisas de processos oceânicos e gerenciamento da região costeira. No ambiente marinho, estes radionuclídeos podem ser empregados para estimar fluxos biogeoquímicos de partículas e de nutrientes que ocorrem tanto na coluna dágua, quanto nos sedimentos. Várias pesquisas aplicam a distribuição e o respectivo desequilíbrio dos radionuclídeos naturais no meio ambiente, inclusive em modelos geocronológicos para se obter informações históricas em testemunhos sedimentares. Nesse estudo, realizou-se a caracterização radioquímica das distribuições de 226Ra, 228Ra e 210Pb de uma coluna sedimentar denominada 1B (248 cm de comprimento), coletada na Baía do Almirantado, Antártica. A metodologia utilizada incluiu a lixiviação ácida de amostras de sedimentos, seguida de separação radioquímica sequencial de 226Ra e de 228Ra pela co-precipitação com Ba(Ra)SO4 e de 210Pb pela co-precipitação com PbCrO4. Todas as medidas foram realizadas pela contagem alfa e beta total dos precipitados obtidos, em um detector proporcional de fluxo gasoso de baixa radiação de fundo. As concentrações de atividade de 226Ra e 210Pb foram empregadas para se estimar a atividade de 210Pbnão-suportado presentes no perfil sedimentar 1B. Considerando-se as concentrações de atividade de 210Pbnão-suportado obtidas e a aplicação do modelo CIC(Constant Initial Concentration), foi possível determinar a taxa de sedimentação de 0,59±0,05 cm/ ano. / The natural radionuclides from radioactive series of 238U, 235U and 232Th have been applied as tracers in environmental studies for understanding the dynamics that occur in both marine and terrestrial environment, as for example, in research of oceanic processes and management of the coastal region. In the marine environment, these radionuclides can be used to estimate biogeochemical fluxes of marine particles and nutrients that occur in the water column as well as in the sediment. Several research works applied the distribution and the respective disequilibrium degree of natural radionuclides in the environment, including geochronological models for obtaining historical information on samples of certain sediment profile. In this study we performed a radiochemical characterization of the distribution of 226Ra, 228Ra and 210Pb from a sedimentary column called 1B (248 cm long) collected in the Admiralty Bay, Antarctic Peninsula region. The methodology used included the acid leaching of sediment samples followed by the radiochemical sequential separation of 226Ra and 228Ra by co-precipitation with Ba(Ra)SO4 and 210Pb by co-precipitation with PbCrO4. All measurements were carried out by counting of gross alpha and gross beta measures in a low background gas flow proportional detector. The activity concentrations of 226Ra and 210Pb were used to estimate the unsupported 210Pb activities present in sediment profile 1 B. Based on unsupported 210Pb data and the application of the CIC model (Constant Initial Concentration), it was possible to determine the sedimentation rate of 0.59 ± 0.05 cm /year.

Os radionuclídeos naturais das séries radioativas do 238U e do 232Th têm sido aplicados com sucesso como traçadores de processos ambientais atuais e mudanças climáticas. O 210Pb (meia-vida de 22,2 anos) é empregado na técnica de datação geocronológica de testemunhos sedimentares dos últimos 100-150 anos e na determinação de taxa de sedimentação. As concentrações dos isótopos 226Ra e 228Ra (meia-vida de 1.600 anos e 5,75 anos, respectivamente) auxiliam no cálculo das atividades de 210Pb em excesso no sedimento e auxiliam na identificação de processos marinhos importantes, como, por exemplo, a intrusão de água subterrânea. Neste trabalho foram quantificadas as concentrações de atividade de 226Ra, 228Ra e 210Pb em quatro testemunhos marinhos curtos coletados desde a plataforma continental até o talude superior do Atlântico Sudoeste. A partir dos resultados obtidos, as taxas de sedimentação em cada local e as idades de cada fatia de sedimento foram determinadas pelo método de datação geocronológica com 210Pb. As amostras sedimentares sofreram digestão total ácida em microondas. A separação radioquímica sequencial de 226Ra, 228Ra e 210Pb foi realizada com a obtenção dos precipitados de Ba(Ra)SO4 e PbCrO4. As medidas α total do 226Ra e β total do 228Ra e do 210Pb a partir dos precipitados foram feitas em um detector proporcional de fluxo gasoso de baixa radiação de fundo. Com relação aos testemunhos analisados, as concentrações de atividade dos radionuclídeos variaram de 14 Bq.kg-1 a 154 Bq.kg-1 para o 226Ra; de 17 Bq.kg-1 a 45 Bq.kg-1 para o 228Ra; de 20 Bq.kg-1 a 2.073 Bq.kg-1 para o 210Pb. Valores altos de 210Pb foram encontrados no topo de todos os perfis sedimentares, proveniente principalmente da deposição atmosférica. Os dados coletados neste trabalho estão na mesma faixa de grandeza de outros relacionados a medições de 226Ra, 228Ra, 210Pb em áreas não contaminadas do Oceano Atlântico Sudoeste. As taxas de sedimentação diminuíram com o aumento da profundidade de coluna dágua, cujos valores variaram de 0,049 cm.ano-1 a 0,40 cm.ano-1. / Natural radionuclides from 238U and 232Th series have been successfully applied as tracers of environmental process and climate changes. The 210Pb (half-life of 22.2 years) is used in the geochronological dating technique of sediment cores of the last 100-150 years, and its respective sedimentation rate determination. The study of 226Ra and 228Ra concentrations (half-lives of 1,600 years and 5.75 years, respectively) helps calculate the activity of 210Pb in excess in the environment, besides being important tracers of marine processes, as ground water discharge. In this work it was determined the activity concentrations of 226Ra, 228Ra and 210Pb in four short marine cores collected since the continental platform to upper slope of Southwest Atlantic Ocean. Taking into account the results obtained, sedimentation rates and the ages of each sediment layer were determined using the geochronological dating method with 210Pb. All sediment samples were total acid digested in microwave. The sequential radiochemical separation of 226Ra, 228Ra, 210Pb were performed, obtaining in the end the precipitation of Ba(Ra)SO4 and PbCrO4. The gross α measurements of 226Ra and gross β measurements of 228Ra and 210Pb from the precipitates were carried out in a gas-flow low background proportional counter. Concerning all cores analyzed, the activities concentrations of 226Ra ranged from 14 Bq.kg-1 to 154 Bq.kg-1; the concentrations of 228Ra ranged from 17 Bq.kg-1 to 45 Bq.kg-1; and the concentrations of 210Pb ranged from 20 Bq.kg-1 to 2,073 Bq.kg-1. High values of 210Pb were observed on the top of all the cores studied, mainly related to atmospheric deposition. The results obtained in this work were of the same order of magnitude of those reported in the literature available on non contaminated areas of Southeast Brazilian Coast. Sedimentation rates fall with the increase of water column depth and ranged from 0,049 cm.ano-1 to 0.40 cm.y-1.

Os radionuclídeos naturais das séries radioativas do 238U e do 232Th têm sido aplicados com sucesso como traçadores de processos ambientais atuais e mudanças climáticas. O 210Pb (meia-vida de 22,2 anos) é empregado na técnica de datação geocronológica de testemunhos sedimentares dos últimos 100-150 anos e na determinação de taxa de sedimentação. As concentrações dos isótopos 226Ra e 228Ra (meia-vida de 1.600 anos e 5,75 anos, respectivamente) auxiliam no cálculo das atividades de 210Pb em excesso no sedimento e auxiliam na identificação de processos marinhos importantes, como, por exemplo, a intrusão de água subterrânea. Neste trabalho foram quantificadas as concentrações de atividade de 226Ra, 228Ra e 210Pb em quatro testemunhos marinhos curtos coletados desde a plataforma continental até o talude superior do Atlântico Sudoeste. A partir dos resultados obtidos, as taxas de sedimentação em cada local e as idades de cada fatia de sedimento foram determinadas pelo método de datação geocronológica com 210Pb. As amostras sedimentares sofreram digestão total ácida em microondas. A separação radioquímica sequencial de 226Ra, 228Ra e 210Pb foi realizada com a obtenção dos precipitados de Ba(Ra)SO4 e PbCrO4. As medidas α total do 226Ra e β total do 228Ra e do 210Pb a partir dos precipitados foram feitas em um detector proporcional de fluxo gasoso de baixa radiação de fundo. Com relação aos testemunhos analisados, as concentrações de atividade dos radionuclídeos variaram de 14 Bq.kg-1 a 154 Bq.kg-1 para o 226Ra; de 17 Bq.kg-1 a 45 Bq.kg-1 para o 228Ra; de 20 Bq.kg-1 a 2.073 Bq.kg-1 para o 210Pb. Valores altos de 210Pb foram encontrados no topo de todos os perfis sedimentares, proveniente principalmente da deposição atmosférica. Os dados coletados neste trabalho estão na mesma faixa de grandeza de outros relacionados a medições de 226Ra, 228Ra, 210Pb em áreas não contaminadas do Oceano Atlântico Sudoeste. As taxas de sedimentação diminuíram com o aumento da profundidade de coluna dágua, cujos valores variaram de 0,049 cm.ano-1 a 0,40 cm.ano-1. / Natural radionuclides from 238U and 232Th series have been successfully applied as tracers of environmental process and climate changes. The 210Pb (half-life of 22.2 years) is used in the geochronological dating technique of sediment cores of the last 100-150 years, and its respective sedimentation rate determination. The study of 226Ra and 228Ra concentrations (half-lives of 1,600 years and 5.75 years, respectively) helps calculate the activity of 210Pb in excess in the environment, besides being important tracers of marine processes, as ground water discharge. In this work it was determined the activity concentrations of 226Ra, 228Ra and 210Pb in four short marine cores collected since the continental platform to upper slope of Southwest Atlantic Ocean. Taking into account the results obtained, sedimentation rates and the ages of each sediment layer were determined using the geochronological dating method with 210Pb. All sediment samples were total acid digested in microwave. The sequential radiochemical separation of 226Ra, 228Ra, 210Pb were performed, obtaining in the end the precipitation of Ba(Ra)SO4 and PbCrO4. The gross α measurements of 226Ra and gross β measurements of 228Ra and 210Pb from the precipitates were carried out in a gas-flow low background proportional counter. Concerning all cores analyzed, the activities concentrations of 226Ra ranged from 14 Bq.kg-1 to 154 Bq.kg-1; the concentrations of 228Ra ranged from 17 Bq.kg-1 to 45 Bq.kg-1; and the concentrations of 210Pb ranged from 20 Bq.kg-1 to 2,073 Bq.kg-1. High values of 210Pb were observed on the top of all the cores studied, mainly related to atmospheric deposition. The results obtained in this work were of the same order of magnitude of those reported in the literature available on non contaminated areas of Southeast Brazilian Coast. Sedimentation rates fall with the increase of water column depth and ranged from 0,049 cm.ano-1 to 0.40 cm.y-1.

The objectives of this thesis were: (1) to develop a mass balance partitioning model of the natural uranium-238 series comprising radium-226, lead-210 and polonium-210 and (2) to apply the model to estimate the source and fate of these radionuclides in freshwater lakes and streams. Samples were collected from Ottawa River watershed tributaries and measured for lead-210 and polonium-210 content to determine the water concentrations that were input to the model. The radium-226 partitioning model was developed by reconstructing and analyzing Quantitative Water, Air, Sediment Interaction (QWASI) models of lead for Lake Ontario and Hamilton Harbour and selecting parameters for an updated QWASI model of lead for a Lake Ontario basin. This study gave insight about model basis definition, and partition coefficient and sediment particle constraint. The radium-226 series model was formulated by connecting separate QWASI modules for radium-226, lead-210 and polonium-210 with decay and ingrowth terms. The radium-226 model was applied to studies of Crystal Lake, Wisconsin; Bickford Pond, Massachusetts; and Clinton River, Michigan, using parameters reported in these and other studies. Model error was evident in the applications to Crystal Lake due to underlying lake heterogeneity, to Bickford Pond due to unidentified sources of lead-210 from sediment diffusion or watershed runoff, and to Clinton River from watershed runoff. The model was applied to seven Laurentian Shield lakes in the Ottawa River watershed using the sample measurements as the basis for water concentration inputs. The application showed that hydrologic flushing rate may be a factor in the proportion of watershed atmospheric deposition and overall Pb-210 input to the water. Laurentian Shield Lakes with the lowest hydrologic flushing rates (<3 a-1) had proportions of Pb-210 losses to sediment greater than 85%. In another application to Judge Sissons Lake, Nunavut, the model indicated that the watershed was the source of about 85% of Pb-210 and 98% of Po-210 input to the water, and that a significant geologic component of Pb-210 input to the lake was likely. The model indicated that most of the Pb-210 in Judge Sissons Lake was lost to outflow, and that most of the Po-210 was lost to sediment. The model showed that sedimentation is a better proxy measurement for atmospheric deposition of Pb-210 to the Laurentian lakes than originally estimated. The model also showed that watershed contributions to Judge Sissons Lake could explain the observed background concentrations of Pb-210 and Po-210.

No description available.